李權(quán) 王智健 王顯南 張傳舉

【摘 要】針對(duì)某行業(yè)的具體應(yīng)用，設(shè)計(jì)一款實(shí)時(shí)遠(yuǎn)程控制的中子輻射雙準(zhǔn)直實(shí)時(shí)液位測(cè)量系統(tǒng)。該系統(tǒng)采用脈沖中子源，依據(jù)物料遮擋中子射線導(dǎo)致探測(cè)計(jì)數(shù)率下降的原理實(shí)現(xiàn)料面位置的追蹤。利用蒙特卡羅數(shù)值模擬方法對(duì)該檢測(cè)系統(tǒng)進(jìn)行理論設(shè)計(jì)與響應(yīng)分析，具體包括檢測(cè)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)參數(shù)、屏蔽體組合設(shè)計(jì)及輻射劑量統(tǒng)計(jì)與分析。模擬結(jié)果表明，該系統(tǒng)設(shè)計(jì)在精度要求范圍內(nèi)具有一定的可行性。系統(tǒng)中開(kāi)窗寬度、開(kāi)窗位置和屏蔽材料種類對(duì)探測(cè)器中子計(jì)數(shù)率，屏蔽材料種類、尺寸及組合方式對(duì)輻射劑量均有不同程度的影響，這為后續(xù)設(shè)備樣機(jī)的設(shè)計(jì)與實(shí)驗(yàn)提供了理論依據(jù)。

【關(guān)鍵詞】蒙特卡羅;料位計(jì);屏蔽材料;輻射劑量

【中圖分類號(hào)】TL81 【文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼】A 【文章編號(hào)】1674-0688（2021）04-0051-05

1 研究背景

在很多工業(yè)生產(chǎn)過(guò)程中，經(jīng)常要測(cè)量一些工業(yè)物料的料位高度，比如原煤倉(cāng)、煤粉倉(cāng)的煤位測(cè)量，渣倉(cāng)、脫水倉(cāng)的渣位測(cè)量，電除塵灰斗、倉(cāng)泵和灰?guī)斓幕椅粶y(cè)量，閃蒸釜、反應(yīng)釜等反應(yīng)裝置的料位測(cè)量等[1]。但對(duì)于一些精度要求較高的料位檢測(cè)，受工藝條件、安全性和成本等諸多方面的限制，很難對(duì)此類反應(yīng)設(shè)備中的料位做出精確的測(cè)量[1-2]。料位計(jì)按照測(cè)量方式可分為重錘式、雷達(dá)式、超聲波式及射線式等[1]。其中，以射線式為主的核子料位計(jì)相比其他料位計(jì)，不受粉塵、顆粒度、介電常數(shù)、溫度、潮濕度、掛料、電磁波、噪音等因素影響[3-7]。目前，某行業(yè)大范圍地使用人工填料的方式對(duì)某項(xiàng)澆筑設(shè)備進(jìn)行物料裝填，而這種方式最大的缺點(diǎn)在于消耗大量人力及無(wú)法保證相關(guān)人員的人身安全。因此，如何在現(xiàn)有澆注裝備基礎(chǔ)上實(shí)現(xiàn)實(shí)時(shí)的非破壞式連續(xù)測(cè)量和非接觸測(cè)量，并且兼?zhèn)涓叻辣禂?shù)和高測(cè)量精度等優(yōu)點(diǎn)料位測(cè)量系統(tǒng)就成為迫切需要解決的問(wèn)題。該設(shè)備應(yīng)用的精度要求很高（高度誤差為±2 mm），需實(shí)現(xiàn)自動(dòng)化的人機(jī)分離工作方式。目前，國(guó)內(nèi)現(xiàn)有的料位計(jì)很難達(dá)到此應(yīng)用的所有要求，因此還無(wú)法替代人工填料的方式。

