高亞臣，李曉平

(黑龍江大學(xué) 電子工程學(xué)院，哈爾濱 150080)

0 引 言

近年來，人們對飛秒激光相干微納制備技術(shù)開展了一系列研究，研究較多的是采用雙光束干涉方法制備光柵結(jié)構(gòu)[1-12]。獲得雙光束通常采用分束鏡的方法[1-4]和利用衍射光柵獲得干涉光[5-12]。其中，采用衍射光柵獲得相干光的方法具有光路簡單、穩(wěn)定，光斑質(zhì)量高，干涉區(qū)域大等優(yōu)點[5]，被廣泛采用。

2003年，Nakata Y等[6]通過在衍射光路中加入柱透鏡的方法，采用波長為800 nm、脈寬為90 fs的飛秒激光在厚度為200 nm的金膜表面制備出周期為6.25 μm的光柵結(jié)構(gòu)。同年，采用同樣的裝置在石英玻璃和丙烯中分別制備了周期為6.3 μm的光柵結(jié)構(gòu)和孔洞結(jié)構(gòu)[7]。2008年，Nakata Y等[8]采用多脈沖的飛秒激光在Cr膜表面制備了周期為1.2 μm的準(zhǔn)周期光柵。2012年，Shumelyuk A等[9]采用脈寬小于100 fs、波長為600～760 nm的激光作為光源，用朗奇光柵運用自衍射的方法在Sn2P2S6上制備了周期為25 μm的光柵結(jié)構(gòu)，并對其衍射效率進行了測試。目前，科研人員主要關(guān)注的是光柵刻蝕條紋與飛秒激光偏振態(tài)的關(guān)系[10]，獲得柵距更小的光柵[11]，制備體光柵[3]等方面。對于相干技術(shù)制備微納光柵的寬度、周期，以及其形貌方面還未有定量研究。因此，本文研究了飛秒激光參數(shù)與制備的光柵形貌間的關(guān)系，選用金膜作為制備光柵的材料，開展了飛秒激光相干誘導(dǎo)金膜表面微納光柵的實驗，探討了在金膜光柵制備過程中飛秒激光參數(shù)的影響。

1 實驗裝置

飛秒激光干涉微加工的實驗裝置見圖1。采用波長為800 nm、重復(fù)頻率為1 kHz、脈寬<130 fs的飛秒激光脈沖，通過衰減器和快門實現(xiàn)對單脈沖能量密度和脈沖個數(shù)的調(diào)節(jié)。調(diào)節(jié)后的飛秒激光經(jīng)由L1(f1=400 mm)和L2(f2=30 mm)透鏡組成縮束系統(tǒng)，使得光束的能量更集中，可對能量閾值較高的材料進行刻蝕。通過相位型朗奇光柵(光柵常數(shù)為20 μm)衍射后，得到多級衍射相干光束，然后通過一個由透鏡L3(f3=50 mm)和L4組成的共焦成像系統(tǒng)將透過光闌的±1級衍射光聚焦到材料表面。制備光柵所用的材料為鍍在90 mm厚的圓形石英玻璃基片上的50 nm厚的金膜。

圖1 秒激光干涉微加工實驗裝置Fig.1 Experimental set-up for micro-nano fabricating with interfering femtosecond laser beams

為了更好地找到兩束光相干的區(qū)域，采用CCD進行觀測。通過調(diào)整L3和L4的位置，當(dāng)在干涉區(qū)域放置的CCD上觀察到清晰的干涉條紋時，表明兩光束在此平面處相干。兩光斑未能嚴(yán)格相干的情況，見圖2(a)，此時CCD未處于兩光束等光程的平面上。CCD處于兩光束等光程平面上的情況見圖2(b)。

圖2 干涉條紋在CCD上的成像Fig.2 Image of interference fringes on CCD

在CCD上觀測到清晰的干涉條紋后，將金膜放置在CCD的位置處，減小衰減，調(diào)整快門的開合時間，研究不同的飛秒激光參數(shù)對所制備的光柵的影響。當(dāng)f3≥f4時，單脈沖飛秒激光無法對材料進行刻蝕加工，當(dāng)f3

2 實驗結(jié)果與討論

2.1 單脈沖能量密度對金膜光柵的影響

當(dāng)f3>f4=32 mm時，采用單脈沖能量密度為1.033 J·cm-2、波長為800 nm的單脈沖飛秒激光與金膜相互作用時，光學(xué)顯微鏡見圖3。

