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        不同溫度下隔膜厚度對電池自放電的影響

        2021-03-26 00:26:50張武軍李小濤羅傳軍
        河南化工 2021年2期
        關(guān)鍵詞:自放電荷電隔膜

        張武軍,劉 奇,段 賓,李小濤,羅傳軍

        (多氟多化工股份有限公司,河南 焦作 454006)

        鋰電池具有能量密度高、無記憶效應(yīng)、循環(huán)壽命長等優(yōu)點(diǎn),廣泛應(yīng)用于MP4、筆記本電腦、手機(jī)、電動汽車等產(chǎn)品,其中電動汽車和能源儲存現(xiàn)已成為鋰電池應(yīng)用的重要領(lǐng)域[1-3]。鋰電池性能指標(biāo)中一項(xiàng)重要指標(biāo)是自放電性能,鋰電池自放電不一致導(dǎo)致電池組內(nèi)出現(xiàn)過充電或過放電現(xiàn)象,嚴(yán)重影響電池組使用壽命,影響電動汽車整體性能和壽命,嚴(yán)重時造成安全事故[4-6]。目前市場要求整車與電池同質(zhì)保,對鋰電池提出了更高的要求,故對鋰電池自放電進(jìn)行研究意義重大。

        自放電是電池在存儲中容量自然損失的一種現(xiàn)象,按照反應(yīng)類型可分為化學(xué)自放電和物理自放電。通常物理自放電導(dǎo)致的容量損失是可逆的,而化學(xué)自放電導(dǎo)致的容量損失是不可逆的[7-8]?;瘜W(xué)自放電是電池內(nèi)部的化學(xué)反應(yīng)導(dǎo)致容量減少現(xiàn)象,主要原因有:正極與電解液發(fā)生不可逆反應(yīng),負(fù)極與電解液發(fā)生不可逆反應(yīng),電池組成材料自身所帶雜質(zhì)引起的不可逆反應(yīng)。造成物理自放電的主要原因是電池內(nèi)部微短路(隔膜破裂、粉塵顆粒、集流體毛刺等)。在物理自放電過程中,隔膜的厚度起到關(guān)鍵性作用[9]。

        本文研究了隔膜厚度對電池自放電的影響,探討了不同溫度下隔膜厚度變化對電池物理和化學(xué)自放電的影響大小。

        1 實(shí)驗(yàn)部分

        1.1 主要實(shí)驗(yàn)儀器

        電池測試柜,BTS-5V60A,深圳市新威爾電子有限公司;恒溫恒濕試驗(yàn)箱,SC-80-CC,東莞市志翔設(shè)備有限公司;萬用表,F(xiàn)18B+,福祿克(Fluke)電子儀器儀表公司;內(nèi)阻儀,HK-3560,深圳市科晶智達(dá)科技有限公司。

        1.2 主要材料型號與廠家

        實(shí)驗(yàn)中使用的材料名稱、型號與廠家見表1。

        表1 材料型號與廠家

        1.3 實(shí)驗(yàn)方法

        1.3.1電池制作

        正極由鎳鈷錳酸鋰、SP、KS-6、PVDF按照94.5∶2.0∶0.5∶3.0(質(zhì)量比)組成。將上述物質(zhì)按照對應(yīng)質(zhì)量比加入到攪拌缸中,并加入適量NMP(固含量71%)混合均勻,混合均勻的漿料涂在鋁集流體上,加熱烘干,輥壓后切成正極片。負(fù)極為石墨、SP、水性膠LA132按照94.5∶1.5∶4.0(質(zhì)量比)經(jīng)配料、涂布、輥壓、切片獲得。正負(fù)極片與隔膜進(jìn)行疊片(正/負(fù)極片層數(shù)28/29片)后,進(jìn)行封裝、烘烤、注電解液、平壓、化成、除氣、分容得軟包電池。雙層隔膜厚度的電池經(jīng)過相同的制備工藝,僅在疊片時隔膜使用雙層隔膜(兩層32 μm厚度的隔膜,總厚64 μm)。

