趙翔宇 秦楡祿 季博宇 郎鵬 宋曉偉 林景全

(長春理工大學(xué)理學(xué)院, 長春 130022)

飛秒傳輸表面等離激元(femtosecond propagating surface plasmon, fs-PSP)的近場成像表征和激發(fā)效率的主動控制是實現(xiàn)其應(yīng)用的先決條件.本文利用光發(fā)射電子顯微鏡對銀納米薄膜上刻蝕的凹槽耦合結(jié)構(gòu)處激發(fā)的fs-PSP進(jìn)行近場成像.并系統(tǒng)測量了入射激光波長在720—900 nm范圍內(nèi)fs-PSP近電場與入射激光場干涉信號的周期和fs-PSP的波長.在此基礎(chǔ)上, 進(jìn)一步利用飛秒雙光束泵浦-探測實驗證實了調(diào)節(jié)入射激光的偏振方向可實現(xiàn)對fs-PSP激發(fā)效率的調(diào)控.由實驗結(jié)果可知, 當(dāng)入射激光偏振接近0° (P偏振)時, fs-PSP的激發(fā)效率最高, 當(dāng)入射光偏振接近90° (S偏振)時, fs-PSP的激發(fā)效率最低.相較于有限時域差分方法模擬, 在飛秒雙光束泵浦-探測實驗中歸一化光發(fā)射電子產(chǎn)額隨入射激光偏振方向變化的曲線出現(xiàn)平臺區(qū), 我們把這一現(xiàn)象歸因于探測激光的背景噪聲淹沒了fs-PSP激發(fā)效率的變化.該研究為實現(xiàn)fs-PSP激發(fā)效率的工程性調(diào)控和優(yōu)化等離激元器件的性能奠定了基礎(chǔ).

1 引 言

飛秒傳輸表面等離激元(femtosecond propagating surface plasmon, fs-PSP)是傳播在金屬-電介質(zhì)/真空界面的電磁模式.fs-PSP最顯著的特性是將能量約束在亞波長尺度, 傳播速度接近光速,并且具有空前的太赫茲帶寬.這些特性使其可以作為小型化光電子器件[1?4]中帶寬信息傳輸?shù)妮d體.近年來等離激元器件的多種功能性已經(jīng)被理論和實驗證實[1,2], 例如波導(dǎo)[3?5]、多通復(fù)用[6,7]、分束[8,9]和聚焦[10,11]等.在這些方面, 深入理解fs-PSP近場特性并實現(xiàn)對其激發(fā)效率的調(diào)控是工程性操控和優(yōu)化上述器件性能的前提條件.由于fs-PSP的電場在垂直于樣品表面方向上呈指數(shù)衰減, 且被局域在亞波長尺度, 對其進(jìn)行詳細(xì)的表征需要納米空間分辨的顯微技術(shù).在這方面, 已經(jīng)開發(fā)了幾種適用于探測表面等離激元時空特性的顯微技術(shù), 包括掃描陰極熒光顯微鏡[12?15]、電子能量損失能譜法[16]、熒光顯微鏡[17]、相干反斯托克斯拉曼散射顯微鏡[18,19], 掃描近場光學(xué)顯微鏡[20,21]和光發(fā)射電子顯微鏡(photoemission electron microscopy,PEEM)[22?24].這其中, 利用熒光顯微鏡或掃描近場顯微鏡進(jìn)行近場表征時, 由于熒光分子和探針會影響樣品近場分布, 進(jìn)而對實驗的結(jié)果產(chǎn)生干擾.相比而言, PEEM可以進(jìn)行實時原位成像, 具有高的空間分辨率(< 20 nm), 因此, PEEM已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于fs-PSP的時空成像研究[22?24].

