司大偉，孫保華

(北京航空航天大學(xué) 物理學(xué)院，北京 100191)

環(huán)境本底輻射包括宇宙射線與天然放射性核素放出的射線. 天然放射性核素主要包括40K以及釷系、鈾系和錒系三條放射系. 其中238U、232Th分別是鈾系與釷系的母核，對它們的鑒別以及二者的相對含量測量在環(huán)境評估、考古測年、能源開發(fā)等領(lǐng)域均是重要的一個環(huán)節(jié). 在高校開展針對40K、238U和232Th等核素的相對含量的拓展性實驗，有利于培養(yǎng)學(xué)生利用核物理知識分析和解決實際問題的綜合能力.

在此基礎(chǔ)上，本文介紹了一個新的拓展性研究實驗，即如何通過探測特征γ射線計算40K、238U和232Th三種核素的相對比例. 本文安排如下:首先介紹實驗裝置與測量裝置，接著闡述本文所使用的衰變鏈與遞次衰變規(guī)律公式，然后使用特征γ射線計數(shù)結(jié)合遞次衰變公式計算出40K、238U和232Th的相對比例，最終將計算結(jié)果與普查數(shù)據(jù)進(jìn)行對比.

1 實驗裝置

本實驗涉及到的儀器主要包括高純鍺探測器、放大器、環(huán)境本底屏蔽系統(tǒng)、3 kV高壓電源、多道分析器(MCA)、示波器和計算機(jī)[2].

圖1 低本底測量系統(tǒng)示意圖，長度單位為mm

在本文中，測量樣本為北航沙河校區(qū)的土壤樣本，測量有效時間為75595 s. 實驗過程中，保持電子學(xué)儀器、測量條件參數(shù)不變，實驗裝置示意圖如圖2所示.

圖2 實驗裝置示意圖

2 實驗原理

2.1 釷系與鈾系

地球上存在3個天然放射系，即釷系、鈾系和錒系，它們的母體半衰期很長，其中大多數(shù)成員具備α放射性，少數(shù)具有β放射性，一般都伴隨γ輻射，經(jīng)過不斷衰變最終都達(dá)到穩(wěn)定的鉛同位素，其中釷系與鈾系的衰變過程如下所示.

釷系:

鈾系:

本實驗228Ac和234Pa的特征伽馬射線為911 keV和1001 keV，它們所對應(yīng)的伽馬峰的峰康比比較高，即信噪比較高，而且統(tǒng)計較好. 所以，結(jié)合遞次衰變規(guī)律可以通過228Ac與234Pa的相對比例來計算232Th與238U的相對比例.

同時，大多數(shù)合作社依托的基地或龍頭企業(yè)規(guī)模較小、產(chǎn)業(yè)鏈條短，抗衡市場和自然災(zāi)害的能力偏弱，對產(chǎn)業(yè)融合的帶動作用十分有限。

2.2 遞次衰變規(guī)律

核衰變是指原子核自發(fā)地放出α或β等粒子而發(fā)生的轉(zhuǎn)變，原子核衰變服從指數(shù)衰減規(guī)律，即

N(t)=N0e-λt

(1)

其中N(t)表示t時刻原子核數(shù)量，N0表示原子核初始數(shù)量，λ是一個常數(shù)被稱為衰變常量. 原子核的衰變往往是一代又一代的進(jìn)行，直到最后達(dá)到穩(wěn)定原子核為止，這種衰變叫做遞次衰變. 對于遞次衰變系列A1→A2→A3→A4→…→An，其中An為穩(wěn)定核，依照式(1)列出遞次衰變中所有核素的指數(shù)衰減公式并求解可以得出：當(dāng)開始只有母體A1時，可得第i個放射體Ai的原子核剩余數(shù)目Ni隨時間的變化為[3]:

Ni(t)=N1(0)(h1e-λ1t+h2e-λ2t+…+hie-λit)

(2)

(3)

式中λi為放射體Ai的衰變常量.

由上式得知只要各個放射體的衰變常量都已知，則任一放射體隨時間的變化都可以計算得出. 對于本文中232Th與238U的相對比例可由下式給出，

(4)

(5)

上式中t為地球年齡，取46億年.

3 實驗結(jié)果分析與討論

首先利用標(biāo)準(zhǔn)放射源133Ba與152Eu進(jìn)行能量和效率刻度[4]，接著在同樣的條件下測量土壤樣本，對238U、232Th的相對比例分別使用其自身特征γ射線(稱為“直接計算”)和式(4)、(5)(稱為“間接計算”)兩種方式進(jìn)行計算，最后將兩種計算結(jié)果與普查數(shù)據(jù)進(jìn)行對比分析.

