蔣 寶,孫成一,白畫畫,陳 雪,何萬清,聶 磊,石愛軍,李國傲

油煙凈化器對餐飲VOCs排放和光化學(xué)特征的影響

蔣 寶,孫成一,白畫畫,陳 雪,何萬清,聶 磊,石愛軍,李國傲*

(北京市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院,國家城市環(huán)境污染控制工程技術(shù)研究中心,城市大氣揮發(fā)性有機(jī)物污染防治技術(shù)與應(yīng)用北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100037)

選取了北京市21家餐飲企業(yè),檢測了凈化器前端和后端的揮發(fā)性有機(jī)污染物(VOCs)的濃度水平,經(jīng)油煙凈化器凈化后,烷烴類、烯烴類、含氧VOCs類和苯系物類污染物的排放平均濃度分別為(714.62 ± 212.17), (264.88 ± 94.58 ), (374.72 ± 57.48)和(174.93 ± 55.19)μg/m3,烯烴類污染物中僅對四氯乙烯有明顯的濃度降低效果.根據(jù)凈化器對VOCs污染物的去除效果,有35.7%的凈化器凈化效率為負(fù)值.烯烴類污染物是餐飲油煙污染中臭氧生成的最重要的前體物,占總臭氧生成潛勢的48.2% ～50.7%.苯系物成為餐飲業(yè)排放污染物中二次有機(jī)氣溶膠(SOA)的主要前體物,占總SOA生成潛勢的95%以上.

餐飲業(yè)；揮發(fā)性有機(jī)污染物；臭氧生成潛勢；二次有機(jī)氣溶膠

揮發(fā)性有機(jī)污染物(VOCs)是常溫下以蒸汽形式存在于空氣中的一類有機(jī)物,包括有毒有害有機(jī)物,同時(shí)包含了多種光化學(xué)臭氧生成和二次有機(jī)氣溶膠(SOA)生成的重要前體物.有研究者相繼在北京[1]、上海[2]、深圳[3]、南京[4-5]、成都[6]等多地區(qū)開展了大氣揮發(fā)性有機(jī)污染物的研究工作.VOCs中的烷烴、烯烴、芳香烴等由于其氧化蒸汽壓比還原蒸汽壓低,可與大氣中OH自由基、NO3自由基和O3發(fā)生氧化反應(yīng),在城市光化學(xué)煙霧形成過程中起著重要作用[7].

餐飲業(yè)大氣污染物主要來自于烹飪過程中油脂、有機(jī)質(zhì)的揮發(fā)、熱氧化和熱裂解[8],是一種氣、液、固混合物,成分復(fù)雜,由于烹飪方式和條件導(dǎo)致其成分組成變異性較大.作為城市重要的低空排放污染源,餐飲源已經(jīng)成為城市中有機(jī)顆粒物的重要來源[9],并且是大氣中揮發(fā)性有機(jī)物和城市氣溶膠的重要來源[10-11].在對上海餐飲企業(yè)的調(diào)查[12]中顯示,烹飪過程中產(chǎn)生的VOCs主要以烷烴類(51.26 ±23.87)%和含氧VOCs類(24.33±11.69)%為主.Cheng等[10]比較了湘菜、魯菜和家常菜的VOCs排放情況,發(fā)現(xiàn)烷烴分別占VOCs的61.3%、62.6%和50.5%.有研究表明,餐飲業(yè)顆粒物與油煙排放濃度強(qiáng)相關(guān),但是與VOCs的排放濃度弱相關(guān),因此,油煙與顆粒物能夠達(dá)到協(xié)同凈化達(dá)標(biāo),但是VOCs需要進(jìn)行單獨(dú)分析研究[13].

因此,確定餐飲源中影響空氣質(zhì)量的關(guān)鍵活性組分及其對臭氧生成的貢獻(xiàn),是解決餐飲業(yè)大氣污染的核心問題之一.為了引導(dǎo)餐飲業(yè)采取有效措施控制餐飲業(yè)顆粒物及VOCs的排放,促進(jìn)餐飲企業(yè)改造更換高效凈化器及加裝VOCs去除裝置,2018年北京市發(fā)布的《餐飲業(yè)大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》(DB 1488-2018)[14]中對油煙、顆粒物和非甲烷總烴(NMHC)這3項(xiàng)污染物排放限值進(jìn)行了規(guī)定,其中“非甲烷總烴”是表征“揮發(fā)性有機(jī)物”的一種指標(biāo),但是,目前國內(nèi)用于餐飲業(yè)的油煙凈化器多針對其中的顆粒物和油煙進(jìn)行凈化,文獻(xiàn)報(bào)道中對顆粒物和油煙的分析較多[13,15-17],對VOCs的凈化效果停留在實(shí)驗(yàn)室階段,對現(xiàn)場調(diào)查數(shù)據(jù)鮮有分析.