另一方面, 幾種調(diào)控PSP激發(fā)效率的方案已經(jīng)被提出.如利用少量脊結(jié)構(gòu)的相互作用, 當(dāng)達(dá)到三個脊時激發(fā)效率最高[25].通過金膜上的周期脊線結(jié)構(gòu)陣列, 利用11個脊線陣列結(jié)構(gòu)(長50 nm寬為280 nm), 沿表面周期放置, 最大可以達(dá)到20%的激發(fā)效率[26].通過將光束聚焦到單個孔中的方式實現(xiàn)激發(fā), 當(dāng)孔尺寸大約為200 nm時激發(fā)效率最大為28%[27].利用含有14個凹槽的周期光柵, 改變凹槽寬度可以實現(xiàn)50%的最大激發(fā)效率[28].改變臺階高度與入射激光波長的比值[29]或改變單個凹槽尺寸[30]可實現(xiàn)對PSP激發(fā)效率的調(diào)控.上述方案中對激發(fā)效率的調(diào)控主要依賴于樣品幾何結(jié)構(gòu)的改變, 如陣列周期、臺階高度和凹槽寬度等.因此, 在樣品微納結(jié)構(gòu)參數(shù)固定的情況下,難以實現(xiàn)對PSP激發(fā)效率的主動控制.然而為了工程性操控等離激元器件的性能, 急切需要主動調(diào)控器件的激發(fā)效率.

本文利用飛秒TR-PEEM(time-resolved photoemission electron microscopy)實現(xiàn)了對fs-PSP的近場成像和fs-PSP激發(fā)效率的調(diào)控.從PEEM圖像中獲取了激發(fā)光波長有720—900 nm范圍內(nèi)fs-PSP近電場與激發(fā)光場干涉信號的周期和fs-PSP的波長.進(jìn)一步, 通過調(diào)節(jié)入射激光的偏振方向, 實現(xiàn)了對fs-PSP激發(fā)效率的調(diào)控.為了排除入射光的干擾, 采取飛秒雙光束方案開展了飛秒泵浦-探測實驗系統(tǒng)探究了入射光偏振對fs-PSP激發(fā)效率的影響, 結(jié)果表明, 通過調(diào)節(jié)入射光偏振方向可以實現(xiàn)對fs-PSP激發(fā)效率的主動控制, 且在激發(fā)光為P偏振時, fs-PSP的激發(fā)效率最高, 激發(fā)光為S偏振時, fs-PSP的激發(fā)效率最低.上述實驗結(jié)果都與FDTD的模擬結(jié)果一致.

2 實驗和模擬參數(shù)設(shè)置

實驗實驗樣品為銀薄膜上刻蝕的凹槽結(jié)構(gòu).簡要的制備過程如下: 首先在潔凈的硅基底上蒸鍍約100 nm厚的銀薄膜.進(jìn)一步利用聚焦離子束(focused ion beam, FIB)在銀薄膜上刻蝕出一個1 μm × 10 μm的凹槽耦合結(jié)構(gòu).使用鈦藍(lán)寶石飛秒激光器(Coherent, Mira900)在76 MHz重復(fù)頻率下提供脈寬約130 fs的激光脈沖, 輸出波長調(diào)節(jié)范圍為700—900 nm, 入射光波長帶寬約12 nm.實驗中使用的入射激光功率為50—80 mW.使用焦距為20 cm的離軸拋物面鏡, 相對于表面法線以65°的入射角將入射激光聚焦到樣品表面, 聚焦光斑長/短軸約為60/40 μm.入射激光的偏振角度的變化通過旋轉(zhuǎn)寬帶半波片來實現(xiàn).飛秒雙光束泵浦-探測方案主要是在光路中引入馬赫-曾德爾干涉儀將單束光脈沖分成兩束相對延時可調(diào)節(jié)的光脈沖來實現(xiàn).在雙光束實驗時, 泵浦光和探測光的波長同為750 nm, 探測光為P偏振光.保持探測光參數(shù)不變, 只改變泵浦光的偏振方向, 利用PEEM在探測光區(qū)域采集入射光與fs-PSP的近場干涉圖像.在本實驗條件下, PSP場的趨膚深度遠(yuǎn)小于100 nm, 足以使得Ag/真空界面上的PSP與Ag/硅界面處的PSP解耦[30].所以硅/Ag界面處產(chǎn)生的PSP并不會對Ag/真空界面上的PSP造成影響.

