夏 羿，謝金森,*，徐士坤，于 濤，姚 磊，鄧年彪，李滿倉

(1.南華大學(xué) 核科學(xué)技術(shù)學(xué)院，湖南 衡陽 421001；2.南華大學(xué) 湖南省數(shù)字化反應(yīng)堆工程技術(shù)研究中心，湖南 衡陽 421001；3.中國核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院 核反應(yīng)堆系統(tǒng)設(shè)計(jì)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，四川 成都 610213)

目前冷卻劑中的可溶硼在商用壓水堆中起著至關(guān)重要的作用，可溶硼能長期穩(wěn)定的控制過剩反應(yīng)性以保持堆芯臨界，但也存在如下問題。冷卻劑中的硼會(huì)導(dǎo)致一回路結(jié)構(gòu)和材料腐蝕，并產(chǎn)生大量的含硼廢液，需要使用化學(xué)和容積控制系統(tǒng)(CVCS)從冷卻劑中清除這些腐蝕性元素并凈化和控制冷卻劑中稀釋的可溶硼。CVCS不僅操作維護(hù)復(fù)雜，還增加了額外的管道和子系統(tǒng)，使得冷卻劑喪失事故(LOCA)的發(fā)生概率增加，操縱員的錯(cuò)誤操作可能會(huì)意外導(dǎo)致硼稀釋事故(BDA)引入正反應(yīng)性導(dǎo)致反應(yīng)堆功率上升，硼濃度過大會(huì)導(dǎo)致壽期初反應(yīng)堆的慢化劑溫度系數(shù)為正，這在反應(yīng)堆的正常運(yùn)行中是不被允許的[1]。使用減少冷卻劑中可溶硼的技術(shù)能有效解決上述問題。

采用減少冷卻劑中可溶硼的技術(shù)，對長壽期堆芯可燃毒物的反應(yīng)性控制提出了更高要求，解決這一問題的關(guān)鍵是實(shí)現(xiàn)可燃毒物消耗和燃料燃耗的最佳匹配。為減少冷卻劑中的可溶硼，在UO2燃料中摻入顆粒彌散毒物，由于毒物顆粒存在空間自屏效應(yīng)，當(dāng)毒物顆粒彌散在UO2燃料中，不僅存在著毒物顆粒與外圍燃料的非均勻性，還存在燃料與周圍慢化劑、包殼的非均勻性，這構(gòu)成了雙重非均勻性[2]。將顆粒彌散毒物摻入U(xiǎn)O2燃料與目前常用的將可燃毒物與UO2燃料均勻打混形成燒結(jié)體相比，顆粒彌散毒物存在的空間自屏效應(yīng)使可燃毒物壽期內(nèi)的消耗速率變慢，使得可燃毒物的消耗與燃料燃耗能更好地匹配，并且為反應(yīng)性控制增加了顆粒尺寸維度，提高了反應(yīng)性控制的靈活性。目前國內(nèi)的長壽期壓水堆主要采用均勻彌散可燃毒物減少冷卻劑中的可溶硼[3]，用于長壽期壓水堆冷卻劑中低硼運(yùn)行的顆粒彌散可燃毒物的研究相對較少。

本文針對冷卻劑中低硼運(yùn)行的UO2燃料長壽期壓水堆顆粒彌散可燃毒物進(jìn)行研究，選擇目前壓水堆廣泛使用的兩種可燃毒物B和Gd作為彌散顆粒研究對象，對顆粒彌散可燃毒物進(jìn)行中子學(xué)設(shè)計(jì)和分析，從反應(yīng)性控制角度對顆粒彌散可燃毒物進(jìn)行評價(jià)，為冷卻劑中低硼運(yùn)行的長壽期壓水堆堆芯設(shè)計(jì)提供參考。

