梅華平，魏世平，何梅生

（中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院核能安全技術(shù)研究所，合肥 230031）

氘-氚聚變反應(yīng)是目前聚變研究的主要對(duì)象，也是未來(lái)最有可能首先實(shí)現(xiàn)工程應(yīng)用的聚變反應(yīng)類型［1］。氘-氚聚變需要消耗大量的氚，一個(gè)1 GW功率的聚變電站，每年消耗的氚將達(dá)到55.6 kg［2］。然而氚在自然界中幾乎不存在，要實(shí)現(xiàn)氚燃料自持，必須依靠聚變堆自身氚燃料增殖［3］。目前聚變堆實(shí)現(xiàn)氚增殖的方式主要是通過包層內(nèi)6Li（n，α）反應(yīng)獲得，為確保氚的增殖比大于1，聚變堆包層增殖劑通常采用同位素濃縮后的6Li材料。

在我國(guó)落實(shí)核材料管制與核保障要求的法律法規(guī)包括《核安全法》《核材料管制條例》及其實(shí)施細(xì)則。核材料管制條例第九條規(guī)定：持有核材料數(shù)量達(dá)到“累計(jì)的調(diào)入量或生產(chǎn)量大于或等于3.7×1013Bq的氚、含氚材料和制品”或“累計(jì)的調(diào)入量或生產(chǎn)量大于或等于1公斤的濃縮鋰、含濃縮鋰材料和制品”的單位，必須申請(qǐng)核材料許可證。核材料管制條例第十一條規(guī)定：核材料許可證持有單位必須建立核材料衡算制度和分析測(cè)量系統(tǒng)，應(yīng)用批準(zhǔn)的分析測(cè)量方法和標(biāo)準(zhǔn)，達(dá)到規(guī)定的衡算誤差要求，保持核材料收支平衡。實(shí)施細(xì)則第六章則專門針對(duì)核材料衡算提出了更為詳細(xì)的管理要求。氘氚反應(yīng)聚變堆由于大量消耗氚、濃縮鋰的同時(shí)生產(chǎn)氚，按照現(xiàn)行法律要求，必須建立符合要求的核材料衡算系統(tǒng)。

1 聚變堆核材料衡算系統(tǒng)研究的內(nèi)容和現(xiàn)狀

1.1 主要研究?jī)?nèi)容

按照“GB/T 4960.7核科學(xué)技術(shù)術(shù)語(yǔ)”定義，核材料衡算是為了確定在規(guī)定區(qū)域內(nèi)具有的核材料數(shù)量以及在規(guī)定的時(shí)間周期內(nèi)這些數(shù)量所發(fā)生的變化而進(jìn)行的活動(dòng)［4］。從定義出發(fā)，聚變堆核材料衡算系統(tǒng)的主要研究?jī)?nèi)容是特定區(qū)域內(nèi)氚和濃縮鋰在聚變堆體系中的流動(dòng)、變化和測(cè)量。因此核材料衡算系統(tǒng)研究的主要任務(wù)就是建立一套滿足核材料管制規(guī)定并符合聚變堆工藝要求的氚、鋰精確測(cè)量方案，包括核材料物料流程梳理、關(guān)鍵測(cè)量點(diǎn)設(shè)置與核材料分析測(cè)量方法設(shè)計(jì)等。

1.2 研究現(xiàn)狀

針對(duì)聚變堆核材料衡算系統(tǒng)的研究目前還未見報(bào)導(dǎo)，但對(duì)于聚變堆體系中氚和鋰的分析，已經(jīng)開展了大量研究。以氚分析為例，已經(jīng)開展的研究包括氚增殖比、氚在聚變堆增殖包層中的滲透、氚在包層結(jié)構(gòu)材料和冷卻劑中的滯留、氚回收系統(tǒng)設(shè)計(jì)等，建立了大量的氚分析模型［5-7］。此外，氚的核技術(shù)應(yīng)用發(fā)展了大量的氚分析測(cè)量方法，詳見表1。這些氚分析測(cè)量方法為開展聚變堆氚材料衡算系統(tǒng)研究提供了好的基礎(chǔ)。