圖3 光學(xué)顯微鏡圖像,(b)為(a)的局部放大圖Fig.3 Optical microscope image,(b) for (a) local amplification figure

由圖3可見，金膜表面干涉條紋周期為12.86 μm，在條紋能量較高的區(qū)域出現(xiàn)半周期(6.54 μm)的光柵。采用原子力顯微鏡對其進行觀察(圖4)，發(fā)現(xiàn)刻蝕光柵成溝槽狀，寬度為4.23 μm，金膜以上部分高度為22.49 nm，以下部分深度為51.45 nm。

圖4 AFM圖像Fig.4 AFM image

采用單脈沖能量密度為0.603、0.794 5、1.033、1.112 3、1.335 6、1.589 J·cm-2的飛秒激光輻照金膜表面。所刻蝕的金膜光柵柵距約為12.8 μm，得出關(guān)于脈沖個數(shù)分別與金膜光柵溝槽高度、溝槽深度的圖像，見圖5(a)；脈沖個數(shù)與溝槽寬度的圖像，見圖5(b)。

圖5 單脈沖能量密度對金膜光柵形貌的影響Fig.5 Effect of gold film grating topography on single pulse energy density

通過數(shù)值模擬，得到溝槽高度h1(nm)與脈沖能量密度E( J·cm-2)的關(guān)系式為

(1)

溝槽深度h2(nm)與脈沖能量密度E( J·cm-2)的關(guān)系式為

(2)

溝槽寬度w(nm)與脈沖能量密度E( J·cm-2)的關(guān)系式為

(3)

通過分析可知，單脈沖能量E與溝槽的高度h1、深度h2和寬度w均成高斯分布。由于能量守恒定律，在材料達到燒蝕閾值的情況下，去除材料所需的能量等于單脈沖飛秒激光的能量。飛秒激光脈沖在空間上呈高斯分布，聚焦后的激光脈沖輻照材料表面，當(dāng)飛秒激光強度達到材料的燒蝕閾值時，材料被去除，因此能量弱的飛秒激光刻蝕出的條紋窄、能量強的飛秒激光刻蝕出的條紋寬，是光束空間上高斯分布的體現(xiàn)。高度和深度的分布則是飛秒激光脈沖在時間上呈現(xiàn)高斯分布的體現(xiàn)。

2.2 脈沖個數(shù)對金膜光柵的影響

當(dāng)f3=f4=50 mm時，發(fā)現(xiàn)脈沖個數(shù)較少時所制作的金膜光柵面積和燒蝕深度較小。當(dāng)采用600個脈沖的飛秒激光對金膜表面進行干涉時，光學(xué)顯微鏡成像見圖6。由圖6(b)可見，刻蝕出的金膜柵距為19.77 μm。

圖6 光學(xué)顯微鏡圖像,(b)為(a)的局部放大圖Fig.6 Optical microscope image, (b) for (a) local amplification figure

采用原子力顯微鏡對其進行觀測(圖7)，金膜光柵呈溝槽狀，溝槽寬度為5.001 μm，金膜上方溝槽壁的高度為119.6 nm，金膜下方溝槽深度為76.57 nm。

圖7 AFM圖像Fig.7 AFM image

采用脈沖個數(shù)為300、400、500、600、700、800、1 000，單脈沖能量密度為0.476 J·cm-2的飛秒激光刻蝕金膜，制備光柵?？涛g的金膜光柵柵距為20 μm，得出關(guān)于脈沖個數(shù)分別與金膜光柵溝槽高度、溝槽深度的圖像，見圖8(a)；脈沖個數(shù)與溝槽寬度的圖像，見圖8(b)。

圖8 脈沖個數(shù)對金膜光柵形貌的影響Fig.8 Effect of gold film grating topography on number of pulse

通過數(shù)值分析，得到溝槽高度h1(nm)與脈沖個數(shù)p的關(guān)系式為

h1=0.000 7p2-0.499 8p+184.053 9

(4)

溝槽深度h2(nm)與脈沖個數(shù)p的關(guān)系式為

h2=0.000 4p2-0.374 7p+163.661 9

(5)

