趙大周，王明祥，阮慧鋒，谷菁，王明曉

（1.華電電力科學(xué)研究院有限公司，杭州310030；2.浙江省蓄能與建筑節(jié)能技術(shù)重點實驗室，杭州310030；3.廣州大學(xué)城華電新能源有限公司，廣州511400）

0 引言

分布式能源系統(tǒng)具有能源利用效率高、系統(tǒng)靈活性好、能源供應(yīng)可靠等特點，已成為國內(nèi)外能源技術(shù)重要的發(fā)展方向。樓宇型分布式能源系統(tǒng)是分布式能源系統(tǒng)的主要形式之一，布置于人群密集的城市中，為系統(tǒng)周邊建筑提供冷、熱、電等負(fù)荷［1］。樓宇型分布式能源系統(tǒng)多采用天然氣內(nèi)燃機(jī)作為系統(tǒng)的原動機(jī)，但天然氣內(nèi)燃機(jī)高NOx排放會對周邊環(huán)境造成較大影響，目前北京市已發(fā)布相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)對其排放進(jìn)行限制［2］。

選擇性催化還原（Selective Catalytic Reduction，SCR）技術(shù)因脫硝效率高、技術(shù)成熟，在燃煤電站、化工、柴油機(jī)尾氣NOx脫除中得到廣泛應(yīng)用。尿素溶液（Urea）具有安全、易運輸?shù)膬?yōu)點，被大多數(shù)SCR系統(tǒng)作為還原劑［3］。尿素由噴嘴噴出，經(jīng)過蒸發(fā)分解產(chǎn)生還原劑NH3，與煙氣混合進(jìn)入催化劑進(jìn)行NOx脫除反應(yīng)。對于脫硝反應(yīng)而言，提高進(jìn)入催化劑前NH3摩爾分?jǐn)?shù)和NH3與NOx物質(zhì)的量之比（以下簡稱NH3/NOx比）的均勻性是提高NOx脫除率的關(guān)鍵因素［4-6］。若尿素溶液不能在進(jìn)入催化劑前有效地蒸發(fā)、熱解，則還原劑NH3不足；若NH3/NOx比分布不均勻，則局部富NH3區(qū)域會出現(xiàn)NH3逃逸，而NH3不足的區(qū)域NOx脫除率不高。

數(shù)值模擬作為一種高效、便捷的技術(shù)手段，越來越多地應(yīng)用于SCR系統(tǒng)的優(yōu)化設(shè)計中。目前多數(shù)學(xué)者針對柴油機(jī)Urea-SCR進(jìn)行了優(yōu)化模擬研究：譚理剛等［7］建立了柴油機(jī)三維Urea-SCR噴射霧化數(shù)值模型，研究了噴射位置、方向、噴孔數(shù)目與孔徑對催化劑入口NH3摩爾分?jǐn)?shù)分布的影響，模型得到了試驗驗證；王謙等［8］模擬對比了柴油機(jī)Urea-SCR系統(tǒng)中擋板式及葉片式靜態(tài)混合器的混合效果；陳貴升等［9］研究了不同整流器及混合器對SCR反應(yīng)器內(nèi)NH3均勻性的影響；王文曉等［10］通過數(shù)值模擬并結(jié)合試驗研究了噴霧錐角對結(jié)晶及脫硝效率的影響；Tan等［11］研究對比了靜態(tài)混合器單層布置、雙層布置時，NH3的轉(zhuǎn)化率與分布的均勻性；Zhu等［12］研究對比了船用柴油機(jī)5種靜態(tài)混合器對SCR系統(tǒng)壓力損失、速度分布的均勻性、NH3分布均勻性的影響；王錚等［13］建立了某船用柴油機(jī)SCR數(shù)值模型，研究了煙氣入口湍流強(qiáng)度、煙氣溫度、擾流器的結(jié)構(gòu)對NH3分布均勻性的影響，最終得到最佳擾流器的結(jié)構(gòu)。上述文獻(xiàn)大多針對車用柴油機(jī)或大型柴油發(fā)電機(jī)Urea-SCR系統(tǒng)進(jìn)行模擬研究，針對天然氣內(nèi)燃機(jī)脫硝技術(shù)的研究較少，而目前天然氣內(nèi)燃機(jī)脫硝系統(tǒng)的設(shè)計大多借鑒柴油機(jī)Urea-SCR系統(tǒng)設(shè)計方法。

