劉曉光，賀林峰，武梅梅，魏國海，李正耀，李玉慶，孫 凱，焦學(xué)勝，韓松柏，陳東風(fēng),*

(1.中國原子能科學(xué)研究院，北京 102413；2.中國核工業(yè)集團(tuán)有限公司，北京 100045；3.南方科技大學(xué)，廣州 深圳 518055)

核安全是制約核能發(fā)展的重要因素，反應(yīng)堆的安全直接決定了核電站的安全。核燃料元件作為反應(yīng)堆的核心部件，是釋熱元件，也是放射性裂變產(chǎn)物的第1道安全屏障，其價值約是核電站建造成本的7%和運(yùn)行成本的50%。核燃料元件通常在高溫、高壓、高放射性、高功率密度等條件下工作，若存在缺陷會嚴(yán)重影響使用壽命，危及反應(yīng)堆安全運(yùn)行。為保障反應(yīng)堆安全運(yùn)行，核燃料元件從加工、生產(chǎn)到服役過程必須進(jìn)行檢測，以確保質(zhì)量、保證安全[1-2]。

中子照相作為一種無損檢測技術(shù)，是分析和確定核燃料元件缺陷的重要工具[3-5]。與X射線照相相比，中子對氫元素敏感、穿透能力強(qiáng)、可區(qū)分同位素，可實(shí)現(xiàn)核燃料元件包殼氫聚、內(nèi)部結(jié)構(gòu)缺陷(如芯塊變形、破損等)、235U富集度、可燃毒物分布等無損檢測[6-8]。由于乏燃料元件具有強(qiáng)放射性，常規(guī)的無損檢測技術(shù)無法開展相應(yīng)研究，間接中子成像方法是一種在強(qiáng)放射環(huán)境下對樣品進(jìn)行無損檢測的有效可靠的技術(shù)手段[9]。間接中子成像將對γ射線不敏感的中子轉(zhuǎn)換屏置于被測物體后面，中子束投過被測物體對轉(zhuǎn)換屏曝光，形成放射性潛像，隨后將轉(zhuǎn)換屏對IP板或膠片曝光形成圖像，這樣即可避免樣品放射性的干擾[10-11]。

目前，中子照相作為一種有效的核燃料元件研究和質(zhì)量控制手段，在瑞士、美國、印度、法國、德國、日本、韓國等得到廣泛應(yīng)用。瑞士PSI研究院中子照相設(shè)備NEUTRA上配備了放射性樣品測試平臺NEURAP，利用該平臺進(jìn)行了核燃料的中子照相無損檢測工作，包括燃料芯塊長期輻照后的完整性、鋯合金包殼侵蝕情況、燃料芯塊的尺寸變化、包殼與芯塊的間隙、芯塊間間隙及不同芯塊的235U富集度等。美國愛德華國家實(shí)驗(yàn)室的250 kW TRIGA反應(yīng)堆上也建立了中子照相設(shè)備用于核燃料元件和相關(guān)組件的無損檢測。印度BARC研究中心在CIRUS研究堆上建設(shè)了1臺中子照相裝置，并配套建設(shè)了動力堆乏燃料元件中子照相無損檢測的測試平臺[3,12-14]。

中國原子能科學(xué)研究院建設(shè)的中國先進(jìn)研究堆(CARR)設(shè)計(jì)功率為60 MW，其反射層最大未擾熱中子注量率達(dá)8×1014cm-2·s-1，可為開展中子散射和中子照相研究提供高品質(zhì)的中子束流?；贑ARR搭建中子照相測試平臺，其中子束流品質(zhì)滿足開展核燃料元件內(nèi)部缺陷中子照相無損檢測實(shí)驗(yàn)的要求。前期利用間接中子照相技術(shù)，開展了核燃料元件模擬件缺陷、氫聚、富集度等二維成像研究[11,15]。由于二維成像是將三維物體壓縮成二維，從而導(dǎo)致部分信息丟失，無法獲得內(nèi)部結(jié)構(gòu)細(xì)節(jié)。為更清楚研究核燃料元件內(nèi)部結(jié)構(gòu)信息，迫切需要發(fā)展三維中子成像技術(shù)。本文采用蒙特卡羅模擬軟件MCNP，優(yōu)化確定核燃料元件間接中子CT裝置關(guān)鍵參數(shù)；基于該裝置開展核燃料元件模擬件的間接中子照相實(shí)驗(yàn)，并對成像數(shù)據(jù)進(jìn)行處理與分析。

