楊 震 連茜雯 沈 鋼 張樹(shù)叢

（生態(tài)環(huán)境部西北核與輻射安全監(jiān)督站 蘭州730020）

鈾資源的合理利用關(guān)乎到核能的可持續(xù)發(fā)展，一般壓水堆中采用富集鈾（富集度為3%~5%），而天然鈾的豐度僅為0.711%，因此需要進(jìn)行鈾濃縮。氣體離心法是目前常用的鈾濃縮方法之一，我國(guó)鈾濃縮工廠已經(jīng)普遍采用氣體離心法來(lái)生產(chǎn)不同豐度的產(chǎn)品［1］。分離功率則是鈾濃縮廠和離心機(jī)的核心指標(biāo)，直接影響了鈾濃縮廠的生產(chǎn)能力［2］。通過(guò)對(duì)分離功率影響因素的研究，可以為鈾濃縮行業(yè)提供理論基礎(chǔ)［3-5］。國(guó)內(nèi)針對(duì)分離功率的影響因素已積累了一些研究基礎(chǔ)，分析了壓強(qiáng)分布［6］、級(jí)聯(lián)漏點(diǎn)［7］、粉末沉積［8］等因素對(duì)其影響。本文將著重研究鈾濃縮廠卸料通道閥門泄漏情況下，對(duì)分離功率的影響。

鈾濃縮廠氣體離心法的工作介質(zhì)是UF6，三相點(diǎn)為0.15 MPa和63.9℃，在37.8℃時(shí)飽和蒸氣壓為34.45 kPa。UF6與水和烴類都能反應(yīng)，極易與空氣中的水蒸氣反應(yīng)，生成氟化鈾酰，并引入HF氣體雜質(zhì)，對(duì)級(jí)聯(lián)分離功率產(chǎn)生影響［8］。

鈾濃縮廠卸料系統(tǒng)在異常工況下，可以保護(hù)離心機(jī)，能夠在很短的時(shí)間內(nèi)將離心級(jí)聯(lián)全部區(qū)段的物料抽入卸料大罐內(nèi)［9］，既為離心機(jī)卸載以防損壞，也為故障處理贏得了時(shí)間［8］。但是，卸料系統(tǒng)有可能出現(xiàn)偏離真空密封的情況，例如：真空泵及其閥門有漏，真空泵運(yùn)行時(shí)出現(xiàn)倒灌，卸料大罐、管道及法蘭連接處有漏，自動(dòng)卸料電動(dòng)閥門通道有漏［10］。根據(jù)UF6的物理性質(zhì)可知，卸料系統(tǒng)類似于鈾濃縮精料取料工藝原理［11］，也是一個(gè)冷凝收料的裝置。工藝流程如圖1所示：1）正常工況下，自動(dòng)卸料電動(dòng)閥門保持關(guān)閉，卸料大罐內(nèi)處于近似抽真空狀態(tài)；當(dāng)鈾濃縮級(jí)聯(lián)系統(tǒng)卸料時(shí)，自動(dòng)卸料電動(dòng)閥門打開(kāi)，物料抽入卸料大罐，防止離心機(jī)過(guò)載；2）完成卸料、鈾濃縮級(jí)聯(lián)系統(tǒng)恢復(fù)正常運(yùn)行時(shí)，自動(dòng)卸料電動(dòng)閥門重新關(guān)閉，運(yùn)行冷凝系統(tǒng)、局排系統(tǒng)、真空泵，當(dāng)真空泵抽空使泵前管線抽空深度到一定程度時(shí)，打開(kāi)真空泵聯(lián)鎖閥門，對(duì)卸料大罐進(jìn)行抽空直至規(guī)定壓力；3）對(duì)卸料系統(tǒng)抽空完成后，依次關(guān)閉真空泵聯(lián)鎖閥門，停運(yùn)真空泵、冷凝系統(tǒng)和局排系統(tǒng)。

圖1 卸料系統(tǒng)工藝流程圖Fig.1 Technological process diagram of unloading system

根據(jù)工藝流程可知，由于卸料大罐正常工況是近似抽真空狀態(tài)，當(dāng)卸料大罐前、后工藝線路通道有漏，漏流均會(huì)流向卸料大罐。不同的是，卸料大罐前工藝線路通道（例如自動(dòng)卸料電動(dòng)閥門通道）有漏，會(huì)導(dǎo)致鈾濃縮級(jí)聯(lián)系統(tǒng)的UF6物料流向卸料大罐，造成物料損失，影響級(jí)聯(lián)分離功效率。