FDTD模擬FDTD軟件模擬過程中, 首先需要選擇合適的邊界條件.周圍介質(zhì)為真空, 折射率為1, FDTD中邊界條件為完美匹配層(PML).光源設(shè)置為全場散射場光源.入射激光參數(shù)(入射角、波長、偏振方向)設(shè)置與實驗條件一致.

3 結(jié)果與討論

圖1(a)所示為激發(fā)fs-PSP的實驗示意圖, 激光入射角度為a= 65°, 入射激光在樣品表面的投影kL垂直于凹槽長軸, 并激發(fā)fs-PSP.激發(fā)產(chǎn)生的fs-PSP沿著X方向在Ag薄膜的表面?zhèn)鞑?圖1(a)中kS表示fs-PSP的波矢量,kL表示入射激光在樣品表面投影的波矢量,kB表示干涉圖案的波矢量.入射激光為0°偏振(P偏振)光.入射激光與其激發(fā)的fs-PSP在圖1(a)所示的黑色虛線圈的位置發(fā)生近場干涉, 并形成干涉條紋圖案.我們在此區(qū)域獲取fs-PSP的PEEM近場干涉圖像.

圖1(b)—圖1(e)給出激發(fā)光為P偏振時不同波長條件下, 捕獲的PEEM圖像.激發(fā)光在樣品表面的投影垂直于凹槽長軸入射, 在凹槽邊緣處激發(fā)fs-PSP.fs-PSP與激發(fā)光發(fā)生近場干涉, 利用PEEM對干涉區(qū)域的近場進(jìn)行成像.入射激光波長調(diào)節(jié)范圍選取為720—900 nm.波長調(diào)節(jié)的步長為20 nm.在圖1中只選取四幅fs-PSP近場的干涉條紋圖像作為演示.由于凹槽邊緣存在局域熱點, 為防止PEEM探測器CCD飽和, 實驗過程中將凹槽移出視野.圖1(b)中用黑色虛線框標(biāo)出了凹槽所在位置.在所有PEEM圖像中都能觀察到清楚的干涉圖案.這一現(xiàn)象源自于入射激光與其激發(fā)的fs-PSP電場的干涉.這一結(jié)果說明了銀薄膜上刻蝕的凹槽結(jié)構(gòu)可以作為等離激元寬頻耦合器件(720—900 nm都可激發(fā)fs-PSP).此外根據(jù)fs-PSP的PEEM近場干涉圖像, 可以獲取拍頻周期大小, 并通過公式[31]

計算出fs-PSP的波長.(1)式中的λB表示fs-PSP的拍頻率周期,λL表示入射光的波長,λPSP表示fs-PSP的波長, 具體數(shù)值如表1所列.

圖1 (a)激發(fā)fs-PSP的實驗示意圖; (b)?(e)分別表示入射激光波長為720, 760, 860 和900 nm時的PEEM圖像Fig.1.(a) Schematic diagram of the experiment of exciting fs-PSP; (b)?(e) the PEEM images when the incident laser wavelength is 720 nm, 760 nm, 860 nm and 900 nm, respectively.

表1中的λSS表示fs-PSP被激發(fā)的理論波長值,λsm表示fs-PSP被激發(fā)的實驗測得值.實驗結(jié)果表明: fs-PSP的條紋間距以及fs-PSP波長變化情況一致, 均隨著入射光波長的增大而增大.并且理論結(jié)果與我們所得到的實驗結(jié)果符合.

眾所周知, PEEM基于光電效應(yīng)對樣品表面激發(fā)的光電子進(jìn)行近場成像.且

式中Y表示fs-PSP的電子產(chǎn)額,E為fs-PSP的近電場強(qiáng)度,n為光電子出射的非線性階次.根據(jù)(2)式可以得知, 如果獲取fs-PSP的電子產(chǎn)額的變化趨勢, 就可以得知fs-PSP近電場強(qiáng)度趨勢, 從而可以得到fs-PSP激發(fā)效率的變化趨勢.以往研究表明, P和S偏振在相同結(jié)構(gòu)中激發(fā)的fs-PSP強(qiáng)度有顯著的差異[32,33], 這意味著調(diào)節(jié)激光偏振方向有可能是主動調(diào)控fs-PSP激發(fā)效率的有效參數(shù).所以在fs-PSP近場成像的基礎(chǔ)上, 可以通過改變不同激發(fā)光偏振方向, 獲取不同激發(fā)光偏振方向下的fs-PSP近場干涉圖像, 并從fs-PSP近場干涉圖像中提取fs-PSP的電子產(chǎn)額隨入射光偏振角度變化的趨勢, 從而得到fs-PSP的激發(fā)效率隨入射光偏振角度變化的趨勢.

