程曉磊

（1.煤科院節(jié)能技術(shù)有限公司，北京 100013；2.煤炭資源高效開采與潔凈利用國家重點實驗室，北京 100013；3.國家能源煤炭高效利用與節(jié)能減排技術(shù)裝備重點實驗室，北京 100013）

0 引 言

我國新能源行業(yè)發(fā)展日益迅速，但能源結(jié)構(gòu)特點決定了化石能源尤其是煤炭資源仍是我國能源行業(yè)的基礎(chǔ)支柱。 到2035 年，中國基礎(chǔ)能源消費中煤炭占比仍將接近45%［1］。 在國家對節(jié)能環(huán)保要求不斷提高的背景下，超低排放、近零排放使環(huán)保設(shè)備的投資逐漸攀升，嚴重制約了煤粉鍋爐系統(tǒng)的推廣和應(yīng)用［2］。 煤粉燃燒過程生成的NOx可通過低氮燃燒技術(shù)從源頭降低，其關(guān)鍵要保證燃燒初期處于還原性氣氛，抑制NOx的生成并還原部分已生成的NOx。 富氧燃燒（Oxy-Fuel Combustion）是新型低氮燃燒技術(shù)，使用氧體積分數(shù)（如無特殊說明，下文中氣體濃度均指體積分數(shù)）比空氣高的氣體燃燒，結(jié)合煙氣再循環(huán)技術(shù)，使煙氣中高濃度CO2與富氧或純氧空氣混合。 富氧燃燒技術(shù)在常規(guī)電站鍋爐［3-4］和循環(huán)流化床［5-6］上均有應(yīng)用。 單純富氧燃燒并不能 降 低 NOx排 放。 ERIC 等［7］、 FAN 等［8-9］、SHADDIX 等［10］研究表明，煤粉燃燒全過程采用富氧方式，無論富氧（氧體積分數(shù)21%～30%）還是純氧燃燒，均會提高煤粉燃燒產(chǎn)生的NOx總量，NOx排放量最大增幅在30%左右。 這是因為，雖然富氧條件下煙氣中N2濃度減少，熱力型NOx降低；但由于單純富氧燃燒時煤粉處于氧化氣氛，富氧氣氛會提高揮發(fā)分N 的析出，揮發(fā)分N 的轉(zhuǎn)化為NOx的比例比焦炭N 轉(zhuǎn)化比例高，導(dǎo)致總體燃料N 的轉(zhuǎn)化率明顯增加。

富氧燃燒一般需要結(jié)合煙氣再循環(huán)和空氣分級等低氮燃燒技術(shù)進行，在主燃區(qū)采用較低過量空氣系數(shù)（0.15～0.40）的富氧燃燒，發(fā)生部分氣化反應(yīng)，形成還原性氣氛（CO 濃度可超過14%），在還原區(qū)和燃盡區(qū)采用空氣或低氧燃燒方式，實現(xiàn)降低NOx的排放。 文獻［11-12］在富燃O2／CO2火焰中觀測到了比在相同配比的燃料空氣火焰中更多的OH 自由基，認為燃燒時鏈反應(yīng)基團數(shù)量巨大，CO2的反應(yīng)與燃燒鏈反應(yīng)的競爭作用可忽略。 劉忠等［13］采用純氧燃燒結(jié)合再循環(huán)煙氣的低氮燃燒技術(shù)研究污染物生成與控制時指出，再循環(huán)煙氣比例為40%時，NOx排放量可降至原來的1／7。 FAN 等［8］在20 kW中試規(guī)模條件下，以通過富氧燃燒加深度空氣分級的方式，使用氧濃度為21%～30%的空氣，在分級配風比例為42%的條件下，實現(xiàn)了還原區(qū)CO 濃度大于13%、NOx最終排放減排80% 以上的效果。MACKRORY 等［14-15］、游卓等［16-17］的研究也證明了富氧空氣分級燃燒的低氮作用。 OUYANG 等［18］和ZHU 等［19］利用200 kW 預(yù)熱式循環(huán)流化床煤粉燃燒試驗平臺研究了循環(huán)流化床預(yù)熱氣化燃燒、下行燃燒爐燃盡系統(tǒng)的燃燒和低氮特性。 在預(yù)熱式循環(huán)流化床內(nèi)配風的過量空氣系數(shù)為0.3 ～0.5，下行爐進口配風比例為0.5～0.3，燃盡風配風比例0.4 ～0.5的條件下，預(yù)熱式循環(huán)流化床內(nèi)碳轉(zhuǎn)化率大于40%，煙氣中CO、H2和CH4濃度分別為9.0%、7.5%和2.0%左右，NOx排放可降至100 mg／m3以下。

