楊敏 ，何璐璐3，饒中秀 ，黃道友，田應(yīng)兵，朱捍華，許超，張泉

（1. 中國(guó)科學(xué)院亞熱帶農(nóng)業(yè)生態(tài)研究所/亞熱帶農(nóng)業(yè)生態(tài)過(guò)程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖南 長(zhǎng)沙 410125；2. 長(zhǎng)江大學(xué)農(nóng)學(xué)院，湖北 荊州 434025；3. 中國(guó)科學(xué)院大學(xué)，北京 100049；4. 湖南省土壤肥料研究所，湖南 長(zhǎng)沙 410125）

由采礦、冶煉、化石燃料燃燒和化肥農(nóng)藥的不合理施用等人類活動(dòng)造成的土壤重金屬污染、農(nóng)作物生產(chǎn)力和農(nóng)產(chǎn)品健康質(zhì)量下降，已成為威脅農(nóng)業(yè)可持續(xù)發(fā)展和人類健康的重要環(huán)境問(wèn)題之一[1-4]。2014年發(fā)布的《全國(guó)土壤污染狀況調(diào)查公報(bào)》顯示，Cd、Cu、Zn等無(wú)機(jī)污染物點(diǎn)位超標(biāo)率分別為7.00%、2.10%、0.90%[5]，農(nóng)田土壤重金屬污染問(wèn)題備受學(xué)界和公眾關(guān)注。

施肥一方面可能是農(nóng)田土壤重金屬積累的重要“源”，主要來(lái)自于有機(jī)肥和磷肥[6-9]。柳開樓等[10]研究發(fā)現(xiàn)，與單施化肥相比，長(zhǎng)期施用有機(jī)肥（豬糞）使紅壤稻田中Cu、Zn、Cr和As含量分別增加了72.00%～82.60%、29.10%～55.20%、194.80%～262.60%和90.50%～192.70%。任順榮等[11]則報(bào)道，長(zhǎng)期施用磷肥（25 a）后，土壤重金屬含量有所增加。此外，長(zhǎng)期施肥還可通過(guò)改變土壤理化性質(zhì)，進(jìn)而影響土壤中重金屬的賦存形態(tài)和有效性。Guo等[12]研究表明，由于長(zhǎng)期高強(qiáng)度施用氮肥，我國(guó)農(nóng)田土壤普遍出現(xiàn)酸化現(xiàn)象。Zhu等[13]的調(diào)研結(jié)果顯示，湖南長(zhǎng)株潭地區(qū)在過(guò)去30 a間，稻田土壤pH值降低了0.94個(gè)單位，從而導(dǎo)致土壤Cd的有效性大幅度提升。也有研究表明，施用有機(jī)肥是一種較為經(jīng)濟(jì)有效降低土壤Cd等重金屬植物有效性的農(nóng)藝管理措施[14-15]。然而，目前的研究主要集中在施肥成為土壤重金屬“源”的方面，對(duì)于其通過(guò)改變土壤理化性質(zhì)間接影響重金屬有效性方面的研究還相對(duì)缺乏。

鑒于此，本研究以建立于1986年的湖南省長(zhǎng)期定位施肥試驗(yàn)為對(duì)象，對(duì)比分析長(zhǎng)期單施化肥、秸稈還田和施用有機(jī)肥等方式下，耕層土壤重金屬含量（Cd、Cu、Zn）、形態(tài)和水稻重金屬吸收的變化及其與土壤理化性質(zhì)間的關(guān)系，以期為防控農(nóng)田土壤與農(nóng)產(chǎn)品的重金屬積累風(fēng)險(xiǎn)，指導(dǎo)我國(guó)南方稻田的科學(xué)施肥提供依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 試驗(yàn)區(qū)概況