本研究基于2019年5月針對21家餐飲企業(yè)的大氣污染物排放特征和油煙凈化器凈化效果調(diào)查,對VOCs污染物濃度及其油煙器對VOCs的去除效率進(jìn)行了分析,并根據(jù)VOCs的臭氧生成潛勢(OFP)和氣溶膠生成系數(shù)(FAC)對其臭氧和SOA前體物的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了分析,以期為餐飲業(yè)凈化器的總體效果提供現(xiàn)場數(shù)據(jù)支撐,為餐飲業(yè)大氣污染評估提供科學(xué)參考.

1 材料與方法

1.1 污染物樣品采集

本研究選取21家餐飲企業(yè)進(jìn)行樣品采集分析,并結(jié)合城市居民外出就餐習(xí)慣,選取午間11:30～ 13:30和晚間17:30～19:30的用餐高峰時(shí)段進(jìn)行樣品采集.

VOCs樣品采集采用真空采樣箱結(jié)合QC-2大氣采樣儀(北京市勞動(dòng)保護(hù)科學(xué)研究所)進(jìn)行采樣,具體方法參考《固定污染源廢氣揮發(fā)性有機(jī)物的采樣氣袋法》(HJ 732-2014)[18]標(biāo)準(zhǔn)方法.采集斷面位于油煙凈化器前后端的平直煙道,在餐飲企業(yè)工況平穩(wěn)條件下采集.以高純氮?dú)庾鳛槿绦蚩瞻讟悠?

1.2 樣品測定

樣品分析方法依據(jù)EPA TO-15[19]的方法采集和分析.樣品采用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(安捷倫7890A-5975C)進(jìn)行測定.標(biāo)準(zhǔn)氣體:PAMS標(biāo)氣(57組分)、TO-15標(biāo)氣(65組分)和VOCs內(nèi)標(biāo)氣(4組分)(Lindae Gas North America LLC),共計(jì)測定104種VOCs.大氣冷阱預(yù)濃縮儀為ENTECH 7200,色譜柱為VF-624(60m′0.25mm′1.00μm),程序升溫條件:離子源EI溫度為230℃,四極桿溫度為150℃,傳輸線溫度為250℃,掃描方式為全掃描,掃描范圍為30～300amu.冷阱預(yù)濃縮儀條件為:一級(jí)冷阱吸附溫度:-40℃;二級(jí)冷阱吸附溫度:-50℃;三級(jí)冷阱聚焦溫度:-170℃;一級(jí)冷阱脫附溫度:10℃;二級(jí)冷阱脫附溫度:60℃;三級(jí)冷阱進(jìn)樣溫度:80℃;進(jìn)樣時(shí)間:1.5min.以清潔采樣袋中注入高純氮?dú)庾鳛閷?shí)驗(yàn)室空白,每10個(gè)樣品或每批次(少于10個(gè)樣品/批)分析1個(gè)平行樣,平行樣中VOCs含量相對偏差小于或等于30%,每24h分析一次校準(zhǔn)曲線中間濃度點(diǎn)或者次高點(diǎn),其測定結(jié)果與初始濃度值相對偏差保持小于或等于30%.

1.3 污染物OFP和SOA生成潛勢估算

大氣中VOCs是參與光氧化反應(yīng)的重要化合物種類,也是對流層臭氧和SOA的重要前體物[8].隨著化合物種類的不同,反應(yīng)速率不同,對臭氧生成的影響也不同,本研究利用最大增量反應(yīng)性(MIR)[20]分析評估各組分對臭氧生成的貢獻(xiàn),具體計(jì)算公式如下:

OFP =(VOC)′MIR(1)

式中:OFP為臭氧生成潛勢,用以表達(dá)各化合物組分對臭氧生成的貢獻(xiàn),μg/m3;(VOC)表示揮發(fā)性有機(jī)污染物濃度, μg/m3;MIR為最大增量反應(yīng)性, g O3/g VOC.

SOA是指VOCs與大氣中的主要氧化劑(如OH自由基、NO3自由基和O3等)發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)后,經(jīng)氣-粒轉(zhuǎn)化,凝結(jié)形成的亞微粒子,是細(xì)顆粒物的重要組成部分.本研究基于Grosjean等[21]的煙霧箱實(shí)驗(yàn),采用氣溶膠生成系數(shù)估算大氣中的VOCs的SOA生成潛勢.