1 計(jì)算程序和方法

在中子學(xué)設(shè)計(jì)與分析中，本文使用的組件計(jì)算程序?yàn)镈RAGON5[4]，DRAGON5是由加拿大蒙特利爾理工大學(xué)研發(fā)的確定論反應(yīng)堆物理計(jì)算程序[5]，DRAGON5支持多種數(shù)值方法進(jìn)行粒子追蹤，包括界面流法、碰撞概率法、特征線法(MOC)等，可使用廣義斯丹姆勒法和子群方法進(jìn)行共振處理，支持Sanchez[6]、Hébert[7]、She等[8]的3種方法求解雙重非均勻性系統(tǒng)中子輸運(yùn)方程。本文使用基于Jeff 3.2評價(jià)庫的SHEM能群結(jié)構(gòu)的Draglib格式截面庫[9]，選用Sanchez-Promraning方法耦合MOC處理雙重非均勻性問題[10]，共振計(jì)算采用子群方法[2]。DRAGON5使用Sanchez-Promraning方法處理彌散顆粒問題的準(zhǔn)確性已經(jīng)得到初步驗(yàn)證[11]。

本文使用國內(nèi)壓水堆常用的棒狀燃料組件AFA 3G進(jìn)行建模計(jì)算，將可燃毒物B或Gd以顆粒形式彌散在燃料中進(jìn)行燃耗計(jì)算，研究不同尺寸的B或Gd顆粒彌散毒物的中子學(xué)性能，比較不同類型顆粒彌散毒物的反應(yīng)性控制能力，得到滿足長壽期堆芯低硼運(yùn)行要求的顆粒彌散可燃毒物。AFA 3G燃料組件采用17×17正方形柵格布置，包含264根燃料棒、24根控制棒導(dǎo)向管和1根儀表管，燃料包殼材料為M5合金，燃料芯塊的材料為陶瓷二氧化鈾，燃料中235U富集度為4.95%。

2 可燃毒物設(shè)計(jì)與選型

可燃毒物選型和設(shè)計(jì)從中子學(xué)角度應(yīng)考慮3個(gè)原則：1) 壽期初，可燃毒物初始引入足夠的負(fù)反應(yīng)性價(jià)值；2) 壽期內(nèi)，可燃毒物應(yīng)逐步釋放反應(yīng)性與燃料燃耗消耗的反應(yīng)性相匹配；3) 壽期末，可燃毒物導(dǎo)致的反應(yīng)性懲罰應(yīng)盡可能小[12]。由于長壽期壓水堆對燃料性能提出了更高的要求，在高燃耗情況下燃料芯塊的熱導(dǎo)率隨燃耗降低[13]，要求長壽期堆芯的燃料應(yīng)具有較高的熱導(dǎo)率且燃耗過程中不產(chǎn)生額外氣體，因此可燃毒物除中子學(xué)角度外還需考慮與燃料和包殼的相容性，對燃料和包殼物性的影響、成本、可獲取性等因素。

將可燃毒物以顆粒形式彌散在燃料中，當(dāng)毒物顆粒較大時(shí)，毒物顆粒的非均勻性不可忽略，且當(dāng)毒物含有共振核素時(shí)，需考慮共振自屏效應(yīng)。對于熱中子吸收截面過大的可燃毒物，采用傳統(tǒng)的燃料和毒物均勻打混的方法，在燃耗前期反應(yīng)性釋放過快，壽期內(nèi)存在較大的反應(yīng)性波動(dòng)，壽期末基本不存在反應(yīng)性懲罰，這種可燃毒物可被歸類為快燃耗可燃毒物[14]。若將快燃耗可燃毒物B、Gd以顆粒形式彌散在燃料中可增加其空間自屏效應(yīng)，能有效解決可燃毒物B和Gd的反應(yīng)性波動(dòng)問題，同樣不會(huì)增加壽期末的反應(yīng)性殘留，即反應(yīng)性懲罰。

硼存在裂變氣體釋放，因此硼目前主要以燃料芯塊涂層或單獨(dú)分離形式裝載在燃料組件中，燃料芯塊表面涂硼(IFBA)存在的問題是單根棒毒性較小且燃耗前期存在正反應(yīng)性釋放。而單獨(dú)分離型可燃毒物如濕式環(huán)狀可燃毒物棒(WABA)、硼硅玻璃可燃毒物棒(Pryex)不僅存在擠水效應(yīng)導(dǎo)致的反應(yīng)性懲罰，且反應(yīng)性控制的靈活性較差，且可能不足以控制壽期初過剩反應(yīng)性。而如圖1所示的包覆毒物顆粒BISO和無包覆毒物顆粒，最外層為23 μm厚的熱解炭(PyC)，中間層為18 μm厚的石墨緩沖層，最內(nèi)層為可燃毒物內(nèi)核，其中熱解炭的密度為1.90 g/cm3 [15]。BISO顆粒彌散毒物可通過調(diào)節(jié)體積填充份額、顆粒半徑、毒物材料進(jìn)行反應(yīng)性隨燃耗的精準(zhǔn)匹配。B存在氦氣釋放的問題，這會(huì)導(dǎo)致燃料棒的內(nèi)部壓力增加而產(chǎn)生腫脹，BISO顆粒的石墨緩沖層能容納B4C毒物內(nèi)核10B(n，α)7Li反應(yīng)產(chǎn)生的氦氣，有利于提升含可燃毒物燃料棒的性能[16]，能有效解決使用含硼毒物彌散在燃料中導(dǎo)致的燃料棒內(nèi)部壓力增加的問題。