與柴油機(jī)相比較，天然氣內(nèi)燃機(jī)主要有以下幾方面的不同：（1）中高負(fù)荷穩(wěn)定運行，無頻繁啟停；（2）排煙溫度較高，一般最低排煙溫度在360℃以上；（3）由于燃料為天然氣，因此煙氣中幾乎不含SO2及顆粒物等；（4）煙氣量大，排氣管管徑大。

柴油機(jī)內(nèi)燃機(jī)與天然氣內(nèi)燃機(jī)的燃料、燃燒方式、運行方式等均不相同，因此Urea-SCR脫硝系統(tǒng)的特點也不盡相同。本文借助商業(yè)流體力學(xué)計算軟件FLUENT，研究國內(nèi)某商務(wù)區(qū)分布式能源站9.7 MW天然氣內(nèi)燃機(jī)Urea-SCR反應(yīng)器內(nèi)流場及NH3摩爾分?jǐn)?shù)分布的特點，重點模擬對比不同噴射位置條件下靜態(tài)混合器、多孔板對流場、NH3轉(zhuǎn)化率及摩爾分?jǐn)?shù)分布均勻性的影響，為同類型天然氣內(nèi)燃機(jī)脫硝改造提供參考。

1 模型的建立

1.1 幾何模型

本文研究對象為國內(nèi)某商務(wù)區(qū)分布式能源站9.7 MW天然氣內(nèi)燃機(jī)配套的Urea-SCR脫硝反應(yīng)器，原始反應(yīng)器幾何模型如圖1所示。

圖1 脫硝反應(yīng)器模型示意Fig.1 De-NO x reactor model

原設(shè)計方案在反應(yīng)器內(nèi)部布置了靜態(tài)混合器，以提高還原劑的混合效果；在入口漸擴(kuò)段布置了開孔率為36%的多孔板，以提高速度分布的均勻性。催化劑采用“2+1”布置方案：先布置2層催化劑，靠近入口段的一層為備用層，催化劑尺寸為3 375 mm×2 455 mm×315 mm（長×寬×高）。

采用三維繪圖軟件Pro/E 5.0進(jìn)行全尺寸建模，忽略反應(yīng)器內(nèi)部對流場影響較小的鋼梁及支撐結(jié)構(gòu)。模型建立后導(dǎo)入ANSYSGAMBIT 2.4進(jìn)行網(wǎng)格劃分，規(guī)則的幾何體采用規(guī)則的六面體或楔形網(wǎng)格，帶混合器及多孔板的幾何體采用局部加密的不規(guī)則網(wǎng)格，模型總網(wǎng)格數(shù)約1 300萬，如圖2所示。

圖2 脫硝反應(yīng)器模型的網(wǎng)格劃分Fig.2 Meshing of the De-NO x reactor model

1.2 數(shù)學(xué)模型

1.2.1 氣相方程

煙氣為湍流流動，控制方程包括能量方程、連續(xù)性方程、動量方程、標(biāo)準(zhǔn)k-ε方程，其通用形式可表示為

式中：ρ為煙氣密度，kg/m3；u為煙氣流速，m/s；φ為通用變量；Γ為廣義擴(kuò)散系數(shù)；S為廣義源項。

1.2.2 多孔介質(zhì)模型

為了簡化催化劑的幾何結(jié)構(gòu)，將催化劑用多孔介質(zhì)模型替代，多孔介質(zhì)模型的動量方程附加了動量源項

式中：Si為i方向動量方程附加源項，kg/（m2·s2）；C1為黏性阻力系數(shù)，m-2；μ0為煙氣黏滯系數(shù)，kg/（m·s）；ui為i方向催化劑上方截面平均速度，m/s；C2為慣性阻力系數(shù)，m-1。

1.2.3 噴霧模型

認(rèn)為尿素溶液離開噴嘴即為離散的液滴，尿素溶液的噴霧模擬采用離散液滴模型（Discrete Droplet Model，DDM），采用拉格朗日和歐拉方法求解液滴的運動軌跡。先計算連續(xù)場，然后結(jié)合流場求解每個顆粒的受力，獲得粒子的速度，進(jìn)而追蹤每個顆粒的軌道及參數(shù)沿軌道的變化。顆粒的受力平衡方程為

式中：ud為離散相速度，m/s；FD為拽力，N；uc為連續(xù)相速度，m/s；g為重力加速度，m/s2；ρf為流體密度，kg/m3；ρp為顆粒密度，kg/m3；dp為顆粒直徑，m；Fx為湍流脈動對顆粒的作用力，N；νf為流體黏度，Pa·s；CD為拽力系數(shù)；Re為雷諾數(shù)。