具體計(jì)算公式如下:

SOAP= VOCs0′FAC(2)

SOAt= VOCst′FAC=VOCs0′(1-FVOCs)′FAC(3)

式中:SOAp表示SOA生成潛勢, μg/m3;SOAt表示SOA生成量, μg/m3;VOCs0表示VOCs排放的初始濃度, μg/m3;FAC為SOA生成系數(shù), g FAC/g VOC,由煙霧箱實(shí)驗(yàn)獲得;VOCst表示VOCs經(jīng)過氧化后的濃度, μg/m3;FVOCs表示VOCs中參與反應(yīng)的百分比,%.具體數(shù)值如表1所示.

表1 本文中所使用的化合物的MIR、FAC和FVOCs值

注:“-”表示文章中沒有相關(guān)數(shù)據(jù),FVOCs表示VOCs物種參與反應(yīng)的分?jǐn)?shù).

2 結(jié)果與討論

2.1 油煙凈化器對揮發(fā)性有機(jī)污染物濃度的影響

根據(jù)餐飲業(yè)排放污染物的化學(xué)組成,將主要的揮發(fā)性有機(jī)污染物分為烷烴類、烯烴類、含氧VOCs類和苯系物類4大類.21家餐飲企業(yè)的油煙凈化器處理前后的揮發(fā)性有機(jī)污染物的現(xiàn)場調(diào)查排放情況如圖1所示,實(shí)際應(yīng)用過程中,VOCs的凈化效果并不明顯.經(jīng)油煙凈化器凈化后,烷烴類、烯烴類、含氧VOCs類和苯系物類污染物的排放總濃度分別為(714.62 ± 212.17), (264.88 ± 94.58), (374.72 ± 57.48)和(174.93 ± 55.19) μg/m3,其中烷烴類污染然的占比高達(dá)45%以上.

本研究涉及的餐飲業(yè)包括了川湘菜、家常菜、魯菜和燒烤4大類,基本涵蓋了本地餐飲業(yè)的主要類型,其中燒烤類餐飲企業(yè)由于食品制作過程中溫度高,VOCs的排放也較高[13,22].如圖1所示,在烷烴類污染物中,正己烷、環(huán)己烷、異丁烷、正戊烷、正丁烷和丙烷的排放濃度較高,在油煙凈化器處理前平均濃度可達(dá)(442.72 ± 85.31) μg/m3,占烷烴類污染物總量的68.2%,在油煙凈化器處理后的濃度可達(dá)(518.30 ± 205.98) μg/m3,其占比升至烷烴類污染物總量的72.5%.在烯烴類污染物中,油煙凈化器處理前四氯乙烯占烯烴類污染總量的40.4%,經(jīng)油煙凈化器處理后,四氯乙烯的占比降至21.6%,有明顯的凈化效果,除四氯乙烯外,占比較高(49.5%～66.7%)的烯烴類污染物包括1-戊烯、1-己烯、反-2-丁烯、1,3-丁二烯和1-丁烯.在含氧VOCs類污染物中,乙酸乙酯、丙烯醛和丙酮3類的平均濃度可達(dá)到(284.09 ± 45.86) μg/m3,占含氧VOCs類污染物總量的75.8% ～ 86.7%.苯系物污染物中含量較高的是苯和甲苯,占苯系物總濃度的63.3% ～ 63.4%,但是凈化器對兩者的凈化效果差異顯著,經(jīng)過凈化器后,甲苯的濃度上升了56.6%,苯的濃度降低了38.1%.油煙凈化器對大部分VOCs污染物濃度的影響不顯著的主要原因可能是由于靜電或高頻靜電去除技術(shù)占主導(dǎo)的凈化器,在靜電處理過程中產(chǎn)生的臭氧導(dǎo)致部分大分子化合物再次氧化斷鏈成了“新增”的VOCs污染物.另外,采用吸附技術(shù)的凈化器也會(huì)因長期吸附飽和,出現(xiàn)脫附現(xiàn)象,造成凈化效率下降.