長(zhǎng)期定位施肥試驗(yàn)位于湖南省寧鄉(xiāng)市（111°53′～112°46′E，27°55′～28°29′N）。該地屬亞熱帶濕潤(rùn)季風(fēng)氣候，年均溫16.80 ℃，年均降雨量1 553.70 mm，無(wú)霜期平均274 d。供試土壤為發(fā)育于近代河流沖積物的潴育性水稻土，土種為河沙泥?；A(chǔ)土壤pH值5.49、有機(jī)質(zhì)（SOC）含量31.10 g/kg、全氮（TN）1.76 g/kg、全磷（TP）0.77 g/kg、全鉀（TK）20.90 g/kg[16]。

1.2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

長(zhǎng)期定位施肥試驗(yàn)始建于1986年，選取其中5個(gè)施肥處理：不施肥（CK）、全化肥（NPK）、稻草還田配施化肥（ST）、低量廄肥配施化肥（LM）和高量廄肥配施化肥（HM）。試驗(yàn)小區(qū)面積為66.70 m2（10 m×6.67 m），不設(shè)重復(fù)。小區(qū)之間用深埋（埋深＞30 cm）的水泥埂做隔斷，確保小區(qū)之間無(wú)相互影響。種植制度為稻-稻-冬閑[16]，氮肥和鉀肥分別用市售尿素（含N 46%）和氯化鉀（含K2O 60%）；磷肥用市售鈣-鎂-磷肥（含P2O512%）。試驗(yàn)中所用廄肥主要為豬糞和雞糞，低量和高量廄肥供氮量分別占氮總投入量的30%和60%。各處理施肥量見表1。

表1 長(zhǎng)期定位施肥試驗(yàn)各處理施肥量（kg/hm2）Table 1 Fertilization amount in different treatments (kg/hm2)

1.3 樣品采集與預(yù)處理

樣品采集于2015年晚稻成熟期。為保證樣品的代表性，將每個(gè)小區(qū)等比例劃分為三個(gè)小區(qū)域（3.33 m×6.67 m），視為每個(gè)處理3次重復(fù)。每個(gè)小區(qū)域按照梅花五點(diǎn)法采集五株水稻樣品，并混合為一個(gè)植株樣品。在完成水稻樣品采集的同時(shí)，采用不銹鋼土鉆（半徑2 cm，高20 cm）采集植株對(duì)應(yīng)的耕層（0～20 cm）土壤樣品，混合均勻后裝入聚乙烯塑料袋。

土壤樣品經(jīng)自然風(fēng)干、磨碎，分別過(guò)60目和100目篩后，裝入聚乙烯塑料封口袋，備用。水稻樣品用自來(lái)水沖洗后，再用去離子水沖洗干凈，并將其分為根、莖、葉和稻谷四部分，于105 ℃殺青30 min后，60 ℃烘干至恒重。烘干后的稻谷使用小型碾米機(jī)脫殼，分為谷殼和稻米兩部分。根、莖、葉、谷殼和稻米用粉碎機(jī)粉碎后保存?zhèn)溆谩?/p>

1.4 測(cè)定指標(biāo)與方法

參考《土壤農(nóng)化分析》[17]測(cè)定土壤pH值、SOC、CEC、全氮、全磷、全鉀及土壤機(jī)械組成。土壤Cd、Zn和Cu全量用王水-高氯酸消化，有效態(tài)重金屬用DTPA-TEA-CaCl2溶液浸提（水∶土=2.5∶1）。Cd、Zn和Cu形態(tài)分級(jí)參照Tessier等[18]五步提取法，分為可交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、有機(jī)物結(jié)合態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)。植物樣品采用硝酸-高氯酸消解，測(cè)定其中的Cd、Zn、Cu含量。溶液中Cd、Cu和Zn含量采用ICP-OES（5110，安捷倫，美國(guó)）測(cè)定。

試驗(yàn)數(shù)據(jù)采用SPSS 20.0和OriginPro 9.0進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析和制圖，以LSD法進(jìn)行方差分析和多重比較（α=0.05）。圖、表中數(shù)據(jù)為平均值±標(biāo)準(zhǔn)誤。

2 結(jié)果與分析

2.1 耕層土壤理化性質(zhì)