采用隨機(jī)漫步（Random Walk，RW）模型考慮湍流對粒子運動的影響；同時，采用泰勒類比破碎（Taylor Analogy Breakup，TAB）模型考慮液滴的二次破碎。液滴與混合器壁面的相互作用采用文獻(xiàn)［14］提出的模型。

1.2.4 尿素溶液的蒸發(fā)熱解模型

尿素溶液噴入反應(yīng)器內(nèi)受熱后水分被蒸發(fā)，尿素蒸發(fā)速率由其自身濃度梯度擴(kuò)散規(guī)律控制

式中：vl為液滴蒸發(fā)速率；kc為傳質(zhì)系數(shù)，m/s；cl，s為液滴表面蒸汽的濃度，kmol/m3；cl，∞為當(dāng)?shù)貧庀嗾羝臐舛龋琸mol/m3。

尿素溶液中的水蒸發(fā)后，產(chǎn)生固體或熔化的尿素，隨之熱解為NH3及HCNO，反應(yīng)式為

式中：r為反應(yīng)速率常數(shù)，s-1；A為指前因子，s-1；E為反應(yīng)活化能，J/kmol；R為摩爾氣體常數(shù)，J/（mol·K）；T為反應(yīng)溫度，K。

化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)參數(shù)見表1［15-16］。

表1 化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)參數(shù)Tab.1 Kinetic parametersof the chemical reaction

2 模擬條件

模擬研究穩(wěn)態(tài)定常流動，假設(shè)煙氣為不可壓縮牛頓流體且流動過程中與外界無能量交換。

相關(guān)文獻(xiàn)研究發(fā)現(xiàn)，煙氣溫度的提高有利于尿素分解及NH3的混合［15］，由于天然氣內(nèi)燃機(jī)大多數(shù)情況下滿負(fù)荷運行且滿負(fù)荷條件下排煙溫度最低、煙氣量最大、最不利于脫硝，因此本文以100%負(fù)荷率工況為例進(jìn)行模擬計算，內(nèi)燃機(jī)相關(guān)參數(shù)見表2。表3為不同負(fù)荷率下的煙氣特性，入口采用速度入口邊界條件，結(jié)合反應(yīng)器尺寸得出煙氣入口速度為25.77 m/s，溫度為650 K，湍流強(qiáng)度為3.05%，出口采用壓力出口邊界條件。設(shè)計條件下尿素質(zhì)量分?jǐn)?shù)為32.5%的尿素溶液流量為0.010 42 kg/s，噴射參數(shù)見表4。

表2 內(nèi)燃機(jī)相關(guān)參數(shù)Tab.2 Relevant parameters of the internal combustion engine

3 模擬結(jié)果與分析

工程中多以相對標(biāo)準(zhǔn)偏差Cv來定量描述變量分布的不均勻性，其定義為

表3 排煙特性Tab.3 Characteristics of fluegas

式中：xi為截面測量點的速度，m/s；xˉ為截面測量數(shù)據(jù)的平均值，m/s；σ為標(biāo)準(zhǔn)差。

此外，引入NH3轉(zhuǎn)化率η來定量表述尿素轉(zhuǎn)化為NH3的量

式中：ρNH3為煙氣中NH3的質(zhì)量濃度，kg/m3；ρurea-NH3為煙氣中尿素完全轉(zhuǎn)化時NH3的質(zhì)量濃度，kg/m3。

3.1 系統(tǒng)速度場分布的模擬研究

在未考慮尿素噴射的前提下，本文首先研究了是否布置靜態(tài)混合器、多孔板對首層催化劑入口煙氣平均速度、速度相對標(biāo)準(zhǔn)偏差以及系統(tǒng)壓降的影響。分別設(shè)置了4種對比工況，見表5。

表5 不同工況設(shè)置Tab.5 Settings of different working conditions

模擬計算得到多孔板布置于首層催化劑+X方向0.02 m處速度分布云圖，如圖3所示。

圖3 多孔板布置于首層催化劑+X方向0.02 m處速度分布云圖Fig.3 Cloud map of velocity distribution at 0.02 m in the X direction with porous plates arranged on the first layer catalyst

對比圖3中工況1及工況2可看出，多孔板的布置可改善首層催化劑入口速度的均勻性，首層催化劑+X方向0.02 m截面最大速度由8.70 m/s降至4.60 m/s，平均速度由5.66 m/s降至4.10 m/s，速度相對標(biāo)準(zhǔn)偏差由23.1%降至10.5%。100%負(fù)荷率下，多孔板前后壓降約為106 Pa。由于首層催化劑的整流作用，第2層催化劑入口速度相對標(biāo)準(zhǔn)偏差均在5.0%以內(nèi)。