首先用單束激光進(jìn)行實驗, 即只用激發(fā)光激發(fā)fs-PSP.實驗示意圖與圖1(a)一致.使得fs-PSP與激發(fā)光發(fā)生干涉, 并在干涉區(qū)域取得PEEM圖像.改變線激發(fā)光的偏振角度, 得到不同激發(fā)光偏振角度下的fs-PSP的PEEM圖像, 并在圖像中獲取同一位置干涉條紋的fs-PSP的電子產(chǎn)額, 并給出fs-PSP的電子產(chǎn)額隨入射光偏振角度變化的實驗測量曲線.接下來為了對實驗結(jié)果進(jìn)行驗證, 利用了FDTD模擬的手段來進(jìn)一步對實驗結(jié)果進(jìn)行模擬.改變FDTD模擬的入射光偏振角度, 對fs-PSP的近電場強(qiáng)度進(jìn)行模擬, 將結(jié)果與實驗做對比, 并給出fs-PSP的電子產(chǎn)額隨入射光偏振角度變化的FDTD模擬曲線, 如圖2所示.

圖2(a)—圖2(d)所示為激發(fā)光波長為750 nm,不同偏振角度下, 捕獲的PEEM圖像.偏振選取角度為0°—180°.我們只選取其中四幅干涉條紋圖案作為演示.在捕獲的PEEM圖像中我們發(fā)現(xiàn)fs-PSP的干涉圖案發(fā)生了顯著的強(qiáng)度變化.圖2(c)中入射激光偏振角度為90°時, 干涉信號最弱激發(fā)效率最低.圖2(a)中入射激光偏振角度為0°時, 干涉信號最強(qiáng)激發(fā)效率最高.這一現(xiàn)象源自于改變了入射激光的偏振角度, 使得fs-PSP的激發(fā)效率改變了.這一結(jié)果表明了銀薄膜上刻蝕的凹槽結(jié)構(gòu)可以通過調(diào)節(jié)入射激光偏振角度來實現(xiàn)對fs-PSP激發(fā)效率的調(diào)控.曲線表明fs-PSP的激發(fā)效率隨入射光偏振角度的變化發(fā)生振蕩變化.發(fā)現(xiàn)入射光接近P偏振時激發(fā)效率最高, 接近S偏振時激發(fā)效率最低.這說明了fs-PSP的激發(fā)效率與入射激光的偏振角度有關(guān).

表1 fs-PSP的波長及干涉條紋周期隨入射激光波長改變的數(shù)值Table 1.The value of fs-PSP's wavelength and interference fringe period changing with the incident laser wavelength.

圖2 (a)?(d) 750 nm入射激光, 隨偏振角度變化的PEEM圖像; (e) fs-PSP歸一化的光發(fā)射電子產(chǎn)額隨入射激光偏振角度變化的模擬和實驗曲線Fig.2.(a)?(d) The PEEM images of the incident laser at 750 nm, changing with the polarization angle; (e) simulation and experimental curves of fs-PSP normalized light emission electron yield with incident laser polarization angle.

圖2 (e)中紅色曲線為實驗中實際測得的歸一化fs-PSP光發(fā)射電子產(chǎn)額隨入射光偏振角度變化的曲線.藍(lán)色曲線為FDTD模擬中獲取的歸一化fs-PSP光發(fā)射電子產(chǎn)額隨入射光偏振角度變化的曲線.在獲取了FDTD模擬的fs-PSP近電場強(qiáng)度之后, 進(jìn)行分析處理, 做出fs-PSP電場強(qiáng)度六次方隨入射光偏振變化的模擬曲線, 并與之前我們進(jìn)行的實驗進(jìn)行分析對比.銀的功函數(shù)約為4.26 eV, 取決于樣品的晶格取向和納米結(jié)構(gòu)的形貌.因此, 在750 nm入射激光波長下, 一個光子的能量約為1.65 eV, 相應(yīng)地需要吸收三個光子的能量才能實現(xiàn)光電子出射.因此FDTD模擬中取作為光發(fā)射電子產(chǎn)額.圖2(e)表明, 模擬曲線和實驗曲線基本一致.我們用模擬的方式重現(xiàn)了實驗.