采用富氧結(jié)合分級燃燒的方式，使主燃區(qū)配入過量空氣系數(shù)較小的富氧空氣，來獲得較高CO 濃度，實現(xiàn)較強還原性氣氛。 其關(guān)鍵是在主燃燒區(qū)內(nèi)盡可能提高煤粉的部分氣化反應(yīng)，提高還原性區(qū)域的范圍和還原性氣氛強度，強化空氣分級燃燒效果，為控制煤粉燃燒過程中NOx含量提供有利條件。 在煤粉富氧空氣分級燃燒的基礎(chǔ)上，結(jié)合煤粉氣化理念，形成煤粉富氧部分氣化耦合燃燒以降低NOx排放。 基于此，利用數(shù)值模擬研究了7 MW 燃燒器的燃燒特性、氣化反應(yīng)特性，并在鄂爾多斯某10 t／h煤粉蒸汽鍋爐系統(tǒng)上進行了煤粉富氧部分氣化和分級燃燒的低氮燃燒試驗研究，驗證了富氧部分氣化對降低煤粉燃燒過程NOx生成量的作用，為低氮燃燒的實際應(yīng)用提供了理論基礎(chǔ)和數(shù)據(jù)支持。

1 煤粉富氧部分氣化數(shù)值模擬

流體力學(xué)耦合燃燒的數(shù)值模擬方法在煤粉燃燒特性研究中應(yīng)用日益廣泛。 由于煤粉在富氧部分氣化條件下的反應(yīng)與常規(guī)煤粉燃燒不同，需選用合適的氣相反應(yīng)模型。 常規(guī)煤粉燃燒過程常用混合分數(shù)PDF（Probability Density Function）方法和組分輸運模型中的渦耗散（Eddy Dissipation Model）模型，但該2 種反應(yīng)模型均未考慮反應(yīng)過程，只考慮了焦炭的燃燒反應(yīng)，強還原性氣氛下的氣化反應(yīng)模擬準確性差、精度低［20-21］。 因此，氣相反應(yīng)采用FR／ED（Finite Rate／Eddy Dissipation）模型，并考慮氣化過程中所涉及的化學(xué)反應(yīng)。 該模型適合用于富氧部分氣化條件下的模擬，反應(yīng)方程及反應(yīng)機理參數(shù)見表1。

表1 富氧部分氣化過程的化學(xué)反應(yīng)及反應(yīng)動力學(xué)機理Table 1 Some reaction and kinetic mechanisms for oxygen rich combustion

模擬中涉及的主要模型參數(shù)如下：湍流模型采用Realizable k-ε 模型，該模型可相對準確模擬湍流流動中的旋轉(zhuǎn)射流問題；燃燒器符合光學(xué)深度大于1 的條件，輻射模型選用具有較高計算效率的P1 模型；焦炭的揮發(fā)分析出選用雙競爭反應(yīng)模型，兩反應(yīng)在不同溫度范圍區(qū)間可控制析出速率，其反應(yīng)動力學(xué)參數(shù)見表2；氣固兩相流動選用拉格朗日法的DPM 離散相模型，適用于離散相體積分數(shù)小于10%的模型，DPM 模型使用面源注入。 數(shù)值模擬的研究利用商用軟件Ansys Fluent 進行。

表2 雙競爭反應(yīng)模型動力學(xué)參數(shù)Table 2 Reaction kinetics parameters of two competing rates model

燃燒器采用自主研發(fā)的7 MW 中心逆噴雙錐燃燒器［22-23］，結(jié)構(gòu)如圖1 所示。 燃燒器1 次風用于輸送煤粉，并在中部逆噴進入燃燒器前錐，與2 次風在前錐混合燃燒。 由于其具備獨特的燃料逆噴、煙氣回流和雙錐預(yù)燃室等特點，7 MW 中心逆噴雙錐燃燒器在煤粉著火、穩(wěn)定燃燒、低氮燃燒等方面有明顯優(yōu)勢。