1 核燃料元件間接中子CT裝置

圖1為間接中子CT裝置結(jié)構(gòu)示意圖。該裝置主要包括轉(zhuǎn)移容器、吊車系統(tǒng)、成像獲取系統(tǒng)、中子光路系統(tǒng)等，可實(shí)現(xiàn)乏燃料元件的二維及三維成像無損檢測。轉(zhuǎn)移容器主要具備兩個功能：屏蔽乏燃料的放射性，防止燃料元件在轉(zhuǎn)移和放置過程中對人員造成輻射損傷；準(zhǔn)確控制燃料元件的位置。吊車系統(tǒng)用于取放轉(zhuǎn)移容器內(nèi)的核燃料元件，實(shí)現(xiàn)打開并抓取轉(zhuǎn)移容器內(nèi)裝有核燃料元件的核棒鋁套至樣品運(yùn)動機(jī)構(gòu)內(nèi)的樣品支座安裝，待檢測后再將其回位至轉(zhuǎn)移容器并封閉蓋板。樣品運(yùn)動機(jī)構(gòu)可通過電機(jī)精確控制燃料棒的升降和旋轉(zhuǎn)，可控制核棒鋁套任意測試位置。中子光路系統(tǒng)對中子束流尺寸進(jìn)行限束，減少對其他材料的活化，對樣品進(jìn)行定位。成像獲取系統(tǒng)由前成像盒、后成像盒、擺渡裝置、推進(jìn)推出裝置及擋板組成。前成像盒用于儲存未曝光的中子屏，后成像盒用于儲存成像后曝光的中子屏，均最多可存19片中子屏。擺渡裝置將前成像盒內(nèi)未曝光的中子屏移至成像位置，定位精度0.01 mm，待成像后，將曝光的中子屏移至后成像盒。

圖1 間接中子CT裝置示意圖

2 轉(zhuǎn)移容器設(shè)計(jì)

轉(zhuǎn)移容器是間接中子CT裝置的重要組成部分，采用蒙特卡羅模擬計(jì)算方法對轉(zhuǎn)移容器的材料、厚度和結(jié)構(gòu)進(jìn)行詳細(xì)的計(jì)算分析，獲得設(shè)計(jì)依據(jù)，并以此為依據(jù)進(jìn)行物理設(shè)計(jì)。

2.1 模擬方法及模型

模擬采用MNCP4C多功能蒙特卡羅多粒子輸運(yùn)程序，該程序由美國Los Alamos國家實(shí)驗(yàn)室開發(fā)，用于計(jì)算中子、光子或中子-光子耦合以及光子-電子耦合輸運(yùn)問題。程序中的中子和光子的截面分別由ENDF/B-Ⅵ和MCPLIB02提供。本文通過MNCP模擬跟蹤2×1013個光子的運(yùn)動計(jì)算伽馬射線劑量當(dāng)量率，衰變光子輸運(yùn)的計(jì)算結(jié)果誤差在5%以內(nèi)[16]。

以典型壓水堆乏燃料元件(燃耗深度為33 GW·d/tU，235U富集度為3.5%，乏燃料裂變產(chǎn)物冷卻1 a)的放射性活度數(shù)據(jù)為基準(zhǔn)，以40 cm長的燃料元件作為放射源對轉(zhuǎn)移容器進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)。根據(jù)乏燃料總放射性活度數(shù)據(jù)計(jì)算得到40 cm壓水堆乏燃料元件的表面劑量約30 Gy/h。以核電站綠色監(jiān)督區(qū)劑量要求(低于3 μSv/h)為安全標(biāo)準(zhǔn)，采用蒙特卡羅方法，優(yōu)化分析轉(zhuǎn)移容器的屏蔽形狀、空腔尺寸、屏蔽材料類型及厚度等。圖2為用于MCNP計(jì)算的轉(zhuǎn)移容器模型示意圖，探測器的粒子計(jì)數(shù)卡緊貼在屏蔽材料外側(cè)，探測器在側(cè)壁和頂蓋上(位置1、2)各布置1個。