同時，對比工況1及工況3可看出，靜態(tài)混合器加劇了氣流的擾動，首層催化劑入口速度分布的均勻性略有降低，靜態(tài)混合器前后壓降約為34 Pa。不同工況下系統(tǒng)內(nèi)平均速度及壓降見表6。

表6 不同工況下平均速度及壓降模擬計算結(jié)果Tab.6 Simulation results of velocity and pressure drop under different working conditions

3.2 系統(tǒng)NH 3轉(zhuǎn)化率及摩爾分?jǐn)?shù)分布的模擬研究

模型選用的靜態(tài)混合器為擋板型，共7層，每層中間部位有向上傾斜的葉片，兩側(cè)為向下傾斜的葉片，最后一層無向下傾斜的擋板，模型結(jié)構(gòu)如圖4所示。

圖4 擋板式靜態(tài)混合器Fig.4 Baffle static mixer

模擬對比噴嘴位于煙道軸線上且距離首層催化劑6種不同噴射位置條件下，靜態(tài)混合器、多孔板對NH3轉(zhuǎn)化率及NH3摩爾分?jǐn)?shù)分布的影響。模擬計算得到噴射位置距離首層催化劑8 m時反應(yīng)器內(nèi)NH3摩爾分?jǐn)?shù)分布情況，如圖5所示。由圖5可以看出，尿素溶液從噴口噴出后，在煙道內(nèi)受熱蒸發(fā)產(chǎn)生NH3，沿噴射方向在反應(yīng)器內(nèi)逐漸擴(kuò)散，摩爾分?jǐn)?shù)逐漸增大。

不同工況下NH3擴(kuò)散表現(xiàn)出不同的規(guī)律。

（1）對于工況1及工況2，噴射進(jìn)入反應(yīng)器內(nèi)的尿素溶液受重力、曳力等作用向-Y方向運動，最終NH3富集于首層催化劑入口截面-Y方向附近。

（2）對于工況3及工況4，由于靜態(tài)混合器的存在，尿素溶液分解的NH3向+Y方向運動，最終富集于首層催化劑入口截面+Y方向附近。

（3）同時對比圖3—4可看出，速度大的區(qū)域NH3的摩爾分?jǐn)?shù)小，而速度小的區(qū)域NH3的摩爾分?jǐn)?shù)大。這是由于速度大的區(qū)域中間物質(zhì)HNCO的水解反應(yīng)不完全，因此要盡量避免局部高速區(qū)。

模擬計算6種噴射位置下首層催化劑入口截面NH3轉(zhuǎn)化率，如圖6所示。由圖6可以看出：隨著噴射位置與首層催化劑距離的增加，NH3的轉(zhuǎn)化率提高，這是由于隨著噴射距離的增加，尿素?zé)峤饧癏NCO水解的時間變長，NH3轉(zhuǎn)化率提高；同時，隨著距離的增加，NH3轉(zhuǎn)化率增幅變緩；在相同的噴射位置下，工況2獲得最高的NH3轉(zhuǎn)化率，這主要是由于多孔板有效提升了流速分布的均勻性，減小了局部高速氣流區(qū)，提升了局部高速區(qū)NH3的轉(zhuǎn)化率；工況3下NH3轉(zhuǎn)化率最低，結(jié)合圖3可以看出，工況3下首層催化劑速度分布均勻性最差，直接影響NH3的生成。

圖5 反應(yīng)器不同截面NH 3摩爾分?jǐn)?shù)分布云圖Fig.5 Cloud map of NH 3 molefraction distribution in different sections of the reactor

圖6 不同噴射位置NH 3的轉(zhuǎn)化率Fig.6 NH 3 conversion rate at different injection location

模擬計算得到不同噴射位置下首層催化劑入口NH3摩爾分?jǐn)?shù)分布相對標(biāo)準(zhǔn)偏差，如圖7所示。由圖7可以看出：隨著噴射距離的增加，首層催化劑入口NH3摩爾分?jǐn)?shù)分布的均勻性提升；在相同的噴射位置，工況1均勻性最佳，工況2均勻性最差。

圖7 不同噴射位置下NH 3摩爾分?jǐn)?shù)相對標(biāo)準(zhǔn)偏差Fig.7 Relativestandard deviation of NH 3 molefraction at different injection position