針對(duì)該行業(yè)提出的具體要求，研究設(shè)計(jì)一款基于可控中子源的液面實(shí)時(shí)監(jiān)控系統(tǒng)。該系統(tǒng)具備核子料位計(jì)的優(yōu)勢(shì)，能夠替代人工填料的工作方式，實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)并精準(zhǔn)顯示物料液位。本研究擬利用蒙特卡羅[8-9]數(shù)值模擬方法，通過(guò)對(duì)輔助設(shè)備樣機(jī)的結(jié)構(gòu)參數(shù)、屏蔽體材料、結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和輻射劑量等因素進(jìn)行優(yōu)化分析，從理論模擬上論證該檢測(cè)系統(tǒng)對(duì)澆筑設(shè)備的高精度液面實(shí)時(shí)監(jiān)控的可行性。這項(xiàng)應(yīng)用的前期理論研究對(duì)于后期實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)具有一定指導(dǎo)意義。

2 蒙特卡羅計(jì)算模型的建立

基于可控中子源的液面實(shí)時(shí)監(jiān)控系統(tǒng)包含放射源、探測(cè)器及由前置放大器、主放大器、多道脈沖分析器與計(jì)數(shù)顯示等模塊組成的電子學(xué)儀表。整個(gè)檢測(cè)系統(tǒng)的工作原理是把測(cè)量平臺(tái)置于一個(gè)全自動(dòng)的移動(dòng)控制平臺(tái)，根據(jù)系統(tǒng)響應(yīng)確定實(shí)時(shí)的液面位置，可以實(shí)現(xiàn)液面報(bào)警（已經(jīng)到達(dá)某個(gè)高度）和液面尋找等功能。

依據(jù)中子輻射雙準(zhǔn)直原理和實(shí)際澆注設(shè)備規(guī)格參數(shù)，建立液位檢測(cè)方法原理上的蒙特卡羅數(shù)值計(jì)算模型（如圖1、圖2所示）：以能量為14.1 Mev的D-T中子管作為中子源，以中子管為中心向四面八方發(fā)射快中子;中子管周圍采用屏蔽體組合的形式和開(kāi)窗的手段，實(shí)現(xiàn)中子束的準(zhǔn)直發(fā)射;澆注設(shè)備緊貼屏蔽體外側(cè)，由內(nèi)到外依次為物料、一定厚度（10 cm左右）的不銹鋼環(huán)形圓柱、相當(dāng)厚度的水層和水層外側(cè)的不銹鋼層;探測(cè)器一端采用屏蔽熱中子的材料作為屏蔽體、He-3管作為中子探測(cè)器，并采用同樣的開(kāi)窗手段，與中子源一端開(kāi)的窗對(duì)準(zhǔn)。當(dāng)液面與兩端開(kāi)窗的中心連線對(duì)齊時(shí)記作液面對(duì)齊點(diǎn)。整個(gè)模擬過(guò)程是通過(guò)改變屏蔽體厚度、兩側(cè)開(kāi)窗寬度、開(kāi)窗錯(cuò)位的程度、液面位置等，分別記錄探測(cè)器的中子計(jì)數(shù)。

2.1 液位檢測(cè)模擬與響應(yīng)

針對(duì)圖1和圖2的系統(tǒng)圖，利用MCNP（Monte Carlo N Particle Transport Code）程序模擬計(jì)算不同結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)于中子計(jì)數(shù)的響應(yīng)，并結(jié)合應(yīng)用的特殊要求對(duì)各項(xiàng)結(jié)構(gòu)參數(shù)進(jìn)行把控及分析該檢測(cè)系統(tǒng)原理上的可行性。

2.1.1 液面位置響應(yīng)

該液位檢測(cè)系統(tǒng)通過(guò)準(zhǔn)直設(shè)計(jì)，使得由中子管出射的快中子集中于開(kāi)窗口方向進(jìn)入澆筑設(shè)備。進(jìn)入澆筑設(shè)備的中子與周圍物質(zhì)發(fā)生核反應(yīng)，當(dāng)物料液面上升到或者高于兩側(cè)開(kāi)窗口連線（稱對(duì)齊基準(zhǔn)線）時(shí)，受物料遮擋，開(kāi)窗口方向上的中子更多地參與核反應(yīng)使得中子數(shù)目減少，因此探測(cè)器端探測(cè)到該方向上的中子計(jì)數(shù)也會(huì)隨之降低。依據(jù)此原理模擬了同一條件下不同液面位置對(duì)中子計(jì)數(shù)的影響。