1 閥門通道真空分析

考慮放射性沾污設(shè)備維修困難，鈾濃縮廠一經(jīng)建設(shè)、安裝、正常投料，自動(dòng)卸料電動(dòng)閥門通常終身不會(huì)更換，除非發(fā)現(xiàn)有漏且影響到工廠的正常運(yùn)行。卸料閥門通道安裝有事故倒流保護(hù)報(bào)警儀，在離心級(jí)聯(lián)卸料時(shí)，物料從級(jí)聯(lián)系統(tǒng)流向卸料大罐。若因設(shè)備有漏導(dǎo)致該壓差遭到破壞，氣體從卸料大罐反向流至級(jí)聯(lián)系統(tǒng)，則事故倒流保護(hù)報(bào)警儀將會(huì)在探測(cè)范圍內(nèi)探測(cè)到，并在超限情況下聯(lián)鎖關(guān)閉自動(dòng)卸料電動(dòng)閥門。為方便分析研究，把能夠使事故倒流報(bào)警儀動(dòng)作的設(shè)備泄漏稱為較大的泄漏，反之稱為微漏。

一般而言，較大的泄漏（能使倒流事故保護(hù)報(bào)警儀動(dòng)作的）易被發(fā)現(xiàn)，并能得到及時(shí)解決；對(duì)于微漏（不能使倒流事故保護(hù)報(bào)警儀動(dòng)作的），因不能達(dá)到儀表的檢測(cè)精度或變化不明顯，則很難被發(fā)現(xiàn)；而對(duì)于微漏出現(xiàn)在卸料閥門通道時(shí)，由于物料流向正常，除了影響事故倒流保護(hù)報(bào)警儀的監(jiān)測(cè)數(shù)值，根本不可能使報(bào)警儀動(dòng)作，更需要對(duì)其后果進(jìn)行分析。隨著卸料系統(tǒng)在役時(shí)間的增長(zhǎng)，在缺少充分檢驗(yàn)措施的情況下，不能排除閥門通道有漏的發(fā)生。

鈾濃縮廠離心級(jí)聯(lián)系統(tǒng)與卸料系統(tǒng)之間存在很多類似閥門，發(fā)生閥門通道泄漏的概率遠(yuǎn)超單個(gè)閥門通道泄漏概率。且由于卸料系統(tǒng)壓力遠(yuǎn)小于級(jí)聯(lián)系統(tǒng)壓力，當(dāng)發(fā)生微漏時(shí)，不可能發(fā)生如同離心級(jí)聯(lián)系統(tǒng)或工藝管道有漏所產(chǎn)生的輕雜質(zhì)上升現(xiàn)象，因而增加了提前發(fā)現(xiàn)問(wèn)題的難度。

結(jié)合實(shí)際，我們把鈾濃縮廠卸料系統(tǒng)在密閉情況下壓力上升的結(jié)果歸因到閥門通道有漏上，按照漏量分別為不同量級(jí)且可使卸料大罐壓力緩慢上升的情形進(jìn)行分析［9］，假設(shè)鈾濃縮廠級(jí)聯(lián)系統(tǒng)分離功率為Rall，供料豐度Cf一般取天然鈾豐度，貧料豐度Cw和精料豐度Cp是可以根據(jù)商用經(jīng)濟(jì)效益調(diào)節(jié)的［12］。則由離心分離理論中的基本概念介紹［3］，有如下計(jì)算：

式中：F是級(jí)聯(lián)總供料流量；W是級(jí)聯(lián)總貧料流量；P是級(jí)聯(lián)總精料流量；Cf是級(jí)聯(lián)總供料豐度；Cw是級(jí)聯(lián)總貧料豐度；Cp是級(jí)聯(lián)總精料豐度。

其中：

V（Cf）、V（Cw）、V（Cp）是價(jià)值函數(shù)，是級(jí)聯(lián)計(jì)算的一種方式?？傻茫?/p>

卸料大罐總體積按V計(jì)算（不考慮工藝管線的容積）。真空度上升δP按運(yùn)行的上、下限值差計(jì)算，單位為μmmHg量級(jí)［9］；卸料大罐溫度T，根據(jù)UF6物理性質(zhì)可知，常溫就足夠；普適氣體恒量R=8.314 J·mol-1·K-1，則由理想氣體狀態(tài)方程得：