圖1 7 MW 中心逆噴雙錐燃燒器Fig.1 7 MW double cone combustor with center reverse spraying

對該燃燒器結(jié)構(gòu)進行簡化，可分為1 次風進口、2 次風進口、出口、燃燒器壁面等部位，采用商用軟件ICEM 對其進行網(wǎng)格劃分，網(wǎng)格數(shù)量為46.5 萬，如圖2 所示。

圖2 7 MW 中心逆噴雙錐燃燒器網(wǎng)格劃分Fig.2 7 MW meshing of double cone combustor with center reverse spraying

數(shù)值模擬燃料為神府東勝煙煤，其工業(yè)分析和元素分析見表3。

表3 燃料的工業(yè)分析和元素分析Table 3 Proximate and ultimate analyses of feed coal

模擬對比典型空氣工況和富氧工況條件下的燃燒器燃燒特性。 2 種工況條件下，在2 次風過量空氣系數(shù)（燃燒所需氧氣量占理論所需氧氣量之比）均為0.61，空氣工況氧濃度為21.0%，富氧工況氧濃度為25.9%條件下，模擬結(jié)果如圖3 所示。 富氧工況條件下燃燒器內(nèi)燃燒溫度整體高于空氣燃燒工況，且著火區(qū)域更加提前，燃燒器出口溫度更加均勻。 空氣工況和富氧工況燃燒器內(nèi)平均溫度分別為897 ℃和1 007 ℃；燃燒器出口平均溫度分別為1 255 ℃和1 356 ℃。 富氧工況時，空氣中氧濃度提高，與煤粉的反應(yīng)速率提高，同時不參加反應(yīng)的N2等氣體濃度減少，吸收燃燒釋放熱量減少，燃燒器內(nèi)反應(yīng)溫度提高；由于氧濃度提高，空氣總量減少，煙氣在燃燒器內(nèi)的傳播速度降低，停留時間增加，有利于促進煤粉的燃燒反應(yīng)，提高燃燒器內(nèi)溫度；2 次風風速降低時，逆噴的1 次風與2 次風混合位置更接近燃燒器前部，進一步提高了煤粉燃燒的停留時間。燃燒器出口風速降低，旋流強度降低，氣體在燃燒器出口的分層現(xiàn)象緩解，因此，燃燒器出口溫度分布更加均勻。

圖3 典型工況數(shù)值模擬Fig.3 Simulation of typical condition

燃燒器內(nèi)2 次風向前傳播，1 次風向后傳播，兩者交匯處即煤粉燃燒生成CO2和部分氣化反應(yīng)生成CO 開始的位置，此處CO 濃度迅速上升。 與反應(yīng)溫度分析類似，采用富氧方式，1 次風攜帶煤粉向后傳播距離更遠，燃燒器前部的CO 濃度更高。 同時燃燒器內(nèi)由于部分氣化反應(yīng)進行程度的提高以及不參加反應(yīng)N2等氣體濃度的減少，采用富氧部分氣化時，燃燒器內(nèi)整體CO 濃度明顯高于采用空氣燃燒時的工況。 空氣工況和富氧工況燃燒器內(nèi)平均CO濃度分別為5.48%和7.17%，燃燒器出口平均CO 濃度分別為5.23%和6.35%。 由于采用了富氧氣氛，煤粉在燃燒器內(nèi)的反應(yīng)進度也大幅提高，空氣工況和富氧工況條件下碳轉(zhuǎn)化率分別為61.54%和86.27%。