蒙特卡羅模擬條件如下：中子源計(jì)數(shù)為109，中子源端屏蔽體材料及厚度從里到外依次為5 cm厚的氧化釓（質(zhì)量百分比為30%）+聚乙烯、5 cm厚的含硼聚乙烯（硼-10為7.68%）和1 cm厚的鉛，左、右開(kāi)窗寬度均為2 mm。模擬計(jì)算液位對(duì)齊基準(zhǔn)線，相對(duì)基準(zhǔn)線上升2 mm、10 cm，相對(duì)基準(zhǔn)線下降2 mm、10 cm的各能量段中子計(jì)數(shù)，計(jì)算結(jié)果如圖3所示。

計(jì)算結(jié)果表明：高能量段（1 Mev）中子計(jì)數(shù)對(duì)于不同液面位置有著明顯的區(qū)分，特別是對(duì)齊基準(zhǔn)線上、下2 mm處也有一定的區(qū)分度，這剛好也符合此應(yīng)用對(duì)于料位測(cè)量的高精度（±2 mm）要求。因此，該檢測(cè)系統(tǒng)在方法原理上具備高精度液位檢測(cè)的能力。

2.1.2 開(kāi)窗寬度響應(yīng)

研究系統(tǒng)結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)探測(cè)器中子計(jì)數(shù)的影響，提高檢測(cè)系統(tǒng)液位確定的精度。如圖4、圖5所示，模擬計(jì)算同一條件下不同開(kāi)窗方案對(duì)于中子計(jì)數(shù)的影響，記中子管端屏蔽體開(kāi)窗為左側(cè)開(kāi)窗，記探測(cè)器端屏蔽體開(kāi)窗為右側(cè)開(kāi)窗。

對(duì)比圖3與圖4開(kāi)窗方案的計(jì)算結(jié)果可以看出，右側(cè)開(kāi)窗寬度越大，對(duì)于液位下降和對(duì)齊基準(zhǔn)線的情況計(jì)數(shù)會(huì)有所提高，而液位上升的情況下，中子計(jì)數(shù)基本不變;對(duì)比圖4與圖5開(kāi)窗方案的計(jì)算結(jié)果可以看出，左側(cè)開(kāi)窗寬度越大，整體中子計(jì)數(shù)均有所增加?？紤]到計(jì)數(shù)越大，系統(tǒng)的統(tǒng)計(jì)誤差就會(huì)降低，因此適當(dāng)增加開(kāi)窗寬度，可以增加探測(cè)計(jì)數(shù)，達(dá)到提高精度的目的。

2.1.3 開(kāi)窗錯(cuò)位響應(yīng)

如圖2所示，理想狀態(tài)下左右兩側(cè)開(kāi)窗的槽口是對(duì)齊的，即槽口中心連線在一個(gè)水平線上。由于槽口的寬度是毫米級(jí)的，因此兩側(cè)開(kāi)窗的槽口位置要嚴(yán)格地控制。圖6模擬計(jì)算了兩側(cè)開(kāi)窗錯(cuò)開(kāi)情況下的中子計(jì)數(shù)，結(jié)果表明：對(duì)于高能量段中子，兩側(cè)開(kāi)窗相比對(duì)齊基準(zhǔn)線細(xì)微的錯(cuò)位都會(huì)對(duì)中子計(jì)數(shù)有所影響，因此需要克服這一工藝上的難點(diǎn)，以降低系統(tǒng)誤差。

2.1.4 屏蔽體厚度響應(yīng)

屏蔽體厚度直接影響中子準(zhǔn)直的效果[9]。中子準(zhǔn)直的效果越好，液位探測(cè)結(jié)果就越靈敏。中子源端屏蔽體采用的是3層屏蔽體材料的組合設(shè)計(jì)，圖7、圖8模擬計(jì)算了3層屏蔽體（氧化釓+聚乙烯、含硼聚乙烯、鉛）不同厚度對(duì)探測(cè)中子計(jì)數(shù)的影響。

對(duì)比圖3、圖7和圖8，結(jié)果表明：屏蔽體厚度的減小使得探測(cè)計(jì)數(shù)變高，其中第一層屏蔽體厚度減小的影響要大于第二層的。此外，屏蔽體的厚度需要綜合考慮探測(cè)精度和輻射防護(hù)兩個(gè)因素，在保證探測(cè)精度的情況下選擇合適的尺寸。