其中：m是卸料大罐真空度上升需要抽入的UF6質(zhì)量；因低濃鈾內(nèi)大部分鈾核素是238U，所以按低濃鈾計(jì)算的近似分子量取238 g·mol-1。若漏率越大，則一組卸料系統(tǒng)因閥門通道有漏導(dǎo)致超限用時(shí)就越短，本文為了分析漏率對(duì)級(jí)聯(lián)系統(tǒng)的影響，實(shí)驗(yàn)中取了幾千個(gè)點(diǎn)進(jìn)行計(jì)算，因篇幅有限，以下只描述了漏率為v1=1.21×10-5F、v2=1.21×10-4F、v3=1.21×10-3F三種不同量級(jí)的情況，F(xiàn)是級(jí)聯(lián)總供料流量。

2 未考慮漏率的級(jí)聯(lián)計(jì)算分析

根據(jù)《核工程導(dǎo)論第二部分鈾濃縮的主要方法介紹》，設(shè)計(jì)模擬實(shí)驗(yàn)離心級(jí)聯(lián)如圖2所示［6］。

圖2 離心級(jí)聯(lián)層架結(jié)構(gòu)圖Fig.2 Structure diagram of centrifugal cascade

根據(jù)《離心法鈾濃縮生產(chǎn)工藝中氣體調(diào)節(jié)器裝置的研究及應(yīng)用》［13］，工廠中該級(jí)聯(lián)可以調(diào)節(jié)每臺(tái)離心機(jī)貧料的流量，為了方便理想級(jí)聯(lián)情況下的最優(yōu)計(jì)算，簡(jiǎn)化通過(guò)調(diào)節(jié)器使每一層架的單級(jí)分流比都一樣。為了模擬驗(yàn)證［14］，根據(jù)《機(jī)組內(nèi)壓強(qiáng)的分布及其對(duì)分離功率的影響》§1.1.2氣體離心法簡(jiǎn)介和§1.2.2影響離心機(jī)分離功率的因素，控制分流比范圍為0.4~0.46，分離系數(shù)范圍為1.1~1.6［6］。

在實(shí)際級(jí)聯(lián)計(jì)算中，未知參數(shù)很多，需要考慮級(jí)聯(lián)每一級(jí)的效率以及某一級(jí)平衡打破后對(duì)整個(gè)級(jí)聯(lián)的影響，因此需要通過(guò)若干次循環(huán)模擬計(jì)算得到最優(yōu)結(jié)果［14］。算法如圖3所示。

圖3 離心級(jí)聯(lián)計(jì)算邏輯圖Fig.3 Logic diagram of centrifugal cascade calculation

其中，計(jì)算最優(yōu)的第j層第k級(jí)單機(jī)分離系數(shù)mc（j，k）∈［1.2，1.5］，使單機(jī)分離功率kkSWU（j，k）最大。首次計(jì)算，mc（j，k）取一初始值1.385 4，然后逐漸改變?nèi)≈?。其中：Cpm（j，k）、Cwm（j，k）、Cfm（j，k）是該單機(jī)的精料豐度、貧料豐度、供料豐度。Pm（j，k）、Wm（j，k）、Fm（j，k）是該單機(jī)的精料流量、貧料流量、供料流量。CJ（jj，kk-1）為層架間料流參數(shù)，一般為0。循環(huán)20次以內(nèi)，則部分代碼為：

則對(duì)于理想離心級(jí)聯(lián)，可通過(guò)循環(huán)迭代計(jì)算機(jī)編程模擬得到最優(yōu)參數(shù)，見(jiàn)表1（相關(guān)物料量按金屬鈾計(jì)算）。

表1 離心級(jí)聯(lián)計(jì)算所得最優(yōu)化參數(shù)Table 1 Optimal parameters obtained by centrifugal cascade calculation

級(jí)聯(lián)精料、供料、貧料、F1、F2、W1和P1流量等都可以通過(guò)計(jì)算機(jī)模擬算出。其中總的級(jí)聯(lián)效率為0.957 9。

3 考慮漏率的級(jí)聯(lián)計(jì)算分析

當(dāng)級(jí)聯(lián)存在一定漏率時(shí)，根據(jù)最優(yōu)參數(shù)，只保留各級(jí)的分流比和層架間相應(yīng)流量比不變，重新設(shè)計(jì)程序計(jì)算［13］，如圖4所示。因已知兩個(gè)變量的數(shù)值，該程序迭代少了兩個(gè)循環(huán)。設(shè)定漏點(diǎn)在第n層第m級(jí)的供料干管，則該級(jí)的計(jì)算需考慮漏率v。