2 燃燒器富氧部分氣化試驗

通過數(shù)值模擬的工作初步探討了富氧條件對促進燃燒器內(nèi)部氣化反應(yīng)的作用，但還需通過現(xiàn)場試驗進行對比驗證。 燃燒器的富氧部分氣化試驗主要研究富氧比例及分級配風比例對燃燒器內(nèi)部氣化進行程度的影響。 試驗在鄂爾多斯某變量10 t／h 蒸汽煤粉工業(yè)鍋爐上進行，鍋爐燃燒器與數(shù)值模擬中所用燃燒器燃料均相同。 純氧由液氧罐氣化后提供，按設(shè)定比例與2 次風混合后進入燃燒器，形成試驗所需富氧比例。 采用Vario 高溫煙分儀測試測定燃燒器出口煙氣成分，取樣點布置在燃燒器出口中心處。 由于燃燒器內(nèi)煤粉反應(yīng)時間有限，煤粉的碳轉(zhuǎn)化率約為60%左右，燃燒器內(nèi)通入過量空氣會形成氧化性氣氛，不利于煤粉部分氣化反應(yīng)進行。 通過試驗研究了燃燒器內(nèi)不同過量空氣系數(shù)對燃燒器出口中心位置煙氣成分的影響。 試驗結(jié)果如圖4 所示，在過量空氣系數(shù)較低的條件下，燃燒器內(nèi)能完成部分氣化反應(yīng)，且煙氣中CO 和H2濃度均隨過量空氣系數(shù)下降而迅速上升。 過量空氣系數(shù)為1.25 時，燃燒器出口中心處煙氣中CO 和H2所占比例分別為2.512%和0.184%；當過量空氣系數(shù)為0.456 時，相應(yīng)的CO 和H2比例分別增加至15.457%和0.992%。 由于在形成的強還原性氣氛條件下，燃燒器出口NOx濃度為0，大幅降低了煤粉燃燒初期對NOx生成的影響。 過量空氣系數(shù)越低，燃燒器還原性氣氛越強，但同時煤粉中焦炭反應(yīng)進行程度也越低，因此，需綜合考慮還原性氣氛和焦炭反應(yīng)。 從燃燒器本身特點出發(fā)，燃燒器內(nèi)過量空氣系數(shù)在0.5 左右最優(yōu)。 數(shù)值模擬和試驗結(jié)果的對比驗證了數(shù)值模擬結(jié)果的準確性。 CO 體積分數(shù)的模擬在過量空氣系數(shù)高時略高，在過量空氣系數(shù)低時略低。

圖4 過量空氣系數(shù)對燃燒器出口煙氣成分的影響Fig.4 Effects of excess air ratio on air composition from combustor outlet

與空氣燃燒工況相比相電，粉燃富氧燃燒形成的還原性氣氛更強，煙氣中CO 濃度更高。 在保證燃燒器內(nèi)空氣中總氧量（過量空氣系數(shù)）不變的條件下，進行不同富氧濃度條件下的燃燒器富氧燃燒試驗。 由于富氧氣氛的存在，燃燒過程所需加熱不參加反應(yīng)的N2等成分濃度減少，燃燒反應(yīng)溫度提高，相同條件下焦炭反應(yīng)進行程度明顯提高。 試驗濃度結(jié)果如圖5 所示，空氣中氧體積分數(shù)可由21.0%提高至28.3%時，燃燒器出口中心處CO 體積分數(shù)由9.540%提高至20.258%，即使扣除氧濃度提高的因素，CO 的生成量也提高了49.300%；CH4生成量略有降低。

圖5 富氧比例對燃燒器出口煙氣成分的影響Fig.5 Effects of oxygen enrichment ratio on air composition from combustor outlet

由于燃燒器屬強旋流燃燒器，燃燒出口截面不同直徑處的煙氣成分也不相同。 燃燒器2 次風為旋流助燃風，在燃燒器內(nèi)緊貼壁面，在壁面附近形成空氣層，起到降低燃燒器壁面附近溫度的作用。 而燃燒器中心位置，尤其是靠近出口處，空氣中氧濃度相對較低，燃燒的還原性氣氛更強。 還原性氣體濃度在燃燒器出口呈現(xiàn)中間高、邊緣低的特點。 在富氧工況條件下測得的還原性氣體成分分布如圖6 所示。 在該工況下，燃燒器出口中心處CO 濃度為20.025%，徑向距離中心點30 mm 處CO 濃度迅速降低至8.262%，距燃燒器邊緣150 mm 處CO 濃度為1.26%，燃燒器橫截面上平均CO 濃度為3.15%。

圖6 燃燒器出口不同位置煙氣成分分布Fig.6 Air distribution at different radial distance of combustor outlet

