趙衡煜,侯文濤,薛艷艷，王慶國，董建樹，雷震霖，徐曉東，徐 軍

(1.同濟大學(xué)物理科學(xué)與工程學(xué)院，上海 200092;2.中國科學(xué)院沈陽科學(xué)儀器股份有限公司，沈陽 110179；3.江蘇師范大學(xué)物理與電子工程學(xué)院，徐州 221116)

稀土倍半氧化物晶體基質(zhì)(Lu2O3、Sc2O3、Y2O3)具有一系列優(yōu)點：立方晶系、無雙折射。關(guān)于倍半氧化物的晶體學(xué)研究最早可以追溯到1928年。自20世紀(jì)60年代初以來，就有大量關(guān)于倍半氧化物物理性質(zhì)的研究?？茖W(xué)家們發(fā)現(xiàn)，它們不僅具有與Y3Al5O12(YAG)晶體相當(dāng)?shù)臋C械性能和光學(xué)性能，還具有較高的導(dǎo)熱率。其中，氧化鈧的熱導(dǎo)率為16.5 W/(m·K)，透光波段為0.23～8 μm。氧化鈧具備較高的抗沖擊因子和高破壞閾值，使其在高功率、微片、超快、中紅外和可見光波段激光等方面具有重要應(yīng)用前景。

晶體學(xué)家們嘗試了多種晶體方法來獲得倍半氧化物晶體，然而氧化鈧晶體的熔點(2 470 ℃)已經(jīng)高于大部分傳統(tǒng)的金屬坩堝材料的熔點，不僅生長成本昂貴，而且高溫環(huán)境下會給英寸級的晶體生長帶來一系列挑戰(zhàn)。光學(xué)浮區(qū)晶體生長法是一種高效的研究稀土離子倍半氧化物晶體性能的方法，但是由于固熔界面處的溫度梯度極大，所生長的倍半氧化物晶體難以突破φ20 mm的尺寸上限。目前，國際上最大的倍半氧化物晶體是德國漢堡大學(xué)在2008年獲得的尺寸φ35 mm×40 mm的Yb/Er∶Lu2O3晶體[1]。最近山東大學(xué)尹延如用導(dǎo)模法成功生長了φ25 mm×30 mm的Er∶Lu2O3晶體[2]，填補了我國在英寸級尺寸的倍半氧化物晶體生長能力的空白。

圖1 (a)氧化鈧晶體與(b)雙面拋光的氧化鈧晶體側(cè)切片F(xiàn)ig.1 (a) Sc2O3 bulk crystal and (b) doulesidepolihed side slicing

熱交換法避免了晶體提拉法中的重力影響，并且可以控制籽晶部位的熱流和能量輸運，因此可以得到高質(zhì)量、大體積的晶體。溫度梯度法則可以較好地控制熔體軸向的溫梯分布，改善熔體頂部-坩堝底部之間非受迫對流對溫場的影響。本課題組自主研發(fā)制造的超高溫晶體生長爐采用了熱交換-溫梯法的熱場結(jié)構(gòu)，克服了高溫環(huán)境下坩堝污染與溫度梯度分布不均導(dǎo)致結(jié)晶驅(qū)動力不足的難題，成功獲得了2英寸級的氧化鈧晶體。外形尺寸為φ55 mm×50 mm，質(zhì)量250 g，其中等徑生長部分高度為40 mm。這是目前已知的最大尺寸的倍半氧化物單晶。由坯晶側(cè)面所切下的弧形切片如圖1(a)所示，切片的整體尺寸為35 mm×35 mm×12 mm。雙面拋光的弧形切片呈現(xiàn)無色透明且外形完整、內(nèi)部無氣泡或其他可觀察到的宏觀缺陷(見圖1(b))。經(jīng)XRD測試，峰位在31.5°的衍射峰對應(yīng)的晶向為(222)，峰位在65.7°的衍射峰則屬于(444)方向。考慮到兩個衍射峰的hkl參數(shù)存在倍數(shù)關(guān)系，可認(rèn)為該樣品為單晶相。經(jīng)雙晶搖擺(RC)曲線測定，θ為15.76°的衍射峰半高寬(FWHM)為113″(見圖2)。在勞厄測試中，氧化鈧晶體的電子衍射花樣圖案清晰，與理論的電子衍射花樣高度一致，顯示晶體具有良好的結(jié)晶程度(見圖3)。

圖2 (a)氧化鈧晶體的XRD圖譜與(b)雙晶搖擺曲線Fig.2 (a) XRD pattern of Sc2O3 crystal and (b) RC curve

圖3 氧化鈧晶體的勞厄測試花樣 (a)計算機模擬(100)方向衍射花樣;(b)(100)方向的測定花樣Fig.3 Laue diffraction pattern of Sc2O3 bulk crystal (a) simulation result of (100); (b) measuring result of (100)

[2] YIN Y R, WANG G J, JIA Z T, et al. Controllable and directional growth of Er∶Lu2O3single crystals by the edge-defined film-fed technique[J]. CrystEngComm, 2020, 22(39): 6569-6573.