焦蘇蘋,杜 璁,姜騰飛,左春華,胡 濤

齊魯工業(yè)大學(山東省科學院) 電子信息工程學院(大學物理教學部),濟南 250353

最近二十年,低維體系中的熱輸運研究一直受到人們的廣泛關注。特別是隨著納米材料和納米制備技術(shù)的快速發(fā)展,許多低維材料展現(xiàn)出良好的熱性能,但是關于低維熱輸運的理論尚未完全建立。研究表明,在低維體系中,由于非線性作用的影響,一些體系中存在負微分熱阻效應[1-4]。負微分熱阻表現(xiàn)為:當體系兩端存在溫差時,通過體系的穩(wěn)態(tài)熱流會隨著溫差的增加而減小。相反,如果通過體系的穩(wěn)態(tài)熱流隨著溫差的增加而增大,則體系具有正微分熱阻。負微分熱阻效應是設計熱晶體管[5]、熱邏輯器件[6]的必要條件,這些熱器件可以實現(xiàn)對微納熱流的控制。Yang等[1]提出了具有質(zhì)量梯度的一維FPU-β晶格模型,并計算研究了體系中的熱傳導性質(zhì),結(jié)果顯示,當輕粒子端溫度高,重粒子端溫度低時,體系中出現(xiàn)了負微分熱阻效應。一維質(zhì)量梯度FPU-β模型實際上只考慮了粒子間的四次非線性相互作用。我們注意到,高階非線性相互作用往往會令晶格體系表現(xiàn)出更豐富的動力學行為,如孤立波、呼吸子[7-8],這些非線性激發(fā)在一定程度上會對熱載流子(聲子)產(chǎn)生作用,從而影響其熱輸運行為。

本文利用非平衡分子動力學模擬的方法研究了當粒子間具有六次非線性作用時,一維質(zhì)量梯度晶格中的熱傳導及負微分熱阻性質(zhì)。

1 模型與方法

考慮具有質(zhì)量梯度的一維非線性晶格鏈(圖1),體系的哈密頓量可以表示為:

圖1 一維質(zhì)量梯度晶格鏈示意圖

(1)

其中pi、xi和Mi分別表示第i個粒子的動量、位移和質(zhì)量；并設定粒子質(zhì)量取:

Mi=Mmax-(i-1)(Mmax-Mmin)/(N-1)。

(2)

則質(zhì)量最重的粒子將位于體系的端點處(圖1的左端),其質(zhì)量為Mmax；質(zhì)量最輕粒子將位于體系的另一個端點處(圖1的右端),質(zhì)量為Mmin；選取:

(3)

表示粒子之間的非線性相互作用,k4、k6分別表示四次非線性和六次非線性的強度,當k6=0,k4≠0時,就回到一維質(zhì)量梯度FPU-β晶格鏈。為了在體系中產(chǎn)生熱流,采用兩個溫度分別為TL和TH的Nosé-Hoover型熱浴,并分別耦合于體系兩端的粒子上；TL和TH分別表示低溫和高溫熱浴的溫度。設定系統(tǒng)具有固定邊界條件,即x0=xN+1=0。這樣,鏈中粒子的運動方程可表示為:

(4)

熱浴所滿足的運動方程分別為:

(5)

(6)

根據(jù)維里定理,單個粒子的動能溫度定義為:

(7)

系統(tǒng)達到非平衡穩(wěn)定后,流過整個體系的熱流定義為:

(8)

其中<…>代表系綜平均,參數(shù)a是晶格常數(shù),在本文中取a=1。在計算過程中,用時間平均代替系綜平均,微分方程組通過四階龍格庫塔法則進行求解,如無特別說明,則Mmax=10、Mmix=1、TH=0.4、n=100。