圖4 考慮泄露時(shí)的離心級(jí)聯(lián)計(jì)算邏輯Fig.4 Logic diagram of centrifugal cascade calculation considering leakage

其中，計(jì)算最優(yōu)的第j層第k級(jí)單機(jī)分離系數(shù)mc（j，k）∈［1.2，1.5］，使單機(jī)分離功率kkSWU（j，k）最大。

首次計(jì)算，mc（j，k）取一初始值1.385 4，然后逐漸改變?nèi)≈?。其中：Cpm（j，k）、Cwm（j，k）、Cfm（j，k）是該單機(jī)的精料豐度、貧料豐度、供料豐度。Pm（j，k）、Wm（j，k）、Fm（j，k）是該單機(jī)的精料流量、貧料流量、供料流量。CJ（jj，kk-1）為層架間料流參數(shù)，一般為0。zlh（jj，kk-1）為漏率，只有當(dāng)jj=n，kk=m時(shí)為已知漏率數(shù)值v。循環(huán)20次以內(nèi)，則部分代碼為：

3.1 某一級(jí)漏率為v1

此時(shí)，漏率為1.21×10-5F，假設(shè)漏點(diǎn)在第n層第m級(jí)，維持各級(jí)分流比和分離系數(shù)不比，各W1、F1、F2流量比不變，則分離功率效率分布如表2所示。

從表2可知，若泄漏點(diǎn)為第1層第2級(jí)時(shí)，級(jí)聯(lián)效率最小，為0.957 4。

表2 漏率為v1時(shí)的效率分布Table 2 Separative power ratio distribution at leakage rate of v1

3.2 某一級(jí)漏率為v2

此時(shí)，漏率為1.21×10-4F，假設(shè)漏點(diǎn)在第n層第m級(jí)，維持各級(jí)分流比和分離系數(shù)不比，各W1、F1、F2流量比不變，則分離功率效率分布見(jiàn)表3。

從表3可知，若泄漏點(diǎn)為第1層第2級(jí)時(shí)，級(jí)聯(lián)效率最小，為0.953 8。

表3 漏率為v2時(shí)的效率分布Table 3 Separative power ratio distribution at leakage rate of v2

3.3 某一級(jí)漏率為v3

此外，漏率為1.21×10-3F，假設(shè)漏點(diǎn)在第n層第m級(jí)，維持各級(jí)分流比和分離系數(shù)不比，各W1、F1、F2流量比不變，則級(jí)聯(lián)效率分布如表4所示。

從表4可知，若泄漏點(diǎn)為第1層第2級(jí)時(shí)，級(jí)聯(lián)效率最小，為0.918 1。

表4 漏率為v3時(shí)的效率分布Table 4 Separative power ratio distribution at leakage rate of v3

3.4 漏率與分離功率的關(guān)系

作第1層第2級(jí)的漏率與級(jí)聯(lián)效率的關(guān)系曲線，如圖5所示。

圖5 第1層第2級(jí)的不同漏率下分離效率的變化Fig.5 The variation of separative efficiency with different leakage rate(layer 1,stage 2)

當(dāng)漏率為1.07×10-3F，圖5中出現(xiàn)了一個(gè)明顯拐點(diǎn)，其分離功率效率為0.919 6。當(dāng)漏率<1.07×10-3F時(shí)，級(jí)聯(lián)效率隨漏率的增加而呈線性下降，下降速度快，斜率為-0.043 2，擬合度為0.999 8。當(dāng)漏率>1.07×10-3F時(shí)，因?yàn)槲覀冊(cè)O(shè)定了離心機(jī)固有分離系數(shù)的最小值是1.2（見(jiàn)表5），而此時(shí)的計(jì)算分離系數(shù)不能小于該數(shù)值，級(jí)聯(lián)的計(jì)算結(jié)果將與實(shí)際不符，因此該段趨勢(shì)不采納。代入漏率為1.07×10-3F時(shí)的極值點(diǎn)進(jìn)行計(jì)算。

表5 離心級(jí)聯(lián)計(jì)算所得最優(yōu)化參數(shù)Table 5 Optimal parameters obtained by centrifugal cascade calculation

從漏率為1.07×10-3F的級(jí)聯(lián)計(jì)算結(jié)果可知，此時(shí)，即0.1%的物料損失，就會(huì)導(dǎo)致3.8%的分離功率損失，其影響不容忽視。

4 結(jié)語(yǔ)