各施肥處理耕層土壤基本理化性質(zhì)如表2所示。與CK相比，長(zhǎng)期秸稈還田（ST）、施用低量（LM）和高量有機(jī)肥（HM）顯著提高了耕層土壤SOC、TN和TP，增幅分別為21.42%～60.16%、26.19%～79.17%和34.69%～351.02%，但TK和粘粒含量略有降低，降幅分別為8.59%～12.53%和7.32%～15.34%（P＜0.05）。同時(shí)，長(zhǎng)期施用有機(jī)肥處理（LM和HM）還使土壤CEC顯著提高了50.50%～75.19%（P＜0.05）。而且HM處理對(duì)SOC、TN、TP和CEC的增幅較LM更大（P＜0.05）。然而，長(zhǎng)期不同施肥方式對(duì)土壤pH值影響相對(duì)較小，僅長(zhǎng)期秸稈還田處理pH值低于CK。

2.2 耕層土壤中Cd、Zn和Cu全量及其有效態(tài)含量

由表3可以看出，與CK相比，長(zhǎng)期單施化肥顯著降低了耕層土壤Cd、Zn和Cu有效態(tài)，分別降低23.81%、44.57%和26.83%（P＜0.05），但施用低量（LM）和高量有機(jī)肥（HM）顯著升高了Cd、Zn和Cu全量及有效態(tài)含量，全量升幅分別為35.00%～80.00%、63.91%～82.55%、118.41%～180.21%，

有效態(tài)增幅分別為28.57%～71.43%、407.12%～783.15%、336.59%～573.17%（P＜0.05）。長(zhǎng)期秸稈還田（ST）處理對(duì)耕層土壤重金屬Cd、Zn和Cu全量及有效態(tài)含量影響較小。

長(zhǎng)期不同施肥方式下，重金屬有效態(tài)占全量的比例（簡(jiǎn)稱“有效態(tài)比例”）發(fā)生顯著變化（表4）。長(zhǎng)期不施肥處理（CK）土壤Cd、Zn和Cu的有效態(tài)比例分別為52.95%、2.50%和12.87%。與CK相比，長(zhǎng)期單施化肥（NPK）處理顯著降低有效態(tài)Zn和Cu的比例，降幅分別為1.04%和2.99%，但施用低量（LM）和高量有機(jī)肥（HM）顯著升高Zn和Cu的有效態(tài)比例，升幅分別為5.23%～9.57%、12.88%～18.06%。秸稈還田（ST） Cd有效態(tài)比例顯著提高6.59%，而Cu的有效態(tài)比例顯著降低1.53%。

表2 長(zhǎng)期施肥處理下耕層土壤基本理化性質(zhì)Table 2 Physical and chemical properties of topsoil under long-term fertilization

表3 長(zhǎng)期施肥處理下耕層土壤重金屬全量及有效態(tài)含量Table 3 Total and available concentrations of heavy metals in topsoil under different treatments

表4 不同施肥處理下耕層土壤重金屬有效態(tài)占全量的比例（%）Table 4 Proportion of soil available concentrations to total concentrations of heavy metals under different fertilization treatments (%)

2.3 耕層土壤中Cd、Zn和Cu的形態(tài)分布特征

長(zhǎng)期不同施肥處理下耕層土壤重金屬各形態(tài)占比分布如圖1所示。長(zhǎng)期單施化肥（NPK）、低量（LM）和高量有機(jī)肥（HM）后殘?jiān)鼞B(tài)Cd占比分別為56.99%、60.50%和65.73%，均較CK（56.51%）有所增加。但施用低量（LM）和高量有機(jī)肥（HM）處理的鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Cd占比分別下降至9.38%和8.26%，有機(jī)物結(jié)合態(tài)Cd占比分別下降至10.66%和5.63%，同時(shí)，施用高量有機(jī)肥（HM）處理的可交換態(tài)Cd下降至13.85%。施用低量（LM）和高量有機(jī)肥（HM）處理的Cu殘?jiān)鼞B(tài)占比為71.68%和80.68%，Zn殘?jiān)鼞B(tài)占比分別為89.37%和89.41%，均比CK（Cu: 90.68%, Zn: 94.92%）有所降低，而可交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、有機(jī)物結(jié)合態(tài)均升高。與CK相比，長(zhǎng)期秸稈還田（ST）處理的Zn和Cu可交換態(tài)占比分別提高6.78%～101.69%和10.00%～100.00%。

