司大偉,孫保華
(北京航空航天大學 物理學院,北京 100191)
環(huán)境本底輻射包括宇宙射線與天然放射性核素放出的射線. 天然放射性核素主要包括40K以及釷系、鈾系和錒系三條放射系. 其中238U、232Th分別是鈾系與釷系的母核,對它們的鑒別以及二者的相對含量測量在環(huán)境評估、考古測年、能源開發(fā)等領域均是重要的一個環(huán)節(jié). 在高校開展針對40K、238U和232Th等核素的相對含量的拓展性實驗,有利于培養(yǎng)學生利用核物理知識分析和解決實際問題的綜合能力.
在此基礎上,本文介紹了一個新的拓展性研究實驗,即如何通過探測特征γ射線計算40K、238U和232Th三種核素的相對比例. 本文安排如下:首先介紹實驗裝置與測量裝置,接著闡述本文所使用的衰變鏈與遞次衰變規(guī)律公式,然后使用特征γ射線計數結合遞次衰變公式計算出40K、238U和232Th的相對比例,最終將計算結果與普查數據進行對比.
本實驗涉及到的儀器主要包括高純鍺探測器、放大器、環(huán)境本底屏蔽系統(tǒng)、3 kV高壓電源、多道分析器(MCA)、示波器和計算機[2].
圖1 低本底測量系統(tǒng)示意圖,長度單位為mm
在本文中,測量樣本為北航沙河校區(qū)的土壤樣本,測量有效時間為75595 s. 實驗過程中,保持電子學儀器、測量條件參數不變,實驗裝置示意圖如圖2所示.
圖2 實驗裝置示意圖
地球上存在3個天然放射系,即釷系、鈾系和錒系,它們的母體半衰期很長,其中大多數成員具備α放射性,少數具有β放射性,一般都伴隨γ輻射,經過不斷衰變最終都達到穩(wěn)定的鉛同位素,其中釷系與鈾系的衰變過程如下所示.
釷系:
鈾系:
本實驗228Ac和234Pa的特征伽馬射線為911 keV和1001 keV,它們所對應的伽馬峰的峰康比比較高,即信噪比較高,而且統(tǒng)計較好. 所以,結合遞次衰變規(guī)律可以通過228Ac與234Pa的相對比例來計算232Th與238U的相對比例.
同時,大多數合作社依托的基地或龍頭企業(yè)規(guī)模較小、產業(yè)鏈條短,抗衡市場和自然災害的能力偏弱,對產業(yè)融合的帶動作用十分有限。
核衰變是指原子核自發(fā)地放出α或β等粒子而發(fā)生的轉變,原子核衰變服從指數衰減規(guī)律,即
N(t)=N0e-λt
(1)
其中N(t)表示t時刻原子核數量,N0表示原子核初始數量,λ是一個常數被稱為衰變常量. 原子核的衰變往往是一代又一代的進行,直到最后達到穩(wěn)定原子核為止,這種衰變叫做遞次衰變. 對于遞次衰變系列A1→A2→A3→A4→…→An,其中An為穩(wěn)定核,依照式(1)列出遞次衰變中所有核素的指數衰減公式并求解可以得出:當開始只有母體A1時,可得第i個放射體Ai的原子核剩余數目Ni隨時間的變化為[3]:
Ni(t)=N1(0)(h1e-λ1t+h2e-λ2t+…+hie-λit)
(2)
(3)
式中λi為放射體Ai的衰變常量.
由上式得知只要各個放射體的衰變常量都已知,則任一放射體隨時間的變化都可以計算得出. 對于本文中232Th與238U的相對比例可由下式給出,
(4)
(5)
上式中t為地球年齡,取46億年.
首先利用標準放射源133Ba與152Eu進行能量和效率刻度[4],接著在同樣的條件下測量土壤樣本,對238U、232Th的相對比例分別使用其自身特征γ射線(稱為“直接計算”)和式(4)、(5)(稱為“間接計算”)兩種方式進行計算,最后將兩種計算結果與普查數據進行對比分析.