根據(jù)計(jì)算，很小的泄漏率就可以對(duì)鈾濃縮分離功率產(chǎn)生很大的影響。由于此時(shí)離心級(jí)聯(lián)系統(tǒng)壓力變化不大，輕雜質(zhì)保護(hù)系統(tǒng)數(shù)值也不受影響，雖然通過(guò)儀器很難監(jiān)測(cè)，但需要引起重視。根據(jù)工廠實(shí)際調(diào)研，當(dāng)前大部分卸料系統(tǒng)的壓力上升很快，即使出現(xiàn)該閥門通道有漏，工藝人員也很難排查出來(lái)。

如果卸料系統(tǒng)真空泵倒灌時(shí)，不僅把空氣抽入系統(tǒng)，還可能把外界油烴或者液態(tài)水抽入系統(tǒng)，將在不可見(jiàn)的大罐內(nèi)永久固定鈾元素甚至形成水溶液混合物，進(jìn)一步影響核臨界安全。對(duì)于上百噸分離功率的鈾濃縮廠，如果選取§3.1的級(jí)聯(lián)系統(tǒng)漏率為v=1.32×10-5F，且因真空泵閥密封不嚴(yán)使罐內(nèi)持續(xù)含有油烴、水分子等，導(dǎo)致全部抽入的物料可以被固定在卸料大罐內(nèi)，則只需要幾年即可達(dá)到幾十公斤鈾的量級(jí)。若僅考慮抽入物料來(lái)源于精料端機(jī)組（不考慮級(jí)聯(lián)系統(tǒng)卸料等情況），假設(shè)其豐度為5%，則235U的質(zhì)量累積可超過(guò)2 kg量級(jí)。對(duì)于低富集度鈾的均一水溶液次臨界限值，只考慮235U質(zhì)量，結(jié)果見(jiàn)表6。

表6 低富集度鈾的均一水溶液235U質(zhì)量次臨界限值（僅考慮UO2F2）[15]Table 6 Subcritical mass limit of 235U in homogeneous aqueous solution of low enrichment uranium(consider only UO2F2)[15]

因此，如果考慮鈾元素通過(guò)形成固體化合物而固定在大罐內(nèi)，卸料大罐內(nèi)鈾化合物超次臨界限值的情況并非不可能。根據(jù)實(shí)際工程經(jīng)驗(yàn)，拆卸下來(lái)的退役大罐中會(huì)累積一定量的鈾化合物。因此，鈾濃縮廠離心級(jí)聯(lián)與卸料系統(tǒng)之間的閥門通道有漏，不僅嚴(yán)重影響離心級(jí)聯(lián)的分離功率，影響其經(jīng)濟(jì)性，更會(huì)對(duì)核安全產(chǎn)生重大隱患。

綜上所述，從工藝和安全角度有如下意見(jiàn)建議：

1）正常工況下存在物料積累的可能，閥門通道有漏會(huì)加速物料積累，而卸料大罐的密封具有不可知性，因此卸料系統(tǒng)應(yīng)該加裝臨界報(bào)警儀。

2）不可在無(wú)充分理由的前提下，減少卸料大罐的并聯(lián)數(shù)量。

3）主卸料系統(tǒng)閥門通道有漏，不易探測(cè)，但對(duì)級(jí)聯(lián)效率影響很大。當(dāng)漏率為1.32×10-3F時(shí)，0.1%的物料損失也會(huì)導(dǎo)致3.8%的分離功率損失。

4）備用卸料系統(tǒng)閥門通道有漏，可導(dǎo)致氣體微量倒灌進(jìn)入級(jí)聯(lián)系統(tǒng)，產(chǎn)生固體粉末（氟化鈾酰），降低級(jí)聯(lián)效率，也減少離心機(jī)壽命。

5）頻繁卸料不僅影響工藝效率，也會(huì)增加核安全風(fēng)險(xiǎn)。

6）對(duì)于已經(jīng)運(yùn)行的鈾濃縮設(shè)施，應(yīng)定期評(píng)估離心級(jí)聯(lián)效率變化，及時(shí)發(fā)現(xiàn)工藝密封性是否超過(guò)標(biāo)準(zhǔn)，排查并處理。對(duì)于在建工程，嚴(yán)格設(shè)計(jì)，精心施工，保證質(zhì)量，認(rèn)識(shí)到每一個(gè)微不足道的設(shè)備（比如閥門）的缺陷，將有可能會(huì)對(duì)設(shè)施運(yùn)行后造成嚴(yán)重的損失。