圖1 BISO顆粒(a)和無包覆可燃毒物顆粒(b)示意圖

本文主要研究不同彌散裝載形式對中子學(xué)的影響，由于冷卻劑中硼濃度較低，因此需要更多的可燃毒物棒，比較不同含可燃毒物組件布置對反應(yīng)性控制的影響。圖2所示的布置方式能實(shí)現(xiàn)壽期內(nèi)更為平緩的反應(yīng)性釋放[1]。圖3是以不同裝載形式填充相同體積份額的B4C的無限增殖因數(shù)kinf隨燃耗的變化，3種裝載形式壽期初可燃毒物棒的自屏效應(yīng)BISO顆粒最強(qiáng)，無包覆顆粒次之，均勻彌散最弱。不同的裝載形式影響了可燃毒物棒內(nèi)中子通量密度的分布，導(dǎo)致壽期初引入的負(fù)反應(yīng)性從大到小依次是均勻彌散、無包覆顆粒、BISO顆粒。3種裝載形式加入彌散可燃毒物后燃料裝載量會(huì)略微減少，但壽期末可燃毒物的中子吸收體10B都能完全耗盡，且壽期初添加了較多可燃毒物使中子能譜變硬，導(dǎo)致239Pu的生成量有所增加。這部分反應(yīng)性在壽期末得到釋放，因此含可燃毒物組件與無可燃毒物組件壽期末的kinf基本相同?？紤]B4C若采用無包覆顆粒彌散存在氣體釋放的問題，因此B4C適合以BISO顆粒彌散在燃料中。

圖2 顆粒彌散可燃毒物1/4組件布置示意圖

圖3 不同裝載形式下B4C顆粒彌散可燃毒物的kinf隨燃耗的變化

Gd作為可燃毒物目前普遍采用UO2和Gd2O3粉末混合形成燒結(jié)體的形式裝載，采用這種裝載形式的優(yōu)點(diǎn)在于不占據(jù)燃料位置，不影響燃料裝量，且具有較好的空間靈活性。由于Gd的熱中子吸收截面較大，若采用均勻彌散的裝載形式需要利用其較強(qiáng)的自屏效應(yīng)，將Gd富集在少量燃料棒中避免過快消耗，但這樣會(huì)使得燃料芯塊的熱導(dǎo)率大幅下降。Gd的應(yīng)用經(jīng)驗(yàn)表明，隨Gd含量的增加會(huì)導(dǎo)致含釓二氧化鈾芯塊(UO2-Gd2O3)的熱導(dǎo)率明顯下降[17]，此時(shí)需降低含可燃毒物燃料棒的235U富集度，這會(huì)導(dǎo)致燃料裝載量減少[18]。Iwasaki等[19]的研究表明，Gd2O3以顆粒形式彌散在燃料芯塊中可顯著提高燃料芯塊的熱導(dǎo)率，因此顆粒彌散能夠在不降低235U富集度的前提下實(shí)現(xiàn)較強(qiáng)的自屏效應(yīng)。圖4示出采用不同裝載形式填充相同體積份額Gd的kinf隨燃耗的變化，無包覆顆粒和BISO顆粒具有更強(qiáng)的空間自屏效應(yīng)，燃耗前期kinf的曲線比較平緩，而均勻彌散壽期內(nèi)存在正反應(yīng)性釋放。可燃毒物Gd使用無包覆顆粒彌散在燃料中不僅能實(shí)現(xiàn)壽期內(nèi)穩(wěn)定的反應(yīng)性控制，且壽期初引入的負(fù)反應(yīng)性相比BISO顆粒更大。Gd無裂變氣體釋放的問題，但Gd的填充份額過高會(huì)降低燃料芯塊熱導(dǎo)率，因此Gd宜采用無包覆顆粒彌散的裝載形式[16]。