圖2 用于MCNP計(jì)算的轉(zhuǎn)移容器模型示意圖

2.2 模擬結(jié)果分析

從模擬結(jié)果發(fā)現(xiàn)：1) 空腔尺寸變化(5～15 cm)對劑量結(jié)果的影響可忽略，考慮到需在空腔內(nèi)安裝機(jī)械動力裝置，以便固定和旋轉(zhuǎn)燃料元件，空腔尺寸選擇10 cm。2) 鉛、鐵、鎢、貧鈾、重混凝土通常被用作屏蔽材料，但由于鎢和貧鈾價格昂貴，而鐵和混凝土需要的屏蔽尺寸較大，因此選用鉛進(jìn)行模擬計(jì)算。當(dāng)屏蔽材料為鉛時，鉛的厚度從5 cm增加到30 cm，計(jì)算劑量當(dāng)量率迅速減小(圖3)。當(dāng)鉛的厚度為20 cm時，兩處探測器位置劑量當(dāng)量率可滿足劑量小于3 μSv/h的安全標(biāo)準(zhǔn)。為便于中子成像實(shí)驗(yàn)的移動和操作，轉(zhuǎn)移容器的尺寸越小越好，因此，選用厚度為20 cm鉛作為屏蔽材料。3)核燃料元件為圓柱體，因此轉(zhuǎn)移容器形狀可選擇圓柱體或長方體。利用MCNP對轉(zhuǎn)移容器的形狀進(jìn)行模擬，模擬結(jié)果表明，圓柱模型的屏蔽性能優(yōu)于矩形模型。考慮到機(jī)械加工和實(shí)際實(shí)驗(yàn)過程中的機(jī)械運(yùn)動等因素，轉(zhuǎn)移容器的形狀選擇圓柱體。

圖3 以鉛為屏蔽材料的MCNP模擬結(jié)果

綜上所述，MCNP優(yōu)化設(shè)計(jì)結(jié)果為：轉(zhuǎn)移容器采用圓柱體，空腔尺寸為10 cm，屏蔽材料選擇20 cm的鉛。

2.3 轉(zhuǎn)移容器結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

圖4 轉(zhuǎn)移容器設(shè)計(jì)圖

根據(jù)蒙特卡羅模擬計(jì)算結(jié)果，完成轉(zhuǎn)移容器設(shè)計(jì)(圖4)。為方便使用，采用多層嵌套式可拆卸結(jié)構(gòu)；根據(jù)樣品劑量大小，可選擇1層或多層。轉(zhuǎn)移容器主要由3層鉛管(鉛內(nèi)管、鉛中管、鉛外管)、鉛蓋、吊裝件及底座組成。由于金屬鉛較軟，易變形，在每層鉛管外側(cè)加0.5 cm厚的碳鋼加固外殼。鉛內(nèi)管和鉛中管由鉛管及不銹鋼殼組合，鉛外管由鉛管、鋁合金外殼及不銹鋼內(nèi)殼組合。其中鉛管均由3 mm鉛板卷制而成，鉛蓋為鉛塊及不銹鋼殼組合。

3 核燃料元件間接中子CT裝置實(shí)驗(yàn)

3.1 實(shí)驗(yàn)樣品選擇

為更好進(jìn)行真實(shí)乏燃料元件的中子成像檢測，確保實(shí)驗(yàn)安全，采用核燃料元件模擬件開展間接中子成像方法研究。參照常用壓水堆燃料元件的結(jié)構(gòu)和材料的中子宏觀截面，設(shè)計(jì)加工模擬件，具體設(shè)計(jì)參數(shù)列于表1。燃料芯塊選用與二氧化鈾中子吸收系數(shù)和密度近似的金屬鉛，并模擬制作破損、235U富集度等缺陷。

表1 核燃料元件模擬件及真實(shí)核燃料元件主要參數(shù)對比[17]

3.2 實(shí)驗(yàn)方法

間接中子成像實(shí)驗(yàn)在CARR中子照相測試平臺上進(jìn)行，實(shí)驗(yàn)過程中CARR運(yùn)行功率為30 MW，樣品處中子視場尺寸為3 cm×20 cm的長方形，中子注量率為1×108cm-2·s-1，曝光時間為1 min，轉(zhuǎn)動角度為1°，中子束流的準(zhǔn)直比(L/D)為63。實(shí)驗(yàn)中采用尺寸為20 cm×25 cm的IP板開展中子成像三維檢測實(shí)驗(yàn)，使用Typhoon FLA7000 IP激光掃描成像儀掃描IP板獲取成像數(shù)據(jù)。轉(zhuǎn)換屏以4 cm步進(jìn)移動，每張IP板可獲取5個角度的圖像，通過自動操作獲得連續(xù)180幅二維投影數(shù)據(jù)，再經(jīng)過三維重建即可獲得燃料元件的三維成像數(shù)據(jù)。