表1 典型氚分析測(cè)量方法［8，9］Table 1 Typical tritium measurement methods

2 聚變堆氚材料衡算系統(tǒng)方案

對(duì)于聚變堆，6Li存在于氚增殖劑包層，存在形式單一，鋰的含量和同位素分析技術(shù)也比較成熟，因此本文主要介紹聚變堆氚材料的衡算系統(tǒng)。

2.1 氚物料流程與關(guān)鍵測(cè)量點(diǎn)設(shè)置

以液態(tài)鉛鋰合金為增殖劑、氦為冷卻劑的氘氚聚變反應(yīng)堆典型氚物料流程如圖1所示。新氚燃料調(diào)入后首先儲(chǔ)存于燃料儲(chǔ)存及注入系統(tǒng)，經(jīng)注入后進(jìn)入堆芯燃燒，燃燒過程氚發(fā)生聚變反應(yīng)消耗，部分氚擴(kuò)散進(jìn)入增殖包層和偏濾器冷卻劑，剩余氚經(jīng)等離子體排氣系統(tǒng)離開堆芯進(jìn)入燃料凈化系統(tǒng)。偏濾器冷卻劑中的氚和增殖包層經(jīng)回收處理后的氚也進(jìn)入燃料凈化系統(tǒng)，經(jīng)燃料凈化系統(tǒng)處理的氚進(jìn)入同位素分離系統(tǒng)，在燃料凈化系統(tǒng)分離氦氣、氮?dú)獾入s質(zhì)氣體和同位素分離系統(tǒng)分離氕、氘、氚的過程中，均需排放含微量氚的廢氣，同位素分離系統(tǒng)分離的氚循環(huán)進(jìn)入燃料儲(chǔ)存及注入系統(tǒng)。為有效進(jìn)行氚材料控制，依據(jù)聚變堆氚物料流程和特點(diǎn)，可僅設(shè)1個(gè)氚物料平衡區(qū)，同時(shí)需設(shè)置22個(gè)核材料衡算關(guān)鍵測(cè)量點(diǎn)（Key measurement point，簡(jiǎn)稱KMP），其中14個(gè)流動(dòng)關(guān)鍵測(cè)量點(diǎn)分別為KMP-1～KMP-14，8個(gè)盤存關(guān)鍵測(cè)量點(diǎn)分別為KMP-A～KMP-H。

圖1 聚變堆氚物料流程和關(guān)鍵測(cè)量點(diǎn)設(shè)置Fig.1 Diagram of tritium processand key measurement point setting in fusion reactor

2.2 氚測(cè)量系統(tǒng)

聚變堆系統(tǒng)內(nèi)的氚以散料形式存在，為準(zhǔn)確測(cè)量聚變堆運(yùn)行過程的氚量變化，滿足核材料衡算控制要求，聚變堆應(yīng)對(duì)所涉及的原料（如氚氣）、中間物料（如偏濾器冷卻劑、液態(tài)包層）、環(huán)境排放物（如排放廢氣）中的氚進(jìn)行測(cè)量，為此須建立完整可靠的測(cè)量系統(tǒng)。建立測(cè)量系統(tǒng)時(shí)，首先應(yīng)考慮被測(cè)含氚材料的表現(xiàn)形式和特征，再有針對(duì)性的選擇氚材料測(cè)量方法，此時(shí)應(yīng)重點(diǎn)關(guān)注：（1）含氚物料總重量或總體積的計(jì)量，物料中元素成分和同位素分析需求；（2）分析方法的精度應(yīng)滿足衡算評(píng)估中不明材料量（Material Unaccounted For，簡(jiǎn)稱MUF）要求；（3）取樣應(yīng)確保具有代表性且操作簡(jiǎn)便；（4）分析儀器的技術(shù)要求和測(cè)量的質(zhì)量控制，應(yīng)使測(cè)量結(jié)果真實(shí)準(zhǔn)確并具有好的溯源性。

依據(jù)聚變堆系統(tǒng)氚物料特點(diǎn)，含氚材料大致可分為高純氚氣、金屬氚化物、含雜質(zhì)氚氣、含氚液態(tài)鉛鋰合金、氚化水、等離子體氚等。各流動(dòng)和盤存關(guān)鍵測(cè)量點(diǎn)對(duì)應(yīng)的氚物料特點(diǎn)和測(cè)量方法建議見表2、表3。

表2 流動(dòng)關(guān)鍵測(cè)量點(diǎn)說明Table 2 Key measurement points of flow

表3 盤存關(guān)鍵測(cè)量點(diǎn)說明Table 3 Key measurement pointsof inventory

3 氚衡算測(cè)量中的技術(shù)難點(diǎn)

在聚變堆氚衡算測(cè)量系統(tǒng)的建立過程中發(fā)現(xiàn)，聚變堆的特殊結(jié)構(gòu)和物料形態(tài)對(duì)氚測(cè)量技術(shù)提出了挑戰(zhàn)，如傳統(tǒng)的氚分析方法難以準(zhǔn)確測(cè)量液態(tài)鉛鋰合金包層的增殖氚量。