        1.3.2測試方法

        室溫?cái)R置測試方法:電池在室溫下恒流恒壓1 C充電到4.2 V,截止電流0.05 C。室溫1 C恒流放電到3.0 V,靜置10 min。在室溫?cái)R置前進(jìn)行3次循環(huán),取3次放電容量平均值為擱置前容量A。電池在100%SOC、室溫下擱置7天。擱置結(jié)束后先進(jìn)行1 C放電至3.0 V,記錄容量B。然后進(jìn)行室溫循環(huán)3次得電池平均放電容量C。

        電池高溫55 ℃、低溫-10 ℃擱置的荷電保持率與容量恢復(fù)率與電池室溫?cái)R置測試方法相同,僅將100%SOC下擱置7天的溫度變?yōu)楦邷亍⒌蜏亍?/p>

        1.3.3樣品測試

        同一批次電池分成三組,分別在室溫(25±2)℃、高溫(55±2)℃、低溫(-10±2)℃下擱置7天,并檢測擱置過程中的電壓、擱置前后交流內(nèi)阻、荷電保持率與容量恢復(fù)率。電池采用隔膜層數(shù)(S,D)-溫度標(biāo)記,如S-55表示電池隔膜層數(shù)為單層,擱置溫度為55 ℃。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 隔膜厚度對電池制程的影響

        隔膜厚度對電池厚度、保液量、容量、內(nèi)阻的影響如圖1所示。

        從圖1(a)可見,雙層隔膜電池厚度均為12.70 mm,比單層隔膜電池厚度(10.50 mm)厚2.2 mm,遠(yuǎn)大于增加隔膜的厚度0.928 mm(32 μm×29 μm)。這是由于在相同疊片層數(shù)下雙層隔膜電池內(nèi)部存在更多的間隙,造成電池厚度的增加。在圖1(b)中單層隔膜電池保液量均值41.08 g低于雙層隔膜電池保液量46.36 g,同樣表明雙層隔膜電池內(nèi)部空隙多。雙層隔膜電池中正負(fù)極間距離增加,從而導(dǎo)致電池極化增加大,表現(xiàn)為電池內(nèi)阻增大與容量下降,見圖1(c)與圖1(d)。單層隔膜電池容量均值9.914 Ah,高于雙層隔膜電池容量(9.703 Ah),內(nèi)阻3.46 mΩ,低于雙隔膜電池的電阻(4.47 mΩ)。

        圖1 隔膜厚度對電池厚度(a)、保液量(b)、容量(c)、內(nèi)阻(d)的影響

        2.2 隔膜厚度對荷電保持率、容量恢復(fù)率的影響

        電池不同溫度下擱置7天后的荷電保持率與容量恢復(fù)率見表2。

        表2 電池不同溫度下擱置7天后的荷電保持率與容量恢復(fù)率

        從表2可以看出,隨著擱置溫度從-10 ℃升高到55 ℃,單層隔膜電池與雙層隔膜電池的荷電保持率與容量恢復(fù)率均表現(xiàn)出下降趨勢,表明在相同的擱置時間內(nèi),擱置溫度升高電池自放電加大。在-10 ℃條件下進(jìn)行擱置時,電池的荷電保持率與容量恢復(fù)均接近100%,這是因?yàn)榈蜏貤l件下電池內(nèi)部電化學(xué)反應(yīng)受到抑制。根據(jù)電化學(xué)理論,電池?cái)R置過程中容量損失可分為可逆損失(物理自放電)與不可逆損失(化學(xué)自放電)。其中可逆容量損失在后期循環(huán)過程中可以恢復(fù),而不可逆損失無法恢復(fù)。擱置期間損失容量百分比為100%與荷電保持率之差,恢復(fù)容量(可逆容量)百分比為容量恢復(fù)率與荷電保持率之差。按照此方法計(jì)算電池可逆自放電與不可逆自放電結(jié)果見表3。