2.4 水稻各部位Cd、Zn和Cu含量

Cd在水稻各部位中的含量分布規(guī)律為根＞莖＞葉＞殼＞米，且施用高量有機(jī)肥（HM）處理＞施用低量有機(jī)肥（LM）處理＞秸稈還田（ST）處理＞CK（圖2a）。與CK相比，長(zhǎng)期秸稈還田（ST）、施用低量（LM）和高量有機(jī)肥（HM）均分別顯著增加水稻根Cd含量35.90%、76.92%和94.87%，水稻莖Cd含量81.25%、112.50%和156.25%，水稻葉Cd含量100%、125%和250%，水稻殼Cd含量50%、50%和100%，稻米Cd含量50%、100%和150%（P＜0.05）。

Cu在水稻各部位中的含量分布規(guī)律與Cd的分布規(guī)律一致，即根＞莖＞葉＞殼＞米，且HM＞LM＞ST＞CK（圖2b）。與CK相比，長(zhǎng)期施用低量（LM）和高量有機(jī)肥（HM）均分別顯著提高水稻根Cu含量343.47%和418.01%，水稻莖Cu含量227.64%和241.83%（P＜0.05）。同時(shí)，與CK相比，長(zhǎng)期秸稈還田（ST）、施用低量（LM）和高量有機(jī)肥（HM）均分別顯著增加稻米Cd含量37.23%、63.30%和85.64%（P＜0.05）。

Zn在水稻各部位中的含量分布規(guī)律為HM處理＞LM處理＞CK（圖2c）。與CK相比，施用低量（LM）和高量有機(jī)肥（HM）均分別顯著提高水稻根Zn含量110.86%和183.05%，水稻莖Zn含量95.58%和165.62%（P＜0.05）。同時(shí)，施用高量有機(jī)肥（HM）顯著增加水稻葉Zn含量327.14%（P＜0.05）。

2.5 土壤理化性質(zhì)與重金屬含量及有效性的關(guān)系

耕層土壤Cd、Zn、Cu有效態(tài)和全量及稻米Cd、Cu含量分別與CEC、SOC、TN、TP含量之間呈顯著正相關(guān)，與TK、粘粒含量之間呈顯著負(fù)相關(guān)，且有效態(tài)Cd、Zn、Cu與全量之間呈顯著正相關(guān)，稻米Cd、Cu含量與土壤有效態(tài)Cd、Cu之間呈顯著正相關(guān)。土壤pH與Cd、Zn、Cu有效態(tài)和全量之間相關(guān)性不顯著（P＞0.05）（圖3）。

為進(jìn)一步分析土壤理化性質(zhì)對(duì)重金屬有效性的影響，以重金屬有效態(tài)比例（RM）和稻米重金屬富集系數(shù)（稻米重金屬含量/土壤重金屬全量，BCFM）為因變量，以土壤理化性質(zhì)指標(biāo)為自變量進(jìn)行逐步回歸分析。結(jié)果如表5所示，除稻米Cd富集系數(shù)外，均建立了回歸方程（P＜ 0.01）。土壤pH值是有效態(tài)Cd比例的重要影響因素，而有效態(tài)Cu和Zn的比例則受到TP含量的影響。稻米Cu富集系數(shù)受TP影響，而稻米Zn富集系數(shù)則受到TP、pH值和TN的影響。

3 討論

3.1 長(zhǎng)期施肥對(duì)稻田土壤Cd、Zn和Cu累積的影響

表5 土壤重金屬有效性比例及稻米重金屬富集系數(shù)與土壤理化性質(zhì)指標(biāo)回歸方程Table 5 Stepwise regression model for ratio of Cd, Cu, Zn and BCF of Cd, Cu, Zn with soil basical properties