3 煤粉富氧部分氣化分級燃燒試驗

燃燒器內(nèi)實現(xiàn)煤粉富氧部分氣化是實現(xiàn)最終低氮燃燒的基礎(chǔ)條件，燃燒器生成的CO 等氣體、以及未反應(yīng)的焦炭在爐膛內(nèi)燃燒產(chǎn)生的NOx還需通過其他低氮燃燒技術(shù)進行控制，以達到控制煤粉燃燒全過程NOx生成的目的。 10 t／h 煤粉蒸汽鍋爐系統(tǒng)布置如圖7 所示，燃燒器斜向下8°布置，配風中1 次風和2 次風進入燃燒器，3 次風布置在鍋爐前墻燃燒器下部。 在相同2、3 次風配風比例條件下，進行不同富氧比例對低氮燃燒影響的試驗，結(jié)果如圖8 所示。

圖7 10 t／h 蒸汽鍋爐系統(tǒng)結(jié)構(gòu)Fig.7 Structure of 10 t／h steam boiler system

圖8 富氧氣氛對鍋爐NOx 初始排放的影響Fig.8 Effects of oxygen enrichment ratio on original NOx emission for boiler

鍋爐不采用分級配風的工況，燃燒所需空氣均由燃燒器進入爐膛，鍋爐NOx初始排放質(zhì)量質(zhì)量濃度為546 mg／m3，3 次風分級比例為35%時，NOx初始排放濃度降低至390 mg／m3。 在相同分級配風比例條件下，采用富氧工況，鍋爐NOx初始排放明顯降低，當空氣中氧體積分數(shù)由21.0%升至22.7%時，NOx初始排放質(zhì)量濃度由390 mg／m3降低至358 mg／m3，降幅為8.20%；當氧濃度升高至24.4%時，NOx初始排放濃度降低至285 mg／m3，降幅為26.9%。試驗結(jié)果表明，采用富氧部分氣化和分級配風2 種方式均能有效降低NOx初始排放濃度，分級配風可保證燃燒器和爐膛前部處于還原性氣氛，幾乎不生成NOx，爐膛后部燃盡區(qū)分級風混入，生成少量NOx；燃燒器內(nèi)采用富氧方式，可提高燃燒器內(nèi)碳轉(zhuǎn)化率和還原性氣體濃度，擴大燃燒過程中還原性氣氛的作用區(qū)域，同時使燃盡區(qū)需要反應(yīng)的焦炭量降低，焦炭反應(yīng)生NOx總量降低，進一步降低NOx的初始排放。 在2 次風氧體積分數(shù)為28.3%、3 次風分級配風比例為41.2%時，鍋爐初始NOx排放質(zhì)量濃度最低可至159 mg／m3，NOx生成總降幅達70.9%。

4 結(jié) 論

1）FR／ED 的氣相反應(yīng)模型考慮了煤粉的氣化反應(yīng)，更適合于模擬煤粉富氧部分氣化反應(yīng)；富氧氣氛可提高燃燒器內(nèi)CO 的反應(yīng)濃度，同時提高煤粉的碳轉(zhuǎn)化率；數(shù)值模擬結(jié)果表明，相比空氣工況，氧濃度為25.9%的富氧工況條件下，燃燒器內(nèi)平均溫度由897 ℃提高至1 007 ℃，燃燒器出口溫度由1 255 ℃提高至1 356 ℃，燃燒器出口平均CO 濃度由5.23%提高至6.35%，燃燒器內(nèi)碳轉(zhuǎn)化率由61.54% 提高至86.27%。

2）7 MW 雙錐燃燒器的富氧試驗結(jié)果表明，試驗結(jié)果和數(shù)值模擬結(jié)果有較好一致性；燃燒器內(nèi)過量空氣系數(shù)降低至0.456 時，燃燒器出口CO 濃度可達15.457%；燃燒器內(nèi)空氣中氧濃度由21.0%提高至28.3%時，燃燒器出口中心處CO 體積分數(shù)由9.540% 提高至20.258%，燃燒器出口NOx的生成量為0。

3）鄂爾多斯某10 t／h 蒸汽煤粉工業(yè)鍋爐試驗在單獨采用富氧部分氣化時，NOx初始排放質(zhì)量濃度由390 mg／m3降低至285 mg／m3；采用富氧部分氣化和空氣分級相結(jié)合的低氮燃燒技術(shù)時，鍋爐NOx初始排放質(zhì)量濃度可由546 mg／m3降低至159 mg／m3。