萬永亮 鐵列克 楊 蓉 李浩玉 成智威

(烏魯木齊海關(guān)技術(shù)中心，烏魯木齊 830063)

前言

實(shí)驗(yàn)室γ能譜分析技術(shù)是快速、可靠地測定樣品中各種γ放射性核素種類和活度濃度的重要方法，在環(huán)境保護(hù)、輻射防護(hù)、口岸檢驗(yàn)等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。利用γ譜儀測定樣品中核素放射性活度濃度，必須進(jìn)行效率刻度，獲得所需譜線全能峰的效率刻度因子。γ譜儀的效率刻度方法主要有兩種：一是相對(duì)測量方法，二是無源效率刻度方法。相對(duì)測量方法需要借助已知放射性核素種類和活度的標(biāo)準(zhǔn)源，當(dāng)測量對(duì)象的幾何形狀、材料成分以及測量狀態(tài)與標(biāo)準(zhǔn)源完全一樣時(shí)，其探測效率刻度因子也與標(biāo)準(zhǔn)源的一樣，否則需要對(duì)效率刻度因子進(jìn)行修正。但某些特殊情況下，標(biāo)準(zhǔn)源不可獲得，尤其在非破壞性測量領(lǐng)域，無源效率刻度方法就得到實(shí)際應(yīng)用。

美國CANBERRA公司和ORTEC公司分別開發(fā)了商用無源效率刻度軟件[1]，通過組合幾何模板實(shí)現(xiàn)復(fù)雜體源建模。國內(nèi)的北京中智核安科技有限公司研制了商用無源效率刻度軟件GammaCalib，該軟件采用成熟的商用CAD軟件建模。這些無源效率刻度軟件的幾何建模能力仍然有很大局限，對(duì)于難以建模的樣品，如非規(guī)則金屬塊、珠寶玉石、藝術(shù)品、礦產(chǎn)品等很難得到準(zhǔn)確的效率刻度因子。為解決非規(guī)則幾何體的γ放射性活度測量的效率刻度問題，北京中智核安科技有限公司和烏魯木齊海關(guān)技術(shù)中心共同研發(fā)了基于激光三維掃描建模的無源效率刻度軟件LSCalib。另外，國內(nèi)的許多學(xué)者針對(duì)不同的無源效率刻度軟件計(jì)算得到的效率值是否可靠也進(jìn)行了大量的驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)[2-7]，結(jié)果表明，在可接受的測量不確定度下，計(jì)算得出的效率值可以用于實(shí)際測量工作中[8-10]。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 實(shí)驗(yàn)儀器

實(shí)驗(yàn)室高純鍺γ譜儀，主要組成有：GMX40P4型高純鍺探測器，其晶體直徑為62.4 mm，長73.2 mm，晶體至探測器端窗距離為4 mm，鈹窗厚度為0.50 mm，晶體死層厚度為0.3 μm。DSPEC jr 2.0型數(shù)字多道分析器，MOBIUS-ST型液氮循環(huán)制冷器，鉛屏蔽室，Maestro-32 譜采集和LSCalib無源效率刻度軟件，JTSCAN-DS2型激光三維掃描儀。

1.2 制樣器材

電子天平，已知放射性活度的241Am、137Cs、60Co點(diǎn)源，分析純KCl，經(jīng)計(jì)量部門標(biāo)定的圓柱形土壤、煤、鋯英砂樣品，校準(zhǔn)證書編號(hào)分別為2019H00-10-2250809001、2019H00-10-2250809002、JZ-A21-190816A203，不同形狀的薄壁塑料容器。

1.3 無源效率刻度軟件LSCalib

LSCalib軟件采用C++語言編寫，由效率刻度因子計(jì)算模塊、數(shù)據(jù)庫模塊和軟件界面組成。效率刻度因子計(jì)算模塊由激光三維掃描數(shù)據(jù)網(wǎng)格化模塊、探測器定位設(shè)置模塊、效率刻度因子數(shù)值積分計(jì)算模塊組成。激光三維掃描數(shù)據(jù)模型格式為ply文件，其他格式數(shù)據(jù)模型轉(zhuǎn)換為ply文件后同樣可以使用。數(shù)據(jù)庫模塊包括探測器表征數(shù)據(jù)庫和材料數(shù)據(jù)庫，其中探測器表征數(shù)據(jù)庫包含不同能量的射線在探測器端面和側(cè)面不同位置的不同入射角的探測效率數(shù)據(jù)。材料數(shù)據(jù)庫含不同能量的γ射線與從H到Pu的不同核素相互作用的微觀總截面，可以計(jì)算各種組分基質(zhì)材料放射源的效率刻度因子。軟件界面完成引導(dǎo)數(shù)據(jù)讀入、網(wǎng)格離散化、探測器定位設(shè)置、計(jì)算條件設(shè)置、顯示設(shè)置、計(jì)算過程監(jiān)控，以及模型顯示和計(jì)算結(jié)果顯示等功能。

2 方法應(yīng)用

1)采用已知放射性活度的241Am、137Cs、60Co點(diǎn)源放于探測器的指定位置進(jìn)行譜采集和分析，得到LScalib 無源效率刻度軟件中針對(duì)探測器晶體的相關(guān)參數(shù)，形成探測器數(shù)據(jù)庫待進(jìn)行無源效率刻度時(shí)調(diào)用。