圖4 不同裝載形式下Gd2O3顆粒彌散型可燃毒物的kinf隨燃耗的變化

3 顆粒彌散毒物反應(yīng)性控制分析

由于顆粒彌散毒物裝載的控制變量多且關(guān)系緊密，為研究不同顆粒彌散可燃毒物裝載對反應(yīng)性控制的影響，將B4C和Gd2O3顆粒彌散在組件中。由于冷卻劑中的硼濃度較低，壽期初可燃毒物引入的負(fù)反應(yīng)性較大，圖5分別以11%的體積填充份額和250 μm的毒物顆粒半徑為例，使用圖2所示的含可燃毒物組件布置，在特定工況(燃料中235U富集度為4.95%，硼濃度為500 ppm)下單一變量含可燃毒物組件的kinf隨燃耗的變化。如圖5a所示，保持可燃毒物填充份額不變，隨著顆粒半徑增大kinf曲線有更加平緩的趨勢，由于包覆結(jié)構(gòu)存在自屏效應(yīng)，導(dǎo)致毒物顆粒內(nèi)部的中子吸收減少；隨著顆粒半徑的增加，包覆結(jié)構(gòu)的自屏效應(yīng)減弱，壽期內(nèi)可燃毒物引入的負(fù)反應(yīng)性略有增加。如圖5b所示，以可燃毒物體積填充份額表示燃料組件中可燃毒物裝量的多少，增加可燃毒物裝量能有效抑制壽期初過剩反應(yīng)性，不同可燃毒物裝量對壽期內(nèi)反應(yīng)性波動(dòng)影響較小，壽期末的反應(yīng)性殘留并未隨可燃毒物裝量增加而變大。

圖6示出不同顆粒彌散毒物Gd2O3的反應(yīng)性隨燃耗的變化，與BISO結(jié)構(gòu)B4C顆粒彌散毒物相比，無包覆顆粒彌散毒物Gd壽期內(nèi)的反應(yīng)性波動(dòng)大于彌散毒物B。由圖6a可見，隨顆粒半徑的增加，毒物顆粒的空間自屏效應(yīng)會(huì)更明顯，壽期初引入的負(fù)反應(yīng)性減小，燃耗中期Gd的主要中子吸收體155Gd和157Gd逐漸耗盡，因此燃耗后期存在一定的正反應(yīng)性釋放。顆粒半徑較小時(shí)，壽期初引入的負(fù)反應(yīng)性更大，可燃毒物的消耗速率較快，燃耗后期的正反應(yīng)性釋放較多。由圖6b可見，以體積填充份額表示可燃毒物裝量的多少，增加可燃毒物裝量壽期初引入的負(fù)反應(yīng)性增加，壽期內(nèi)的反應(yīng)性波動(dòng)也略微增加，壽期末的反應(yīng)性曲線基本重合，增加可燃毒物裝量并不會(huì)導(dǎo)致壽期末的反應(yīng)性殘留增加。

4 顆粒彌散毒物裝載設(shè)計(jì)與中子學(xué)分析

表1、2列出含硼和含釓可燃毒物組件的初步計(jì)算結(jié)果。以AFA 3G燃料組件為例比較了特定工況下不同類型顆粒彌散可燃毒物的燃耗特性，含硼燃料組件的硼濃度均為300 ppm，含釓燃料組件的硼濃度均為600 ppm，燃料富集度均為4.95%，不同裝載形式壽期初可燃毒物引入相同的負(fù)反應(yīng)性，控制壽期初的組件kinf均為1.05，比較不同類型可燃毒物反應(yīng)性隨燃耗的變化。