        表3 電池不同溫度下擱置7天內(nèi)損失容量百分比與可恢復(fù)容量百分比

        從表3可以看出,在55 ℃擱置期間,電池隨著隔膜層數(shù)的增加,電池容量損失率從3.30%上升為4.36%,而恢復(fù)容量百分比從1.79%下降為1.38%,表明在高溫條件下,隔膜層數(shù)增加,電池內(nèi)部副反應(yīng)增多。單層隔膜電池在55 ℃下可逆自放電占總自放電比例為54.24%(1.79/3.30),而雙層隔膜電池可逆自放電占比為31.65%(1.38/4.36)。同樣單層隔膜電池在25 ℃下可逆自放電占比為97.24%,雙層隔膜電池可逆自放電占比96.70%。說明在使用雙層隔膜時可以有效地降低電池物理自放電,但會導(dǎo)致電池化學(xué)自放電增加。同時表明在55 ℃擱置過程中,隔膜厚度增加對電池化學(xué)自放電起主要影響作用。在25 ℃擱置過程中,隔膜厚度增加對電池物理自放電起主要影響作用。

        2.3 隔膜厚度對壓降的影響

        測試電池在不同溫度擱置過程中的壓降,如圖2所示。

        隨著電池?cái)R置時間的延長,電池開路電壓呈現(xiàn)出先急速下降后趨于平緩的趨勢。由圖2(a)可見,第3天后0 ℃擱置電池電壓均高于25 ℃、55 ℃擱置電池電壓。與不同溫度下電池荷電保持率情況相對應(yīng),隨著擱置溫度升高,電池自放電增大,電池壓降增大。在圖2(b)中可見S-55的▽電壓(當(dāng)天內(nèi)壓降)高于D-55,表明隔膜厚度的增加有效減緩電池自放電,結(jié)合荷電保持率與容量恢復(fù)率,可知隔膜厚度增加可以有效減緩電池?cái)R置過程中的物理自放電。

        圖2 不同溫度擱置過程中電池電壓(a)與壓降(b)

        2.4 隔膜厚度對內(nèi)阻的影響

        電池?cái)R置后內(nèi)阻增加量見表4。

        表4 電池?cái)R置后內(nèi)阻增加量

        從表4中可知,在低溫?cái)R置時,電池?cái)R置前后內(nèi)阻幾乎無增加,隔膜厚度對電池低溫下內(nèi)阻增量無影響。當(dāng)電池?cái)R置溫度上升為25 ℃時,隔膜厚度從32 μm增加到64 μm后,電池內(nèi)阻增加量從0.19 mΩ下降為0.03 mΩ,下降83.8%,這是由于在室溫下,由于隔膜厚度增加,有效阻止電池內(nèi)部物理自放電,從而避免了電池內(nèi)阻的增加。在55 ℃擱置時,由于隔膜厚度增加,保液量增加,導(dǎo)致電池內(nèi)部化學(xué)自放電的增加,從而導(dǎo)致電池內(nèi)阻增量從0.83 mΩ上升為1.18 mΩ,結(jié)果與電池荷電保持率與容量恢復(fù)率測試結(jié)果對應(yīng)。

        3 結(jié)論

        通過對比不同隔膜厚度對電池制程、荷電保持率、容量恢復(fù)率、壓降、內(nèi)阻的影響,可得出以下結(jié)論:①在相同電池疊片層數(shù)時,電池隔膜厚度增加一倍,電池保液量從41.08 g上升到46.36 g,電池容量從9.914 Ah下降到9.703 Ah,電池內(nèi)阻從3.46 mΩ上升到4.47 mΩ。②在電池?cái)R置過程中,隨著擱置溫度增加,電池自放電增大。在55 ℃擱置過程中,單層隔膜電池物理自放電占總自放電的54.24%,雙層隔膜電池化學(xué)自放電占總自放電的68.35%起主要作用。在25 ℃擱置過程,單層隔膜電池物理自放電占比為97.24%,雙層隔膜電池物理自放電占比為96.70%,表明隔膜厚度增加可抑制室溫下電池的物理自放電。在低溫條件下,電池物理自放電與化學(xué)自放電均受到抑制。③隨著擱置溫度增加,電池?cái)R置期間壓降、內(nèi)阻增加量均增大。隔膜厚度的增加可以抑制電池室溫?cái)R置過程中的壓降與內(nèi)阻增加,但由于保液量增加導(dǎo)致高溫?cái)R置過程中內(nèi)阻增加量變大。

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