研究結(jié)果顯示，與不施肥相比，長(zhǎng)期單施化肥處理降低了土壤全Cd含量，但對(duì)全Cu和全Zn含量無(wú)顯著影響，而長(zhǎng)期秸稈還田配施化肥處理則對(duì)土壤全量Cd、Cu和Zn均無(wú)顯著影響。非常遺憾的是，由于供試長(zhǎng)期定位試驗(yàn)由地方農(nóng)業(yè)局系統(tǒng)管理，在土壤及農(nóng)業(yè)投入品樣品保存機(jī)制方面還有待健全，未取得農(nóng)業(yè)投入品及歷史土壤樣品數(shù)據(jù)。但不同施肥處理間的差異仍可在一定程度上說(shuō)明長(zhǎng)期施肥對(duì)稻田土壤重金屬積累的影響規(guī)律。就不施肥處理而言，雖然作物產(chǎn)量維持在一個(gè)比較低的水平，但隨著作物的收獲和秸稈的移除，土壤重金屬總體上應(yīng)處于一個(gè)凈輸出的狀態(tài)。有研究結(jié)果顯示，由于磷肥帶入了一定量的重金屬，長(zhǎng)期施用會(huì)造成土壤中Cd、Pb、As和Hg等的累積[19-20]。夏文建等[21]在江西開展的長(zhǎng)期定位試驗(yàn)（建于1984年）結(jié)果則顯示，長(zhǎng)期施用化肥不會(huì)造成Cd和Zn的累積，但全Cu含量略有提升。王起超和麻壯偉[22]調(diào)研結(jié)果表明，我國(guó)市售氮肥和鉀肥中重金屬含量極低，而磷肥Cd、Cu和Zn的含量變異則極大，其范 圍分 別為0.00～0.87 mg/kg、0.56～20.50 mg/kg和22.12～122.30 mg/kg。由此可見，在不施用重金屬含量高磷肥的條件下，長(zhǎng)期施用化肥或秸稈還田配施化肥并不會(huì)引發(fā)稻田耕層土壤Cd、Cu和Zn的累積。

然而，施用有機(jī)肥處理則顯著提高了土壤全量Cd、Cu和Zn的含量，而且這種累積效應(yīng)隨有機(jī)肥用量的增大而增強(qiáng)。夏文建等[21]也發(fā)現(xiàn)，施用豬糞35 a后，稻田耕層土壤Cd、Cu和Zn明顯累積，而且其含量隨豬糞施用量的增大而升高。Zhou等[23]研究表明，連續(xù)22 a單獨(dú)施用豬糞或者豬糞與化肥配施均顯著提高了紅壤全Cd含量。國(guó)外的長(zhǎng)期試驗(yàn)結(jié)果也顯示，長(zhǎng)期施用糞肥/廄肥會(huì)導(dǎo)致耕層土壤Cd、Cu和Zn的累積[24-26]，這主要是與有機(jī)肥中重金屬含量較高有關(guān)，據(jù)報(bào)道我國(guó)畜禽糞便中Cd含量的95%范圍區(qū)間為0.05～14.80 mg/kg、算術(shù)平均值2.31 mg/kg，Cu含量的95%范圍區(qū)間為13.30～1 146.00 mg/kg、算術(shù)平均值282 mg/kg，Zn含量的95%范圍區(qū)間為43.20～3 204.00 mg/kg、算術(shù)平均值656 mg/kg[27]，而我國(guó)有機(jī)肥的標(biāo)準(zhǔn)（NY 525-2012 有機(jī)肥料）中僅規(guī)定Cd≤3 mg/kg，對(duì)Cu和Zn的含量并未限定。而且有機(jī)肥施用量較大，本試驗(yàn)中低量和高量處理的有機(jī)肥年施用量（以碳計(jì)）分別為3 t/hm2和6 t/hm2[28]，長(zhǎng)期施用不可避免帶入大量重金屬元素。我國(guó)《土壤環(huán)境質(zhì)量 農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)（GB 15618-2018）》中明確規(guī)定，土壤pH值5.50～6.50區(qū)間，全Cd、Cu和Zn的風(fēng)險(xiǎn)篩選值分別為0.30 mg/kg、50 mg/kg和200 mg/kg，遠(yuǎn)低于有機(jī)肥相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)及畜禽糞便中的實(shí)際含量，因而長(zhǎng)期施用畜禽糞便源有機(jī)肥帶來(lái)的Cd、Cu和Zn積累風(fēng)險(xiǎn)不容忽視。