傳統(tǒng)的氚分析方法中，除量熱法外，其他方法應(yīng)用于測(cè)量液態(tài)鉛鋰合金中的氚，均需先將氚從液態(tài)鉛鋰合金中提取釋放出來(lái)，然后直接測(cè)量氚。但6Li與中子作用生成的氚與鉛鋰合金結(jié)合較緊密，釋放困難［10］，需要特殊的氚提取技術(shù)。這種提氚技術(shù)也是聚變堆氚回收工藝研究的難點(diǎn)之一。量熱法測(cè)量液態(tài)鉛鋰合金中的氚，雖然不需要分離鉛鋰合金和氚，但對(duì)被測(cè)量樣品的體積和釋熱功率有嚴(yán)苛要求，且達(dá)到熱平衡需要的時(shí)間較長(zhǎng)，不能滿足快速檢測(cè)的需求。量熱法的另一個(gè)缺陷是無(wú)法區(qū)分包層內(nèi)增殖生成的氚和聚變堆堆芯滲透進(jìn)入包層的氚。

此外，氚在不銹鋼材料中有較高的擴(kuò)散滲透率，包層內(nèi)容器壁兩側(cè)存在較大的氚濃度差，高濃度一側(cè)的氚將通過氣固界面反應(yīng)進(jìn)入器壁材料，并在固體中向低濃度一側(cè)擴(kuò)散，形成氚滲透。典型氚滲透模型的計(jì)算結(jié)果表明，液態(tài)鉛鋰合金包層運(yùn)行1a后，約5%的氚滯留在包層系統(tǒng)內(nèi)，其中約12%滯留在結(jié)構(gòu)材料中，約84%滯留在包層系統(tǒng)空間［11］。這種滯留在包層中的氚，由于不能破環(huán)聚變堆的結(jié)構(gòu)完整性進(jìn)行取樣，也難于定量分析。

針對(duì)這一難題，本文提出了通過測(cè)量液態(tài)包層的初始金屬鋰裝量和產(chǎn)氚前后的鋰同位素豐度，實(shí)現(xiàn)準(zhǔn)確計(jì)量液態(tài)鉛鋰合金包層產(chǎn)氚量的方案，如圖2所示。初始金屬鋰裝量可以通過測(cè)量液態(tài)鉛鋰合金的總質(zhì)量和鋰含量得到，鋰同位素豐度可以采用質(zhì)譜法進(jìn)行準(zhǔn)確測(cè)量。

圖2 基于鋰同位素檢測(cè)的增殖氚總量測(cè)量流程Fig.2 The equivalent determination of tritium production based on lithium isotope detection

這種基于鋰同位素豐度測(cè)量的等效產(chǎn)氚量分析方法，理論上具有如下優(yōu)點(diǎn)：（1）具有質(zhì)譜分析取樣量少、測(cè)量精度高、對(duì)樣品前處理的保護(hù)性要求低等優(yōu)點(diǎn)；（2）不直接測(cè)氚，不需要將氚從液態(tài)鉛鋰合金中提取釋放出來(lái)，避免了氚與鉛鋰合金結(jié)合緊密、釋放困難的問題；（3）鋰原子基本不會(huì)在包層結(jié)構(gòu)材料中擴(kuò)散，即使在包層系統(tǒng)空間存在少量滯留，由于測(cè)量值為6Li和7Li的同位素豐度比值，這種滯留不會(huì)影響產(chǎn)氚量的分析結(jié)果；（4）6Li也是核材料，初始金屬鋰裝量測(cè)量和鋰同位素豐度測(cè)量，也是聚變堆系統(tǒng)6Li核材料衡算測(cè)量的要求，采用該方法不增加額外的檢測(cè)任務(wù)；（5）6Li和7Li均為穩(wěn)定核素，取樣后樣品保存簡(jiǎn)單、測(cè)量時(shí)間寬裕。該方法實(shí)際應(yīng)用時(shí)可能存在的問題是測(cè)量范圍有限，對(duì)于產(chǎn)氚量較少而鋰同位素豐度變化較小的情況，測(cè)量誤差較大。

4 結(jié)論

聚變堆核安全研究的關(guān)鍵問題之一是氚安全，氚安全研究的重要問題包括氚衡算。建立聚變堆氚材料衡算系統(tǒng)，開展氚衡算分析測(cè)試技術(shù)研究，是聚變堆設(shè)計(jì)研究和聚變堆核保障技術(shù)研究的重要組成部分。本文針對(duì)液態(tài)包層聚變堆，開展了氚材料衡算測(cè)量系統(tǒng)的初步研究，總結(jié)如下：

（1）針對(duì)液態(tài)鉛鋰合金包層增殖氚量難以準(zhǔn)確測(cè)量的問題，本文提出了基于鋰同位素豐度分析的包層產(chǎn)氚量等效測(cè)量方案，并理論分析了方案的優(yōu)缺點(diǎn)。

（2）本文梳理了聚變堆氚物料流程，完成了關(guān)鍵測(cè)量點(diǎn)設(shè)置方案，并依據(jù)各關(guān)鍵測(cè)量點(diǎn)的氚物料特征，結(jié)合已有的成熟氚分析測(cè)量方法，提出了聚變堆氚材料衡算測(cè)量的初步方案。