3.3 實(shí)驗(yàn)分析及結(jié)果

通過中子IP板掃描讀取，獲得的被測物原始中子成像圖像如圖5所示。通過原始圖像可觀察到相同位置的圖像灰度值并不一致，這是由于樣品處的中子束流分布和IP板讀取效率在不同位置并不相同。同時，圖像中被測物在每個角度投影中的相對位置有微小偏移，它由系統(tǒng)自動化測量和人工讀取掃描造成。此外，每張IP板分別包含5個角度分布投影圖像，需將每個投影圖像進(jìn)行精確分割配準(zhǔn)。以上因素均會嚴(yán)重影響重建三維數(shù)據(jù)質(zhì)量。因此，在圖像重建前對原始圖像進(jìn)行歸一化處理，獲得每個角度的投影數(shù)據(jù)，是保證最后重建效果的關(guān)鍵難點(diǎn)。

圖5 原始中子成像圖像

歸一化處理流程是，首先將所有IP板進(jìn)行不帶被測物的中子成像測量，將獲得的中子圖像與被測物圖像放置一起，通過圖像四角處十字叉絲作為校準(zhǔn)標(biāo)識物比對進(jìn)行位置校準(zhǔn)批處理，使得每張圖像的相對位置保持一致；然后將被測物中子圖像除以不含被測物中子圖像，消除中子束流分布和IP板讀取效率在不同位置不一致造成的圖像灰度值誤差；最后通過計(jì)算十字叉絲校準(zhǔn)標(biāo)識物在不同角度投影中的像素位移差，對處理得到的歸一化圖像進(jìn)行精確分割批處理，再重新排序獲得每個投影數(shù)據(jù)。

歸一化后投影數(shù)據(jù)如圖6所示，可見圖像灰度值偏差大為改進(jìn)，但仍存在一定誤差。一方面是中子與路徑中的物質(zhì)相互作用產(chǎn)生的伽馬射線在IP板上產(chǎn)生的噪音無法消除；另一方面實(shí)驗(yàn)過程中IP板的遮光效果不佳造成環(huán)境光對中子潛影的退激影響，因此后續(xù)實(shí)驗(yàn)方法還有待進(jìn)一步優(yōu)化。觀察歸一化后的每張投影圖像十字標(biāo)記物位置，發(fā)現(xiàn)仍有2～3個像素誤差約75 μm，考慮到中子光學(xué)造成的空間分辨大于0.1 mm，此誤差可接受。

圖6 歸一化后的投影圖像

將獲得的180個角度投影通過濾波反投影算法(FBP)進(jìn)行重建，通過消除環(huán)狀偽影和射線硬化造成的誤差，最后獲得模擬核燃料元件中子成像三維數(shù)據(jù)，結(jié)果如圖7所示。從圖7可清楚看出模擬測試件中芯塊與芯塊之間間隙、模擬芯塊的輪廓、缺陷，圖像中能分辨的最小孔徑為0.35 mm。

a——核燃料元件芯塊橫切面數(shù)據(jù)；b——核燃料元件縱向切面數(shù)據(jù)；c——核燃料元件三維剖面圖

4 小結(jié)

本文利用CARR中子照相平臺上的間接中子CT裝置，使用中子IP板中子成像方法，獲得的三維實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)可觀測到模擬燃料元件約0.35 mm的芯塊缺陷，并初步研究了間接中子成像數(shù)據(jù)處理過程的制約因素和處理方法。因此，CARR上的間接中子CT裝置具備開展核燃料元件芯塊缺陷的無損檢測能力。后續(xù)通過優(yōu)化實(shí)驗(yàn)條件，如使用更高準(zhǔn)直比的中子束以提高空間分辨，優(yōu)化IP板遮光裝置減少可見光干擾等手段可進(jìn)一步提高檢測核燃料元件芯塊缺陷的能力。未來利用金屬轉(zhuǎn)換屏替代中子IP板，可解決乏燃料元件自身產(chǎn)生的伽馬射線在IP板上產(chǎn)生的噪音無法消除的問題，真正實(shí)現(xiàn)乏燃料元件缺陷的無損檢測應(yīng)用。