2)應(yīng)用激光三維掃描儀對(duì)不同形狀的塑料容器進(jìn)行掃描，得到容器形狀的三維模型，存儲(chǔ)為特定格式的文件。

3)運(yùn)行LScalib 無源效率刻度軟件，調(diào)用探測器數(shù)據(jù)庫。打開樣品容器的三維模型文件，調(diào)整容器與探測器的相對(duì)位置，其中三種容器與探測器的位置如圖1所示。選定容器中相應(yīng)樣品的材質(zhì)，編輯刻度的能量節(jié)點(diǎn)與范圍，進(jìn)行效率計(jì)算后得到效率刻度曲線以及擬合公式，其中某一容器的效率刻度曲線如圖2所示。

4)為了針對(duì)不同材質(zhì)樣品的應(yīng)用分析，選用經(jīng)標(biāo)定過的圓柱形土壤、煤、鋯英砂樣品，在探測器上分別放置樣品，測量得到γ能譜，應(yīng)用軟件計(jì)算的探測器效率，由公式(1)分析得出每個(gè)樣品的天然放射性核素的活度值，并與證書給定值相比較。

圖1 效率計(jì)算時(shí)部分容器與探測器的相對(duì)位置圖Figure 1 Relative position of some containers and the detector in calculation.

圖2 某一容器的無源效率刻度軟件計(jì)算結(jié)果圖Figure 2 Calculation results of sourceless efficiency calibration software for a container.

(1)

式中，A—樣品中放射性活度值，Bq；

N—測量譜中某個(gè)全能峰的計(jì)數(shù)；

Nb—本底譜中某個(gè)全能峰的計(jì)數(shù)；

ε—軟件計(jì)算的相應(yīng)全能峰能量下的探測器效率；

Pγ—某一能量的γ射線發(fā)射幾率；

t—測量譜和本底譜的測量時(shí)間，s。

5)為了針對(duì)不同形狀樣品的應(yīng)用分析，選用不同形狀的塑料容器中裝入已知放射性比活度的鋯英砂粉末，稱重，密封放置21 d后，放于探測器上方與軟件計(jì)算時(shí)一致的位置進(jìn)行測量得到γ能譜，應(yīng)用軟件計(jì)算的探測器效率，由公式(1)分析得出每個(gè)樣品的天然放射性核素的活度值，并與證書給定值相比較。

6)在不同形狀的容器中重新裝入分析純KCl試劑，在同一位置測量，得到探測器對(duì)40K發(fā)射的γ能譜，應(yīng)用軟件計(jì)算的探測器效率，由公式(1)分析得出每個(gè)樣品的40K的活度值，并與試劑中40K的活度值相比較。

3 結(jié)果與討論

3.1 不同材質(zhì)圓柱形標(biāo)準(zhǔn)樣品分析結(jié)果

不同材質(zhì)圓柱形樣品的實(shí)驗(yàn)結(jié)果與證書給定值如表1所示，其中，相對(duì)偏差的計(jì)算采用兩者之差的絕對(duì)值除以證書給定值而得。

表1 不同材質(zhì)圓柱形樣品的結(jié)果

3.2 非規(guī)則幾何體實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證結(jié)果

不同容器不同能量下的樣品測量結(jié)果如表2所示，其中，相對(duì)偏差的計(jì)算采用兩者之差的絕對(duì)值除以證書給定值而得。

表2 不同形狀樣品的結(jié)果

從表1、2的結(jié)果可以得出，應(yīng)用實(shí)驗(yàn)室高純鍺γ能譜儀測量不同密度、不同形狀容器下的天然放射性核素發(fā)出的γ射線時(shí)，經(jīng)激光三維掃描建模，由無源效率軟件計(jì)算得到的效率值后分析樣品中放射性活度值，其與證書給定值間的相對(duì)偏差不大于10%，表明無源效率軟件計(jì)算結(jié)果可靠，該方法可以用于實(shí)驗(yàn)室高純鍺γ能譜儀對(duì)形狀不規(guī)則的、非破壞性的樣品快速定量檢測分析，值得推廣應(yīng)用。

4 結(jié)論

基于激光三維掃描的γ譜儀無源效率刻度技術(shù)，可計(jì)算任意幾何形狀和組成成分測量對(duì)象的效率刻度因子，能夠快速地計(jì)算得出被測量樣品的探測效率。解決了目前商用無源效率刻度軟件對(duì)復(fù)雜形狀測量對(duì)象建模困難的問題。該方法準(zhǔn)確性較高、操作方便，大大拓展了高純鍺γ能譜儀非破壞性定量分析的能力?？蓮V泛應(yīng)用于口岸進(jìn)出口貨物放射性核素的快速檢測、核應(yīng)急測量、貴重樣品非破壞放射性檢測等領(lǐng)域。該方法目前還不能解決樣品中存在中空或者鏤空時(shí)的效率計(jì)算問題，另外針對(duì)計(jì)算中影響效率值的敏感因子問題需要進(jìn)一步研究和探討。