3.2 長(zhǎng)期施肥對(duì)稻田土壤Cd、Zn和Cu有效性的影響

土壤Cd、Zn和Cu的有效態(tài)含量與其全量的變化規(guī)律相似，相比于長(zhǎng)期不施肥處理，長(zhǎng)期單施化肥土壤有效態(tài)Cd、Zn和Cu含量顯著降低，秸稈還田配施化肥處理則無(wú)顯著影響，而施用有機(jī)肥處理顯著提高了有效態(tài)重金屬含量且其提高幅度隨有機(jī)肥用量增大而增強(qiáng)，重金屬的形態(tài)分析結(jié)果也證實(shí)了這一變化特征。夏文建等[21]也發(fā)現(xiàn)，長(zhǎng)期單施化肥對(duì)土壤有效態(tài)Cd、Zn和Cu無(wú)顯著影響，而施用糞肥35 a則顯著提高了土壤有效態(tài)Cd、Cu和Zn的含量。相關(guān)性分析結(jié)果進(jìn)一步表明，土壤有效態(tài)重金屬與其全量含量以及有機(jī)質(zhì)含量之間顯著正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)均在0.90以上。可見，由于以豬糞、雞糞為主要原料的有機(jī)肥中重金屬含量較高[29]，長(zhǎng)期施用帶來(lái)的重金屬累積效應(yīng)是導(dǎo)致有機(jī)肥化肥配施處理有效態(tài)Cd、Zn和Cu含量顯著升高的主要原因。

另一方面，長(zhǎng)期不同施肥對(duì)土壤pH值、SOC和養(yǎng)分含量、CEC、粘粒含量等理化性質(zhì)均產(chǎn)生了顯著影響（表2），而這些變化也可能會(huì)影響土壤對(duì)重金屬元素的固定和釋放，進(jìn)而導(dǎo)致重金屬有效性發(fā)生改變。為消除重金屬累積效應(yīng)的影響，以土壤重金屬有效態(tài)比例為因變量，以土壤理化性質(zhì)為自變量進(jìn)行的回歸分析，結(jié)果表明土壤Cd有效態(tài)比例隨pH值升高而顯著降低，而Zn和Cu有效態(tài)比例則受到TP含量的顯著影響。夏文建等[21]通過(guò)路徑分析也發(fā)現(xiàn)，除長(zhǎng)期施用有機(jī)肥造成的重金屬累積效應(yīng)外，土壤CEC和有效P含量變化也顯著影響重金屬的有效性。土壤pH值對(duì)Cd有效性的影響已得到廣泛證實(shí)[13]，然而P對(duì)土壤重金屬有效性的影響則較為復(fù)雜。從本試驗(yàn)的結(jié)果來(lái)看，由于有機(jī)肥自身的P含量較高，長(zhǎng)期施用有機(jī)肥同步帶來(lái)P的富集和重金屬的累積，二者呈現(xiàn)顯著正相關(guān)（表2）；同時(shí)P的富集還會(huì)改變土壤對(duì)Cu、Zn的吸附-解吸過(guò)程。宋正國(guó)等[30]研究結(jié)果顯示，非水溶性P肥顯著促進(jìn)紅壤對(duì)Cu的吸附，而水溶性P肥在低、中用量時(shí)促進(jìn)紅壤對(duì)Cu的吸附，在高用量時(shí)則抑制其對(duì)Cu的吸附。郭亮等[31]則發(fā)現(xiàn)，施用水溶性的KH2PO4促進(jìn)Cu向有效性低的殘?jiān)鼞B(tài)轉(zhuǎn)化，同時(shí)可使殘?jiān)鼞B(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)Zn向有效性較高的交換態(tài)轉(zhuǎn)化。但P與重金屬之間的相互作用機(jī)理還有待進(jìn)一步研究。