由式(4)、式(5)可見，飛秒激光脈沖個數(shù)對溝槽高度和深度的影響與單脈沖能量密度的影響不同。當(dāng)入射的飛秒激光脈沖個數(shù)比較少(入射飛秒激光能量較弱)時，飛秒激光在金膜表面使金膜產(chǎn)生電離形成了等離子體波，這種等離子體波造成了金膜表面的刻蝕。隨著飛秒激光脈沖個數(shù)的增加(飛秒激光能量逐漸變大)，后到達的飛秒激光脈沖會對將要膨脹的刻蝕區(qū)域產(chǎn)生較大的光壓力，當(dāng)光壓力大于金膜表明等離子體的膨脹沖擊力時，沖擊作用減弱，導(dǎo)致刻蝕壁的高度減小、刻蝕深度增大。當(dāng)脈沖個數(shù)進一步提高(飛秒激光能量進一步增大)時，刻蝕區(qū)域產(chǎn)生的等離子體波的沖擊力大于光壓力，刻蝕壁的高度增大，刻蝕深度也繼續(xù)增大，金膜表面的損傷程度變得更強烈。

溝槽寬度w(nm)與脈沖個數(shù)p的關(guān)系式為

(6)

式(6)表明刻蝕區(qū)溝槽的寬度與脈沖個數(shù)呈高斯分布，由于飛秒激光能量在空間的分布呈高斯分布，當(dāng)能量高于金膜的閾值時，金膜出現(xiàn)刻蝕現(xiàn)象，因此刻蝕溝槽的寬度和飛秒激光能量也呈高斯分布。隨著飛秒激光脈沖個數(shù)的減小，干涉燒蝕區(qū)域的面積逐漸減小，金膜光柵也逐漸更均勻和一致。

采用波長為400 nm的飛秒激光對上述結(jié)論進行驗證，得出相同的結(jié)論。由于倍頻晶體存在轉(zhuǎn)換效率，采用單脈沖飛秒激光未能刻蝕金膜，因此只研究400 nm飛秒激光的脈沖個數(shù)對所加工的光柵的影響。采用脈沖個數(shù)為500、600、700、800、1 000，單脈沖能量密度為0.381 J·cm-2的飛秒激光輻照金膜，制備光柵。發(fā)現(xiàn)所刻蝕的金膜光柵柵距為20 μm，得出關(guān)于脈沖個數(shù)分別與金膜光柵溝槽高度、溝槽深度的圖像，見圖9(a)；脈沖個數(shù)與溝槽寬度的圖像，見圖9(b)。

圖9 脈沖個數(shù)對金膜光柵形貌的影響Fig.9 Effect of gold film grating topography on number of pulse

通過數(shù)值分析，得到溝槽高度h1(nm)與脈沖個數(shù)p的關(guān)系式為

h1=0.001 9p2-2.370 5p+786.840 8

(7)

溝槽深度h2(nm)與脈沖能量個數(shù)p的關(guān)系式為

h2=0.000 31p2-0.422 2p+176.727 6

(8)

溝槽寬度w(nm)與脈沖個數(shù)p的關(guān)系式為

(9)

由式(7)～式(9)可見，溝槽的高度、深度和寬度與單脈沖能量呈高斯?fàn)罘植缄P(guān)系，這也證明了飛秒激光脈沖在空間和時間上呈高斯分布。

通過上述3組算式可見，脈沖個數(shù)與單脈沖能量密度對激光能量的影響是不同的。脈沖個數(shù)對金膜光柵膜上高度、膜下深度呈二次關(guān)系，脈沖個數(shù)與寬度以及單脈沖能量密度與膜上高度、膜下深度和寬度呈高斯分布。

采用飛秒激光加工金膜表面時，單脈沖比多脈沖刻蝕所得到的金膜光柵整齊性和均勻性更好；當(dāng)f4的值越小時，在焦平面處所得到的能量越大，單位面積內(nèi)的光柵個數(shù)越多，且能量分布越均勻。

3 結(jié) 論

在金膜表面制備了周期排布均勻的光柵，分析了激光脈沖能量、脈沖個數(shù)、入射波波長等參數(shù)對所制備的金膜光柵形貌的影響，從理論計算和實驗的角度對其進行了分析。獲得了金膜光柵的最佳加工模式為波長為800 nm，脈沖能量密度為0.794 5～ 1.335 6 J·cm-2的飛秒激光單脈沖加工。