2.2 屏蔽體設(shè)計(jì)與輻射劑量分析

2.2.1 屏蔽體材料選擇

本檢測(cè)系統(tǒng)探測(cè)的是中子計(jì)數(shù)，因此需要選擇合適的中子屏蔽材料。中子的屏蔽防護(hù)常采用石蠟、混凝土和金屬等作為主體材料[10-11]。在稀土元素中，釓的平均中子吸收截面為36 300 Barn，它通常以氧化釓的形式存在[12]。利用氧化釓良好的中子吸收性和耐高溫性，可將其用作中子管最里面一層的中子吸收材料。由于氧化釓是粉末狀，因此必須加入聚乙烯或者環(huán)氧樹(shù)脂才具備可塑性。圖9模擬計(jì)算了幾種材料的中子屏蔽效果，模擬條件為中子源計(jì)數(shù)為108，4種屏蔽材料分別為氧化釓、氧化釓+聚乙烯（PE）、含硼聚乙烯、鎢鎳鐵，厚度均為10 cm，探測(cè)器距離中子源40 cm。分別模擬計(jì)算每一種材料屏蔽下的中子探測(cè)計(jì)數(shù)。

從圖9可以看出，氧化釓與聚乙烯的混合材料相比其他材料，其屏蔽效果最好。由于聚乙烯含氫高，氫元素是快中子最好的減速劑，因此利用氧化釓這樣的中子吸收劑與減速劑結(jié)合，可以達(dá)到更好的屏蔽效果。

快中子與周圍物質(zhì)作用，必然會(huì)產(chǎn)生次生伽馬射線?？紤]到輻射防護(hù)，因此需要屏蔽伽馬光子。對(duì)于伽馬光子的屏蔽，鎢、鉛等重核金屬都有較好屏蔽效果[13-14]。圖10模擬計(jì)算了幾種材料屏蔽下的光子計(jì)數(shù)率。

從圖10可以看出：對(duì)于10 cm的屏蔽體，在高能區(qū)間（大于1 Mev）含硼聚乙烯和鎢鎳鐵材料屏蔽效果（光子計(jì)數(shù)低）最好，在中能區(qū)間效果最好的是鎢鎳鐵。

2.2.2 輻射劑量模擬計(jì)算

在射線裝置及放射性場(chǎng)所的防護(hù)設(shè)計(jì)中，既要考慮屏蔽材料對(duì)射線的防護(hù)效果，又要考慮屏蔽材料的體積、重量、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性及綜合成本[15]。前面提到，中子源端的屏蔽體采用的是組合設(shè)計(jì)，最里面一層的作用是屏蔽快中子（中子吸收劑、減速劑），第二層的作用是屏蔽熱中子，最外面一層的作用是屏蔽次生伽馬光子。設(shè)計(jì)的要求是需要以盡量小的屏蔽體尺寸達(dá)到輻射防護(hù)效果。

通過(guò)模擬計(jì)算輻射吸收劑量進(jìn)一步優(yōu)化每一層屏蔽體的厚度。模擬步驟為從第一層（最里層）屏蔽體開(kāi)始模擬逐層設(shè)計(jì)，改變屏蔽體厚度及材料比例，統(tǒng)計(jì)不同距離處單位源中子的透射中子和透射伽馬射線在人體的吸收劑量。

圖11、圖12分別是第一層材料在距離中子源1 m處中子吸收劑量與總吸收劑量隨屏蔽體厚度的變化關(guān)系[圖11至圖15橫坐標(biāo)為厚度（cm），縱坐標(biāo)為吸收劑量（Sv/粒子）]。第一層材料采用的是氧化釓+環(huán)氧樹(shù)脂的混合材料，實(shí)際中需要加入適量固化劑進(jìn)行固化。圖11和圖12中不同符號(hào)的曲線代表不同的氧化釓質(zhì)量百分比的材料，總吸收劑量指中子與光子吸收劑量之和。