圖2給出的實驗結(jié)果顯示fs-PSP的光電子產(chǎn)額隨入射激光偏振角度變化.但是, 目前無法直接證明fs-PSP的激發(fā)效率也如此變化.因為有入射激光的干擾, 在單光情況下測得的光電子產(chǎn)額是入射光與fs-PSP共同提供的.光與fs-PSP形成的干涉信號, 由于入射光本身激發(fā)的光電子產(chǎn)額同樣具有偏振依賴性.所以為了規(guī)避掉激發(fā)光對實驗結(jié)果產(chǎn)生的影響, 又利用雙光束開展了飛秒雙光束泵浦-探測實驗來排除入射光對實驗測量fs-PSP激發(fā)效率的干擾.探測光依然放在fs-PSP傳播路徑的后方(圖3(a)中黑色虛線圈出的位置), 并與fs-PSP進(jìn)行干涉, 并在干涉區(qū)域取得PEEM圖像.改變激發(fā)光的偏振角度, 探測光保持不變, 得到不同激發(fā)光偏振角度下的fs-PSP的PEEM圖像, 并在圖像中獲取同一位置干涉條紋處的fs-PSP的電子產(chǎn)額, 并給出fs-PSP的電子產(chǎn)額隨入射光偏振角度變化的實驗測量曲線.在模擬方面, 其他參數(shù)保持不變, 在FDTD模擬的光源外加入了點監(jiān)視器, 來測量在入射光激發(fā)下純fs-PSP的近電場強(qiáng)度, 與飛秒泵浦-探測實驗做對比.并給出fs-PSP的電子產(chǎn)額隨入射光偏振角度變化的FDTD模擬曲線.因為在實驗和模擬中都排除了入射激光對實驗結(jié)果的干擾, 利用飛秒泵浦-探測得到的實驗結(jié)果和排除入射激光光場干擾的FDTD模擬結(jié)果會更精確, 如圖3所示.

圖3(a)除加入探測光以及新增干涉區(qū)域為圖3(a)中黑色虛線圈出的位置以外, 其余條件與圖1(a)中條件一致.在探測區(qū)域(圖3(a)中黑色虛線圈出的位置)獲取fs-PSP的PEEM近場干涉圖像.

圖3(b)—圖3(e)所示為入射激光為750 nm,不同偏振角度下捕獲的探測區(qū)域的PEEM近場干涉圖案.偏振選取角度為0°—180°, 只選取其中四幅干涉條紋圖案作為演示.在探測區(qū)域可以觀察到干涉圖案的明暗變化, 這一現(xiàn)象源自于入射光的偏振角度變化.圖3(f)中紅色曲線為實驗中實際測得的歸一化fs-PSP電子產(chǎn)額隨入射光偏振變化的曲線.藍(lán)色曲線為FDTD模擬中獲取的歸一化fs-PSP電子產(chǎn)額隨入射光偏振變化的曲線.圖3(f)中實驗和模擬曲線的趨勢與圖2(e)中曲線趨勢一致.實驗結(jié)果表明, 當(dāng)激發(fā)光為P偏振時, fs-PSP的電子產(chǎn)額最高, 激發(fā)光為S偏振時, fs-PSP的電子產(chǎn)額最低.因此我們推斷fs-PSP的激發(fā)效率由激發(fā)光的垂直分量主導(dǎo).