圖1 油煙凈化器前后4類揮發(fā)性有機(jī)污染物的排放濃度

2.2 油煙凈化器的凈化效率

揮發(fā)性有機(jī)污染物的排放與烹飪過程及其用品有密切關(guān)系,不同類型餐飲企業(yè)的污染物排放情況也有顯著差異.且由于采樣時(shí)段選擇在餐飲業(yè)高峰時(shí)段,不同餐飲企業(yè)灶頭數(shù)量不同,風(fēng)機(jī)風(fēng)量差異大,油煙在凈化器中的停留時(shí)間也不同,另外,凈化器的凈化效率與凈化器的使用周期和維護(hù)也有密切的關(guān)系,尤其是對高壓靜電的影響較大[23-24],部分餐飲企業(yè)的油煙凈化器安裝時(shí)間長,部分污染物已經(jīng)在凈化器中有所累積,因此導(dǎo)致最后油煙凈化器的凈化效果不顯著,與凈化器的工作原理的相關(guān)性也不顯著.

根據(jù)單因素方差分析的結(jié)果,4類揮發(fā)性有機(jī)污染物在油煙凈化器前后的排放濃度并無顯著性降低(<0.05).對21家餐飲企業(yè)的烷烴類、烯烴類、含氧VOCs類和苯系物4類污染物的凈化效果進(jìn)行比較(圖2),烷烴類、烯烴類、含氧VOCs類和苯系物污染物凈化效率為負(fù)值的企業(yè)分別有9, 7, 7和7家,有30.1%的污染物的被凈化效率為負(fù)值.尤其是烷烴類污染物,有42.9%的凈化器對烷烴的凈化效率為負(fù)值,可能由于靜電處理過程中產(chǎn)生的臭氧導(dǎo)致部分大分子化合物再次氧化斷鏈,或采用吸附技術(shù)的凈化器因長期吸附飽和,出現(xiàn)脫附現(xiàn)象,導(dǎo)致凈化后烷烴類污染物不降反升.

圖2 21家餐飲企業(yè)4類揮發(fā)性有機(jī)污染物的凈化器凈化效率

2.3 臭氧生成潛勢分析

根據(jù)Carter[20]實(shí)驗(yàn)獲得的最大增量反應(yīng)性(MIR)分析評估各組分對臭氧生成的貢獻(xiàn),如圖3所示,烷烴類、烯烴類、含氧VOCs類和苯系物污染物凈化前的臭氧生成潛勢分別為12096.46, 39411.74, 7055.89和6972.29μg/m3;經(jīng)過凈化器后的臭氧生成潛勢分別為13591.02, 48515.00, 7869.02和10368.93μg/m3,4類污染物在經(jīng)過凈化器后,臭氧生成潛勢都有所上升,但并無顯著性差異.其中,作為臭氧生成前體物的烯烴類污染物總濃度(3685.50～4165.27μg/m3)低于烷烴類污染物(12038.21～13290.98μg/m3),但是由于烯烴類物質(zhì)的MIR較高(5.49～16.16),導(dǎo)致臭氧生成潛勢較高,占總臭氧生成潛勢的48.2%～50.7%,說明烯烴類污染物是餐飲油煙污染中臭氧生成的重要前體物之一.這與崔虎雄[25]和王倩等[26]在上海市區(qū)VOCs的臭氧生成潛勢研究中的發(fā)現(xiàn)相一致,這與烯烴的化學(xué)性質(zhì)有關(guān),烯烴屬于不飽和烴,化學(xué)性質(zhì)比烷烴活潑,因此減少烯烴的排放可以作為控制臭氧前提物的重要途徑[27].

內(nèi)環(huán)表示凈化前臭氧生成潛勢;外環(huán)表示凈化后臭氧生成潛勢

烷烴中,污染濃度最高的正己烷、環(huán)己烷、異丁烷、正戊烷、正丁烷和丙烷是生成臭氧的重要物質(zhì),占烷烴臭氧生成潛勢的80.7%～84.9%;烯烴中,作為臭氧前體物的濃度最高的反-2-丁烯、1-丁烯和1,3-丁二烯的臭氧生成潛勢,占烯烴臭氧生成潛勢的72.5%～81.1%;含氧VOCs類中,僅丙烯醛的臭氧生成潛勢占含氧VOCs類臭氧生成潛勢的68.4%～82.1%,且由于4-甲基-2-戊酮經(jīng)過凈化器后,濃度升高了130.56μg/m3,因此其臭氧生成潛勢占比也顯著上升了2%;在苯系物中,雖然苯的濃度(692.05～817.88μg/m3)要顯著高于甲苯濃度(657.85～1365.06μg/m3),但是由于甲苯的MIR較高,成為苯系物中最主要的臭氧前體物,占苯系物臭氧生成潛勢的37.8%～52.7%.