3.1 能量刻度

對133Ba與152Eu標(biāo)準(zhǔn)放射源的特征γ射線能量(Eγ)與對應(yīng)的道址(CH)做線性擬合得到能量刻度為

Eγ=(0.3748±0.0001)CH-(1.69±0.05)

(6)

1:232Th; 2: BiKα2; 3: BiKα1; 4: 238U; 5: 212Pb; 6: 214Pb; 7: 214Pb; 8: 208Tl; 9: 214Bi; 10: 228Ac; 11: 234Pa; 12: 40K; 13: 208Tl圖3 土壤樣本γ能譜. 內(nèi)插圖為低能部分放大能譜

依據(jù)能量刻度曲線，可得到刻度后的土壤樣品的能譜(已扣除環(huán)境本底)，如圖3所示，其中標(biāo)注了部分強(qiáng)度較高以及本文所用到的全能峰. 詳細(xì)的核素鑒別結(jié)果可查閱論文[5].

3.2 效率刻度

HPGe全能峰效率ε可以由下式得出:

(7)

其中N是全能峰的凈計數(shù)，Ω是探測器對土壤樣品的張角，T是測量的活時間,A為放射源活度，Bγ為特定伽馬射線的發(fā)射概率.F為符合修正因子. 在對γ射線進(jìn)行探測時會出現(xiàn)符合事件(兩個或兩個以上同時發(fā)生的事件)會對計數(shù)造成影響，需要使用符合修正因子進(jìn)行修正，本文中認(rèn)為F=1. 全能峰探測效率與能量Eγ間存在一定的關(guān)系. 因為立體角等因素的限制，很難直接進(jìn)行絕對效率的刻度，一般利用152Eu和133Ba等標(biāo)準(zhǔn)放射源放置于同一位置測量對應(yīng)的全能峰計數(shù)，通過比率法消除探測器立體張角等的影響.通常，可以利用多項式描述出logε-logEγ曲線，即

lnεγ=a1+a2lnEγ+a3(lnEγ)2+a4(lnEγ)3

(8)

其中Eγ為全能峰能量，ε為對應(yīng)伽瑪射線的探測效率.通過擬合實驗數(shù)據(jù)，可得效率刻度為

lnεγ=0.1373(2)(lnEγ)3-2.6360(6)(lnEγ)2+

15.9992(4)lnEγ-27.794(7)

(9)

相關(guān)結(jié)果展示在圖4中.

圖4 HPGe探測器的效率刻度曲線，Eγ單位為keV

3.3 相對含量計算

表1整理了所測樣品中40K以及釷系、鈾系放射系中部分特征γ射線、對應(yīng)的強(qiáng)度以及在能譜中的凈計數(shù). 凈計數(shù)由樣本計數(shù)扣出低本底屏蔽系統(tǒng)的伽馬計數(shù)得出，其不確定為統(tǒng)計誤差. 發(fā)射概率及其誤差取自NNDC網(wǎng)站[6].

表1 40K、釷系和鈾系放射系中的部分特征γ射線能量及其強(qiáng)度(Iγ)，以及它們在土壤樣本中的統(tǒng)計.

分別利用238U、232Th的自身的特征γ射線113 keV和63.6 keV的計數(shù)(直接計算)以及它們分別的衰變核234Pa與228Ac的1001 keV和991 keV的計數(shù)(間接計算)得到的結(jié)果整理在表2中. 其中232Th的含量已歸一為1.

表2 238U與232Th的直接計算與間接計算結(jié)果

3.4 結(jié)果討論

1985年北京市防疫站使用NaI(Tl)—反符合低本底γ譜儀開展了對北京市各區(qū)縣環(huán)境本底的測量工作[7]. 普查結(jié)果整理在表3中，為了便于對比，表3也列出了本文的計算結(jié)果.

表3 北京土壤中天然放射性核素相對含量與本文的計算結(jié)果

通過對比可知，直接計算得到的232Th:238U:40K= 1:5.83:1.50，間接計算的結(jié)果為232Th:238U:40K =1:4.43:12.68，標(biāo)準(zhǔn)對照表中結(jié)果為232Th:238U:40K =1: (0.04～4.67): (4.78～87.5). 可以看出間接計算的結(jié)果在普查結(jié)果范圍內(nèi),而直接計算超出了普查結(jié)果范圍. 在直接計算中，由于232Th和238U的特征伽馬射線能量較低，峰康比僅為2.62和2.27，康普頓坪對計數(shù)的影響很大，不利于直接將238U、232Th自身的特征γ射線帶入計算；另一方面，238U和232Th衰變鏈上234Pa和228Ac的特征γ射線能量約為1 MeV，峰康比為5.9和5.3，計數(shù)更加準(zhǔn)確且統(tǒng)計更好. 當(dāng)然，釷系和鈾系中的特征γ射線并不僅限于本文中討論的兩條，其他的候選核素包括208Tl、214Bi等，所以可以對本文中的實驗內(nèi)容進(jìn)一步拓展，檢驗選用不同特征γ射線時結(jié)果的自洽性.

4 總結(jié)

本實驗利用高純鍺探測器測量了北航沙河校區(qū)的土壤樣本中40K、238U、232Th的相對含量，測量結(jié)果與1985年普查結(jié)果一致. 本實驗也可以通過計算其他核素如208Tl、214Bi來計算232Th與238U相對含量[8]，進(jìn)一步考察在衰變鏈中選擇不同核素對計算結(jié)果的自洽性.