圖3 (a)飛秒雙光束泵浦-探測實驗示意圖; (b)?(e) 750 nm入射激光, 在探測光輻照區(qū)域, 隨偏振角度變化的PEEM圖像; (f) fs-PSP歸一化的光發(fā)射電子產(chǎn)額隨入射激光偏振角度變化的模擬和實驗曲線Fig.3.(a) Schematic diagram of femtosecond dual-beam pumping-detection experiment; (b)?(e) the PEEM images of the incident laser at 750 nm in the area irradiated by the probe light with the polarization angle; (f) the simulation and experimental curves of fs-PSP normalized light emission electron yield with the incident laser polarization angle.

我們發(fā)現(xiàn)實驗測得的曲線圖底部相較于單光束激發(fā)實驗測得的曲線(圖2(e))出現(xiàn)平臺區(qū), 如圖3(f)黑色橢圓形虛線位置所示.我們獲取單一探測光輻照銀薄膜表面時的平均電子產(chǎn)額為947, 當(dāng)雙光束, 激發(fā)光為S偏振激發(fā)PSP時, 探測光區(qū)域的平均電子產(chǎn)額為992.兩者電子產(chǎn)額基本一致.在入射激光偏振角度接近90°(S偏振)時, fs-PSP的激發(fā)效率低, 使得干涉區(qū)域內(nèi)光電子發(fā)射強(qiáng)度由探測光主導(dǎo), 所以曲線底部呈現(xiàn)隨偏振角度改變極小的現(xiàn)象.且歸一化的光發(fā)射電子產(chǎn)額不接近0的原因是探測光本身提供的光發(fā)射電子產(chǎn)額產(chǎn)生的背景.所以在曲線中并不能很好地展現(xiàn)出激發(fā)光接近S偏振下的fs-PSP激發(fā)效率的變化, 但總體趨勢是激發(fā)光接近P偏振時fs-PSP的激發(fā)效率最高, 激發(fā)光偏振接近S偏振時fs-PSP的激發(fā)效率最低.

圖3(f)中FDTD模擬獲得的曲線與所做的飛秒雙光束泵浦-探測實驗測得的曲線趨勢基本一致.這說明改變?nèi)肷涔獾钠窠嵌瓤梢哉{(diào)控fs-PSP激發(fā)效率, 并且當(dāng)激發(fā)光偏振接近P偏振時, fs-PSP的激發(fā)效率最高, 當(dāng)激發(fā)光偏振接近S偏振時, fs-PSP的激發(fā)效率最低.因此我們的實驗結(jié)果表明,通過調(diào)節(jié)激發(fā)光的偏振角度實現(xiàn)了對fs-PSP激發(fā)效率的調(diào)控.

4 結(jié) 論

利用PEEM研究了fs-PSP的近場成像及入射激光偏振角度對fs-PSP激發(fā)效率的調(diào)控.借助于fs-PSP近場成像實驗, 得到了入射激光波長為720—900 nm時, fs-PSP與入射激光干涉圖案的條紋周期為5.9—7.7 μm, fs-PSP的波長為700—879 nm.實驗測得的結(jié)果與理論模擬的結(jié)果一致.此外, 利用飛秒雙光束泵浦-探測實驗, 在排除入射激光干擾的情況下, 發(fā)現(xiàn)當(dāng)入射激光偏振角度接近0°(P偏振)時, fs-PSP的激發(fā)效率最高, 當(dāng)入射激光偏振角度接近90°(S偏振)時, fs-PSP的激發(fā)效率最低.相較于FDTD模擬結(jié)果, 飛秒雙光束泵浦-探測實驗測得的fs-PSP的歸一化光發(fā)射電子產(chǎn)額隨入射激光偏振角度變化的曲線在S偏振光激發(fā)附近出現(xiàn)平臺區(qū).其產(chǎn)生的原因是探測光的背景噪聲淹沒了fs-PSP激發(fā)效率的變化.總之, 該研究實現(xiàn)了對fs-PSP基本參數(shù)的實驗測量, 并且通過調(diào)節(jié)入射激光的偏振角度, 實現(xiàn)了對fs-PSP激發(fā)效率的調(diào)控.這兩方面為以后等離激元器件的研發(fā)提供了一定的幫助.

感謝長春理工大學(xué)跨尺度微納米制造教育部重點實驗室在樣品加工時給予的幫助.