3.3 長(zhǎng)期施肥對(duì)水稻吸收Cd、Zn和Cu的影響

與長(zhǎng)期不施肥相比，長(zhǎng)期施用化肥對(duì)水稻各部位Cd、Zn和Cu含量影響較小，而施用有機(jī)肥則使其Cd和Cu含量成倍提高。溫明霞等[32]研究結(jié)果顯示，長(zhǎng)期單施有機(jī)肥稻米Cu含量提高72%，而有機(jī)肥化肥配施稻米Cd含量提高24%。相關(guān)分析結(jié)果顯示，稻米Cd和Cu含量與土壤全量Cd和Cu關(guān)系密切（R＞ 0.80），雖然稻米Zn含量與土壤全Zn關(guān)系不強(qiáng)，但水稻根、莖、葉、殼的Zn含量均與土壤全Zn含量顯著正相關(guān)（數(shù)據(jù)未列出）。這表明長(zhǎng)期施用有機(jī)肥引發(fā)的土壤重金屬累積效應(yīng)，是導(dǎo)致水稻對(duì)Cd、Cu和Zn吸收顯著增加的重要原因。此外，稻米重金屬富集系數(shù)與土壤理化性質(zhì)指標(biāo)的逐步回歸分析結(jié)果還顯示，水稻Cu和Zn的富集系數(shù)均隨土壤TP升高而顯著降低，這和TP與土壤Zn、Cu形態(tài)之間的關(guān)系略有不同。正如前面所述，P與重金屬之間的相互作用機(jī)理較為復(fù)雜，在影響稻田土壤中重金屬賦存形態(tài)之外，還可能與其調(diào)控水稻根際酸化效應(yīng)以及根表鐵膜形成及對(duì)重金屬的固定有關(guān)[20]?？傮w來(lái)看，長(zhǎng)期施用有機(jī)肥會(huì)導(dǎo)致稻米積累Cd和Cu的大幅度升高，雖然按照國(guó)家食品衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)，稻米Cd和Cu尚未出現(xiàn)超標(biāo)問(wèn)題，但長(zhǎng)期施用有機(jī)肥提高稻米重金屬含量的風(fēng)險(xiǎn)仍然不容忽視。

4 結(jié)論

1）長(zhǎng)期施用有機(jī)肥的培肥效應(yīng)明顯優(yōu)于長(zhǎng)期單施化肥或秸稈還田配施化肥，與單施化肥相比，連續(xù)施用有機(jī)肥30 a顯著提高了耕層土壤有機(jī)碳SOC、全氮、全磷含量和CEC。

2）長(zhǎng)期單施化肥或秸稈還田配施化肥不會(huì)引起土壤Cd、Zn和Cu的累積，但長(zhǎng)期施用有機(jī)肥（豬糞和雞糞）顯著提高了土壤中全量與有效態(tài)Cd、Zn和Cu含量，并顯著增加了水稻對(duì)Cd和Cu的吸收和在稻米中的累積，且其效應(yīng)隨有機(jī)肥用量增大而增強(qiáng)。

3）長(zhǎng)期不同施肥條件下，土壤中Cd、Cu和Zn的形態(tài)分布特征及有效性與土壤中相應(yīng)重金屬元素的累積密切相關(guān)，也受到土壤磷和有機(jī)質(zhì)含量等理化性質(zhì)變化的影響。

4）長(zhǎng)期施用有機(jī)肥帶來(lái)的累積風(fēng)險(xiǎn)不容忽視，在選取有機(jī)肥培肥稻田土壤的過(guò)程中，應(yīng)科學(xué)選擇有機(jī)肥源，實(shí)現(xiàn)培肥與重金屬累積風(fēng)險(xiǎn)的有效控制的協(xié)調(diào)發(fā)展。