圖7a為特定工況下不同含硼可燃毒物的燃耗曲線，硼作為可燃毒物只有10B具有較大的吸收截面，硼的燃耗鏈非常簡單，10B吸收中子的產(chǎn)物He和Li的吸收截面極小，10B若耗盡則壽期末基本不存在反應(yīng)性懲罰。IFBA和WABA作為可燃毒物在使用中存在一些限制[20]，如WABA只能裝載在控制棒導(dǎo)向管位置，存在擠水效應(yīng)導(dǎo)致壽期末存在反應(yīng)性懲罰，且單獨(dú)使用不足以控制壽期初過剩反應(yīng)性，IFBA單根棒毒物裝載量小且自屏效應(yīng)較弱，消耗速度較快，壽期內(nèi)存在較大的正反應(yīng)性釋放。與均勻彌散、IFBA、WABA 3種裝載形式相比，BISO顆粒的主要優(yōu)點(diǎn)是其自屏效應(yīng)可隨反應(yīng)性控制的需要進(jìn)行調(diào)節(jié)，能實(shí)現(xiàn)壽期內(nèi)更加平緩而穩(wěn)定的反應(yīng)性釋放。

a——B4C體積填充份額為11%不變；b——B4C顆粒半徑為250 μm

a——填充份額為10%；b——毒物顆粒半徑為250 μm

表1 不同含硼可燃毒物組件計(jì)算結(jié)果

表2 不同含釓可燃毒物組件計(jì)算結(jié)果

圖7 不同含硼可燃毒物(a)和含釓可燃毒物(b)的燃耗曲線

圖7b為特定工況下不同含釓可燃毒物的燃耗曲線，將3種無包覆顆粒彌散含釓可燃毒物與均勻彌散的燃耗特性進(jìn)行了比較。結(jié)果表明顆粒彌散毒物壽期內(nèi)的反應(yīng)性波動(dòng)更小，慢化劑溫度系數(shù)較負(fù)，顆粒彌散毒物使用富集同位素155Gd和157Gd能夠減少可燃毒物裝量，壽期內(nèi)反應(yīng)性釋放也更為平緩，壽期末無反應(yīng)性懲罰。3種含釓顆粒彌散毒物中155Gd顆粒彌散毒物壽期內(nèi)的反應(yīng)性波動(dòng)較小，但與含硼B(yǎng)ISO顆粒相比，155Gd顆粒彌散毒物在燃耗后期存在一定的正反應(yīng)性釋放，由于冷卻劑中的硼濃度較低，通過調(diào)硼可能不足以控制燃耗后期存在的反應(yīng)性波動(dòng)。

計(jì)算和分析表明，對于特定工況下低硼運(yùn)行的長壽期壓水堆組件，采用顆粒彌散裝載形式能減慢類似B、Gd這樣的快燃耗可燃毒物的消耗，實(shí)現(xiàn)可燃毒物消耗與燃料燃耗的較優(yōu)匹配。比較了不同類型顆粒彌散可燃毒物反應(yīng)性隨燃耗的變化，其中顆粒半徑為250 μm、填充份額為17%的B4C內(nèi)核BISO顆粒彌散毒物的反應(yīng)性波動(dòng)更小，能實(shí)現(xiàn)約40 GW·d/tU的反應(yīng)性負(fù)荷跟蹤，在不調(diào)節(jié)壽期初硼濃度的情況下實(shí)現(xiàn)反應(yīng)性隨燃耗的平穩(wěn)釋放。

5 結(jié)論

為實(shí)現(xiàn)長壽期壓水堆低硼運(yùn)行，本文以目前國內(nèi)常用的壓水堆組件AFA 3G為研究對象，使用DRAGON5程序進(jìn)行不同填充份額和顆粒半徑彌散可燃毒物B、Gd的中子學(xué)計(jì)算。顆粒彌散毒物不占據(jù)控制棒位置，解決了彌散毒物與燃料相容性的問題，為反應(yīng)性控制增加了顆粒半徑這一新的維度，通過調(diào)節(jié)毒物顆粒的自屏效應(yīng)以實(shí)現(xiàn)反應(yīng)性隨燃耗的負(fù)荷跟蹤。計(jì)算分析表明：在特定工況下，含硼B(yǎng)ISO顆粒彌散毒物的中子學(xué)性能優(yōu)于目前壓水堆常用的可燃毒物IFBA和WABA，能實(shí)現(xiàn)300 ppm低硼運(yùn)行約40GW·d/tU的反應(yīng)性平緩釋放，且壽期末不存在反應(yīng)性懲罰，適合作為長壽期壓水堆的候選可燃毒物。后續(xù)工作將結(jié)合堆芯方案做進(jìn)一步研究。