模擬結(jié)果表明：隨著氧化釓含量的增加，中子吸收劑量和總吸收劑量均呈現(xiàn)先減小后增加的趨勢(shì);當(dāng)氧化釓含量達(dá)到40%～50%時(shí)，吸收劑量達(dá)到最小;隨著屏蔽體厚度的增加，每種氧化釓材料下的吸收劑量均減小;對(duì)于中子吸收劑量，當(dāng)屏蔽體厚度超過(guò)10 cm時(shí)，其減小的趨勢(shì)變得緩慢，當(dāng)厚度達(dá)到15 cm以后，75%以下氧化釓比重的材料的吸收劑量降到最低且基本保持不變。

將第一層屏蔽體厚度定為15 cm后，模擬計(jì)算加入第二層材料后的吸收劑量。圖13為第二層材料（含硼聚乙烯）距離中子源不同位置處的總吸收劑量隨屏蔽體厚度的變化關(guān)系，圖14為距離源1 m處不同硼含量的含硼聚乙烯屏蔽下總吸收劑量隨屏蔽體厚度變化關(guān)系。

模擬結(jié)果表明：在第一層材料足夠厚（15 cm）的情況下，隨著第二層材料厚度的增加，總吸收劑量降低且變化緩慢;距離中子源越遠(yuǎn)的位置受到的吸收劑量就越低;隨著第二層材料硼含量的增加，同一厚度條件下總吸收劑量降低，但降低程度不明顯。

將第二層屏蔽體厚度定為1 cm，模擬計(jì)算加入第三層材料（鉛）后的吸收劑量。第三層材料用來(lái)屏蔽伽馬光子，圖15為距離中子源不同位置處的伽馬光子吸收劑量隨屏蔽體厚度變化關(guān)系。從圖15中可以看出，伽馬光子吸收劑量隨鉛的厚度的增加而降低。

以15 cm氧化釓（40%）+環(huán)氧樹(shù)脂、1 cm含硼（10%）聚乙烯和1cm鉛用作組合屏蔽，相比無(wú)屏蔽狀態(tài)，模擬計(jì)算的總吸收劑量（距離中子源5 m處）從5.07×10-11Sv/粒子降到5.41×10-13Sv/粒子，下降了兩個(gè)數(shù)量級(jí)，有效地降低了輻射。

綜上所述，利用蒙特卡羅模擬對(duì)基于可控中子源的液面實(shí)時(shí)監(jiān)控系統(tǒng)進(jìn)行初步的理論分析，得到以下幾點(diǎn)認(rèn)識(shí)：該檢測(cè)系統(tǒng)能夠檢測(cè)到具有一定厚度鋼板層和保溫水層的澆筑設(shè)備內(nèi)的液面位置，具體表現(xiàn)在對(duì)齊基準(zhǔn)線上下2 mm時(shí)的高能量段中子計(jì)數(shù)差異，理論上符合此應(yīng)用的高精度要求。？譺？訛為提高探測(cè)計(jì)數(shù)降低統(tǒng)計(jì)誤差，在系統(tǒng)結(jié)構(gòu)參數(shù)上可以適當(dāng)增加開(kāi)窗寬度和減小屏蔽體尺寸。兩側(cè)開(kāi)窗細(xì)微的錯(cuò)位會(huì)影響探測(cè)計(jì)數(shù)，因此需要在設(shè)計(jì)加工和實(shí)驗(yàn)中考慮這一點(diǎn)。經(jīng)過(guò)3層屏蔽體相關(guān)的模擬計(jì)算，得出初步的屏蔽體設(shè)計(jì)思路：第一層材料最為關(guān)鍵，選用40%～50%的氧化釓含量、10～15 cm的厚度為合適;第二層材料為含硼聚乙烯，更高的硼含量和更大的材料厚度有利于輻射劑量的降低;第三層材料為鉛，其厚度越大越利于降低伽馬射線吸收劑量。考慮到屏蔽材料的體積、重量及系統(tǒng)其他結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)系統(tǒng)探測(cè)精度和工藝的影響，需要在保證系統(tǒng)探測(cè)精度的情況下，配合具體實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步改進(jìn)MCNP程序和確定最優(yōu)結(jié)構(gòu)參數(shù)及材料成分配比，同時(shí)將輻射劑量控制在安全范圍內(nèi)。

3 結(jié)語(yǔ)