反應(yīng)器內(nèi)NH3摩爾分?jǐn)?shù)流線圖如圖8所示。結(jié)合圖8解釋圖7現(xiàn)象產(chǎn)生的原因，由圖8可以看出：當(dāng)煙氣由煙道進(jìn)入主反應(yīng)器時，由于截面突然擴(kuò)張，煙氣在入口漸擴(kuò)段內(nèi)形成渦流，促進(jìn)了NH3的擴(kuò)散與混合；布置多孔板后，入口漸擴(kuò)段內(nèi)流場變均勻，NH3擴(kuò)散減弱，不利于其混合。

當(dāng)噴射位置距離首層催化劑9 m以上時，工況1及工況3的首層催化劑入口NH3摩爾分?jǐn)?shù)相對標(biāo)準(zhǔn)偏差均在10%以內(nèi)。

4 系統(tǒng)優(yōu)化策略模擬研究

由上文可以看出，靜態(tài)混合器對NH3轉(zhuǎn)化率的提升及NH3摩爾分?jǐn)?shù)分布均勻性的提升均無促進(jìn)作用；布置多孔板可提升NH3的轉(zhuǎn)化率，但不利于NH3的混合，不布置多孔板NH3的轉(zhuǎn)化率又不夠理想?？紤]到NH3混合主要發(fā)生在入口漸擴(kuò)段，本文提出將多孔板布置于備用層催化劑處的改進(jìn)措施：一方面煙中的NH3在入口漸擴(kuò)段獲得較為理想的混合空間，有利于NH3的混合；另一方面能夠提升進(jìn)入首層催化劑前煙氣流速的均勻性，有利于NH3的生成。

為簡化模型，將首層催化劑當(dāng)作多孔介質(zhì)處理，以模擬整流效果。假設(shè)多孔介質(zhì)孔隙率為90%，模擬得到在噴射位置距離首層催化劑10 m時NH3摩爾分?jǐn)?shù)分布及速度分布圖，如圖9所示。由圖9可以看出，優(yōu)化后首層催化劑入口速度的均勻性進(jìn)一步增加，而入口漸擴(kuò)段仍存在一定的空間形成渦流，促進(jìn)了NH3的擴(kuò)散與混合。

圖8 反應(yīng)器內(nèi)NH 3摩爾分?jǐn)?shù)流線圖Fig.8 Streamlinechart of NH 3 molefraction in thereactor

圖9 反應(yīng)器內(nèi)速度及NH 3摩爾分?jǐn)?shù)分布圖Fig.9 Distribution of velocity and NH 3 mole fraction in thereactor

NH3的轉(zhuǎn)化率及NH3摩爾分?jǐn)?shù)相對標(biāo)準(zhǔn)偏差與工況1及工況2的對比如圖10所示。由圖10可以看出，在保證NH3分布均勻性的前提下，在備用層催化劑處設(shè)計多孔板，可一定限度提升NH3的轉(zhuǎn)化率，并且NH3摩爾分?jǐn)?shù)相對標(biāo)準(zhǔn)偏差能控制在5%以內(nèi)。而此時模擬得到的系統(tǒng)壓降僅增加了100 Pa。

圖10 改造方案效果對比Fig.10 Comparison of different transformation schemes

5 結(jié)論

本文建立了國內(nèi)某商務(wù)區(qū)分布式能源站9.7 MW天然氣內(nèi)燃機(jī)Urea-SCR系統(tǒng)三維數(shù)值模型，分別模擬研究了滿負(fù)荷時不同噴射位置條件下多孔板、靜態(tài)混合器對流場、尿素分解率及還原劑NH3摩爾分?jǐn)?shù)分布均勻性的影響，得出如下結(jié)論。

（1）隨著噴射系統(tǒng)距離首層催化劑距離的增加，尿素分解率及還原劑NH3摩爾分?jǐn)?shù)的均勻性均有不同限度的提升。

（2）多孔板能改善催化劑入口速度分布的均勻性，降低局部高速氣流，一定限度提升NH3的轉(zhuǎn)化率；但由于其減少了入口段氣流的擾動，因此不利于NH3摩爾分?jǐn)?shù)分布均勻性的提升。

（3）模型中的擋板式靜態(tài)混合器對NH3轉(zhuǎn)化率的提升及對NH3摩爾分?jǐn)?shù)分布均勻性的提升均無促進(jìn)作用。

（4）柴油機(jī)Urea-SCR系統(tǒng)布置空間有限，因此需要靜態(tài)混合器等在較短的距離內(nèi)獲得較高的NH3轉(zhuǎn)化率及NH3摩爾分?jǐn)?shù)分布的均勻性；對于本文研究的有足夠脫硝改造空間的天然氣內(nèi)燃機(jī)Urea-SCR系統(tǒng)，靜態(tài)混合器、整流器等并非必需。