2.4 SOA生成潛勢分析

雖然SOA的生成受溫度、濕度、有機(jī)氣溶膠質(zhì)量等多種因素影響,用一個(gè)固定的FAC值來表示SOA的產(chǎn)率會(huì)出現(xiàn)較大的偏差,通過FAC計(jì)算得到的SOA生成潛勢仍能給出大氣有機(jī)物污染物形成SOA的趨勢[26].由于在本研究中檢測到的VOCs中僅有17種烷烴類和苯系物是SOA的前體物,因此,僅針對這17種化合物展開SOA生成潛勢分析(圖4).在17種SOA前體物中,有76.5%的化合物(13種)的SOA生成潛勢經(jīng)過凈化器后有所下降,苯系物SOA生成潛勢占總SOA生成潛勢的95%以上,其中甲苯、苯和乙苯的凈化前SOA生成潛勢分別為4706.74, 3106.70和2061.38μg/m3,其中只有苯在凈化后SOA生成潛勢下降了38.1%至1922.35μg/m3.苯系物成為餐飲業(yè)排放污染物種SOA的主要前體物,這與之前劉俊等[1]在北京SOA生成潛勢的日變化規(guī)律研究中的結(jié)果一致.在寶雞市秋冬季大氣VOCs的研究結(jié)果中,同樣發(fā)現(xiàn),含有3個(gè)及以下甲基的苯系物是SOA貢獻(xiàn)最大的VOCs成分[27].廣州夏季VOCs的研究中,也發(fā)現(xiàn)甲苯、二甲苯、乙苯等苯系物對SOA的貢獻(xiàn)最大[28].

圖4 凈化前后17種化合物的SOA生成潛勢及生成量變化

3 結(jié)論

3.1 餐飲業(yè)VOCs污染物排放濃度從大到小分別為烷烴類>含氧VOCs類>烯烴類>苯系物類,油煙凈化器對烯烴類污染物占比最大的四氯乙烯有顯著的凈化效果,對苯系物中甲苯和苯的凈化效果有顯著性差異.

3.2凈化器對VOCs污染物的臭氧生成潛勢都有所上升,但并無顯著性差異,烯烴類污染物是餐飲油煙污染中臭氧生成的重要前體物之一,占總臭氧生成潛勢的48.2%～50.7%.

3.3 苯系物成為餐飲業(yè)排放污染物種SOA的主要前體物,占總SOA生成潛勢的95%以上,其中甲苯、苯和乙苯的凈化前SOA生成潛勢分別為4706.74, 3106.70和2061.38μg/m3,且只有苯在凈化后SOA生成潛勢有所下降.

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Influence of fume purifier on VOCs emission characteristics and photochemical reaction of catering.

JIANG Bao, SUN Cheng-yi, BAI Hua-hua, CHEN Xue, HE Wan-qing, NIE Lei, SHI Ai-jun, LI Guo-ao*

(National Urban Environmental Pollution Control Engineering Research Center, Beijing Key Laboratory of Urban Atmospheric Volatile Organic Compounds Pollution Control and Application, Beijing Municipal Research Institute of Environmental Protection, Beijing 100037, China)., 2021,41(5)：2040～2047

21 restaurants in Beijing were selected to examine the concentrations of VOCs before and after fume purifiers. The results showed that the average concentrations of alkane, alkene, oxygenated volatile organic compounds (OVOCs) and benzene series were (714.62 ± 212.17), (264.88 ± 94.58), (374.72 ± 57.48) and (174.93 ± 55.19)μg/m3, respectively. Among alkene compounds, only the concentration of tetrachloroethylene significantly decreased after fume purifying. Interestingly, the VOC-removal efficiency for 35.7% of fume purifiers was negative. As the most important precursors of ozone, ozone formation potential (OFP) of alkene compounds counted for 48.2% ～ 50.7% of total OFP. Benzene series had become the most important precursor of secondary organic aerosol (SOA) in the restaurant emissions, accounting for more than 95% of the total SOA potential.

catering；volatile organic compounds (VOCs)；ozone formation potential (OFP)；secondary organic aerosol (SOA)

X511

A

1000-6923(2021)05-2040-08

蔣 寶(1988-),女,山東青州人,高級(jí)工程師,博士,主要從事環(huán)境污染風(fēng)險(xiǎn)評估與修復(fù)研究.發(fā)表論文9篇.

2020-09-24

國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2017YFC0211504);北京市科技計(jì)劃項(xiàng)目(Z171100004417029,Z181100005418015)

* 責(zé)任作者, 助理研究員, liguoao@cee.cn