通過(guò)蒙特卡羅數(shù)值模擬方法對(duì)基于可控中子源的液面實(shí)時(shí)監(jiān)控系統(tǒng)初步的模擬研究，從理論研究上證明了該系統(tǒng)依據(jù)物料遮擋中子射線而導(dǎo)致探測(cè)計(jì)數(shù)率變化追蹤料面位置的設(shè)計(jì)具有一定的可行性。系統(tǒng)中開(kāi)窗寬度、開(kāi)窗位置和屏蔽材料種類對(duì)探測(cè)器中子計(jì)數(shù)率，屏蔽材料種類、尺寸及組合方式對(duì)輻射劑量均有不同程度的影響，因此后期實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)中需要考慮這些因素。

參 考 文 獻(xiàn)

[1]江建鋒.核子料位計(jì)在火電廠煤倉(cāng)料位測(cè)控中的應(yīng)用研究[D].衡陽(yáng)：南華大學(xué)，2012.

[2]周世杰.火電廠料位計(jì)選型及無(wú)源核子料位計(jì)的應(yīng)用[J].工業(yè)儀表與自動(dòng)化裝置，2013（6）：86-88.DOI：10.3969/j.issn.1000-0682.2013.06.026.

[3]Nuttall M，Riley J.Evaluation of precision of a nuclear gauge for measurement of water and cement content of fresh concrete[J].Cement Concrete & Aggregates，1999，21（1）：1-11.DOI：10.1520/C-

CA10502J.

[4]劉燦.放射性料位計(jì)原理及應(yīng)用[J].儀器儀表用戶，2017，24（3）：52-54.DOI：10.3969/j.issn.1671-10-

41.2017.03.012.

[5]張秉海，王智.核料位計(jì)的工作原理及相關(guān)知識(shí)[J].石油化工自動(dòng)化，2007（5）：84-85.DOI：10.3969/j.issn.1007-7324.2007.05.026.

[6]呂劍飛.基于溫度傳感器陣列的料位測(cè)量?jī)x的研制[D].北京：北京化工大學(xué)，2013.

[7]王景敏，黨從軍，宋衛(wèi)東，等.GD-1型智能化連續(xù)型γ料位計(jì)的設(shè)計(jì)[J].同位素，2003，16（1）：23-23.DOI：10.3969/j.issn.1000-7512.2003.01.005.

[8]Briesmeister J F.MCNPTM-A general Monte Carlo N-particle transport code （Version4C）[R].LA-137-

09-M，2000.

[9]趙新輝，谷德山，任萬(wàn)彬.基于MCNP程序模擬的14 MeV中子準(zhǔn)直屏蔽材料的研究[J].東北師大學(xué)報(bào)

（自然科學(xué)版），2006，38（4）：59-63.DOI：10.3321/

j.issn：1000-1832.2006.04.012.

[10]曾心苗，周鵬，秦培中，等.不同材料的中子透射Monte Carlo模擬計(jì)算[J].核技術(shù)，2011，34（3）：188-192.DOI：CNKI：SUN：HJSU.0.2011-03-007.

[11]M.Bastürk，ArztmannJ，Jerlich W，et al.Analysis of neutron attenuation in boron-alloyed stainless steel with neutron radiography and JEN-3 gauge[J].Journal of Nuclear Materials，2005，341

（2-3）：189-200.DOI：10.1016/j.jnucmat.2005.02.

003.

[12]張圣辰.氧化釓的改性及氧化釓/聚乙烯屏蔽材料制備[D].西安：西北大學(xué)，2015.

[13]王瑞欣，郭志猛，羅驥，等.彌散強(qiáng)化鎢鎳鐵高比重合金的制備及性能研究[J].稀有金屬，2017（1）：23-27.DOI：CNKI：SUN：ZXJS.0.2017-01-004.

[14]He F，Yang J，Lei T，et al.Structure and properties of electrodeposited Fe-Ni-W alloys with different levels of tungsten content：A comparative study[J].Applied Surface Science，2007，253（18）：

7591-7598.DOI：10.1016/j.apsusc.2007.03.068.

[15]白健.裝置核料位計(jì)放射源的監(jiān)測(cè)及防護(hù)對(duì)策[J].安全、健康和環(huán)境，2004，4（5）：13-14.DOI：10.3-

969/j.issn.1672-7932.2004.05.006.