對133Ba與152Eu標準放射源的特征γ射線能量(Eγ)與對應的道址(CH)做線性擬合得到能量刻度為
Eγ=(0.3748±0.0001)CH-(1.69±0.05)
(6)
1:232Th; 2: BiKα2; 3: BiKα1; 4: 238U; 5: 212Pb; 6: 214Pb; 7: 214Pb; 8: 208Tl; 9: 214Bi; 10: 228Ac; 11: 234Pa; 12: 40K; 13: 208Tl圖3 土壤樣本γ能譜. 內插圖為低能部分放大能譜
依據能量刻度曲線,可得到刻度后的土壤樣品的能譜(已扣除環(huán)境本底),如圖3所示,其中標注了部分強度較高以及本文所用到的全能峰. 詳細的核素鑒別結果可查閱論文[5].
HPGe全能峰效率ε可以由下式得出:
(7)
其中N是全能峰的凈計數,Ω是探測器對土壤樣品的張角,T是測量的活時間,A為放射源活度,Bγ為特定伽馬射線的發(fā)射概率.F為符合修正因子. 在對γ射線進行探測時會出現符合事件(兩個或兩個以上同時發(fā)生的事件)會對計數造成影響,需要使用符合修正因子進行修正,本文中認為F=1. 全能峰探測效率與能量Eγ間存在一定的關系. 因為立體角等因素的限制,很難直接進行絕對效率的刻度,一般利用152Eu和133Ba等標準放射源放置于同一位置測量對應的全能峰計數,通過比率法消除探測器立體張角等的影響.通常,可以利用多項式描述出logε-logEγ曲線,即
lnεγ=a1+a2lnEγ+a3(lnEγ)2+a4(lnEγ)3
(8)
其中Eγ為全能峰能量,ε為對應伽瑪射線的探測效率.通過擬合實驗數據,可得效率刻度為
lnεγ=0.1373(2)(lnEγ)3-2.6360(6)(lnEγ)2+
15.9992(4)lnEγ-27.794(7)
(9)
相關結果展示在圖4中.
圖4 HPGe探測器的效率刻度曲線,Eγ單位為keV
表1整理了所測樣品中40K以及釷系、鈾系放射系中部分特征γ射線、對應的強度以及在能譜中的凈計數. 凈計數由樣本計數扣出低本底屏蔽系統(tǒng)的伽馬計數得出,其不確定為統(tǒng)計誤差. 發(fā)射概率及其誤差取自NNDC網站[6].
表1 40K、釷系和鈾系放射系中的部分特征γ射線能量及其強度(Iγ),以及它們在土壤樣本中的統(tǒng)計.
分別利用238U、232Th的自身的特征γ射線113 keV和63.6 keV的計數(直接計算)以及它們分別的衰變核234Pa與228Ac的1001 keV和991 keV的計數(間接計算)得到的結果整理在表2中. 其中232Th的含量已歸一為1.
表2 238U與232Th的直接計算與間接計算結果
1985年北京市防疫站使用NaI(Tl)—反符合低本底γ譜儀開展了對北京市各區(qū)縣環(huán)境本底的測量工作[7]. 普查結果整理在表3中,為了便于對比,表3也列出了本文的計算結果.
表3 北京土壤中天然放射性核素相對含量與本文的計算結果
通過對比可知,直接計算得到的232Th:238U:40K= 1:5.83:1.50,間接計算的結果為232Th:238U:40K =1:4.43:12.68,標準對照表中結果為232Th:238U:40K =1: (0.04~4.67): (4.78~87.5). 可以看出間接計算的結果在普查結果范圍內,而直接計算超出了普查結果范圍. 在直接計算中,由于232Th和238U的特征伽馬射線能量較低,峰康比僅為2.62和2.27,康普頓坪對計數的影響很大,不利于直接將238U、232Th自身的特征γ射線帶入計算;另一方面,238U和232Th衰變鏈上234Pa和228Ac的特征γ射線能量約為1 MeV,峰康比為5.9和5.3,計數更加準確且統(tǒng)計更好. 當然,釷系和鈾系中的特征γ射線并不僅限于本文中討論的兩條,其他的候選核素包括208Tl、214Bi等,所以可以對本文中的實驗內容進一步拓展,檢驗選用不同特征γ射線時結果的自洽性.
本實驗利用高純鍺探測器測量了北航沙河校區(qū)的土壤樣本中40K、238U、232Th的相對含量,測量結果與1985年普查結果一致. 本實驗也可以通過計算其他核素如208Tl、214Bi來計算232Th與238U相對含量[8],進一步考察在衰變鏈中選擇不同核素對計算結果的自洽性.