2 計算模擬與結(jié)果

首先,固定高溫熱浴的溫度,然后分別將高溫熱浴耦合到重粒子(Mmax)和輕粒子(Mmix)端,通過調(diào)節(jié)低溫熱浴的溫度(TL),計算研究了當體系達到非平衡穩(wěn)態(tài)時,流過體系的平均熱流。結(jié)果顯示,在只有四次非線性勢(k6=0)或只有六次非線性勢(k4=0)的情況下,當高溫熱浴耦合到重粒子端時,隨著低溫熱浴溫度的減小(此時體系兩端的溫差逐漸增大,平均溫度逐漸減小),流過體系的平均熱流都是逐漸增大的,都表現(xiàn)為正微分熱阻 (圖2)。然而,當把高溫熱浴耦合到輕粒子端時,在只有四次非線性勢(k6=0)或只有六次非線性勢(k4=0)的作用下,隨著低溫熱浴溫度的減小,流過體系的平均熱流一開始會隨著溫差的增大而增大,表現(xiàn)為正微分熱阻；當?shù)蜏責嵩囟鹊陀谀骋粶囟葧r,則會出現(xiàn)平均熱流隨著溫差的增大而減小的情況,即在此區(qū)域表現(xiàn)為負微分熱阻(圖3),這表明六次非線性勢同樣可以令體系中出現(xiàn)負微分熱阻效應。此外,從圖3中還可以看出,當k4或k6很弱時(0.1),體系中的非線性效應可以近似忽略不計,體系退化為一維質(zhì)量梯度簡諧晶格鏈,體系中沒有負微分熱阻效應。

注:a)只有四次非線性勢作用；b)只有六次非線性勢作用

注:a)只有四次非線性勢作用；b)只有六次非線性勢作用

根據(jù)上述結(jié)果,當高溫熱浴耦合到重粒子端時,此時體系中只有正微分熱阻,我們計算研究了體系中的平均熱流隨著四次非線性勢強度或六次非線性勢強度的變化情況。圖4 a)表明,隨著非線性勢強度(k4或k6)的增強,體系中的平均熱流都會趨于飽和。但是,當高溫熱浴耦合到輕粒子端時,體系中會產(chǎn)生負微分熱阻效應。此時,在正微分熱阻區(qū)域,體系中的平均熱流依然會隨著四次非線性勢或六次非線性勢的增強趨于飽和；不過在負微分熱阻區(qū)域,體系中的平均熱流會隨著四次非線性勢或六次非線性勢的增強而增大，不會出現(xiàn)飽和的狀態(tài)(圖4 b))。

注:a)高溫熱浴同重粒子端耦合；b)高溫熱浴同輕粒子端耦合

圖5 不同尺寸下的平均熱流隨低溫熱浴TL的變化關系

注:a)只有四次非線性勢作用；b)只有六次非線性勢作用

我們還計算研究了在體系取不同的尺寸時,格點間的六次非線性勢對負微分熱阻的影響程度。此時高溫熱浴耦合在輕粒子端,為了方便比較,同時給出了相同情況下四次非線性勢對負微分熱阻的影響情況。從圖5 a)可以看出,體系的尺寸比較小時,具有六次非線性勢的晶格鏈中的負微分熱阻區(qū)域跟相同情況下具有四次非線性勢的晶格鏈中的負微分熱阻區(qū)域幾乎一樣,只是具有六次勢的體系中容許通過的平均熱流較大；但當體系的尺寸較大時,從圖5 b)至d)中可以看出,具有六次勢的晶格鏈中的負微分熱阻區(qū)域明顯小于只具有四次勢的晶格鏈中的負微分熱阻區(qū)域。也就是,當體系的尺寸達到一定值后,晶格間的六次非線性相互作用會削弱負微分熱阻效應。

為了進一步說明負微分熱阻與系統(tǒng)尺寸之間的關系,模擬計算了在只考慮四次勢和六次勢時,不同尺寸下體系中的平均熱流隨低溫熱浴的變化曲線。從圖6 a)中可以看出,在只考慮四次勢時,負微分熱阻區(qū)域會隨著體系尺寸的增加逐漸減少,最終負微分熱阻趨于消失。其中的黃色豎線表示體系在n=200時,負微分熱阻出現(xiàn)在TL<0.11的區(qū)域內(nèi),此結(jié)果跟Yang等的研究結(jié)果是一致的[1]；在只考慮六次勢時,同樣出現(xiàn)負微分熱阻區(qū)域隨著體系尺寸的增加逐漸減少并最終消失的情況,但是在六次勢的作用下負微分熱阻區(qū)域減少得更快。

3 結(jié) 論

綜上所述,本文使用非平衡分子動力學模擬的方法系統(tǒng)地研究了在考慮晶格間的六次非線性相互作用時,一維質(zhì)量梯度晶格體系中的負微分熱阻效應。從結(jié)果來看,在六次勢的作用下,體系中的負微分熱阻與只考慮四次勢作用時有所不同。此結(jié)果更接近于真實體系的情況,對進一步設計微納熱控制器件有一定理論指導意義。