來永芳 陳 菲 孫 健 秦婉云 祁燁林

1（陸軍防化學(xué)院核防護(hù)系 北京102205）

2（南部戰(zhàn)區(qū) 昆明650000）

目前，國內(nèi)對土壤樣品γ 能譜分析多采用標(biāo)準(zhǔn)方法［1］，所用探測器為圓柱形NaI（Tl）閃爍體探測器或高純鍺半導(dǎo)體探測器，將樣品盒置于探測器頂端來進(jìn)行γ能譜的測量，國外對土壤樣品γ能譜分析與國內(nèi)方法基本相同，在此不做贅述。受探測器靈敏面積、體積、樣品盒形狀和幾何位置關(guān)系等條件限制，該法測譜耗時較長；現(xiàn)地γ能譜測量確實(shí)能測量地表γ輻射水平及土壤中γ放射性核素的活度，但因氣象和地質(zhì)等條件存在較大差異，放射性物質(zhì)還可能滲透至地表不同深度，難以準(zhǔn)確測得不同深度土壤中γ放射性核素的活度。因此，核應(yīng)急、核爆條件下，收集土壤樣品、快速對其進(jìn)行γ放射性核素分析仍是準(zhǔn)確獲得土壤、水和生物等樣品中γ 放射性核素活度信息的重要技術(shù)手段。

NaI（Tl）井型γ譜儀在圓柱形閃爍探測器內(nèi)同軸位置處開出一圓柱形空腔（使探測器呈井型），相比圓柱形NaI（Tl）閃爍體探測器，井型譜儀將待測樣品置于空腔內(nèi)，能大幅增加探測器靈敏區(qū)面積、提高探測效率［2-4］，從而能有效縮短γ 譜測量時間。井型γ譜儀效率刻度是實(shí)現(xiàn)其對土壤樣品γ能譜分析的基本前提，本文提出MCNP 模擬計算與標(biāo)準(zhǔn)單能體源實(shí)測修正相結(jié)合的井型γ譜儀土壤樣品效率刻度方法，旨在通過單能體源實(shí)驗(yàn)刻度與模擬計算結(jié)合，得出土壤樣品的探測效率隨樣品質(zhì)量、能量變化函數(shù)關(guān)系，在實(shí)際測量時可快速得到土壤樣品探測效率，從而縮短γ 譜監(jiān)測分析時間，為核應(yīng)急輻射防護(hù)決策的制定提供及時、可靠的數(shù)據(jù)支持。

1 γ譜儀效率刻度方法

現(xiàn)常用的γ 譜儀效率刻度方法有實(shí)驗(yàn)室法、數(shù)值計算法、模擬計算法和無源刻度法等。

1.1 實(shí)驗(yàn)室法

實(shí)驗(yàn)室法是γ 譜分析中常用的效率刻度方法。需預(yù)先制備與測量樣品的性質(zhì)（大小、包裝材料、基質(zhì)和測量核素等）基本相同的標(biāo)準(zhǔn)體源，在與樣品測量條件相同的情況下，用待刻度譜儀測量該標(biāo)準(zhǔn)體源，得到該條件下譜儀對標(biāo)準(zhǔn)體源不同能量γ 射線的全能峰探測效率值［5］，實(shí)現(xiàn)譜儀效率刻度。

1.2 數(shù)值計算法

數(shù)值計算法的效率刻度方式主要有兩種。第一種是在完成部分實(shí)驗(yàn)室刻度基礎(chǔ)上，通過數(shù)學(xué)建模和公式擬合等，得到譜儀探測效率值；第二種則是通過建立符合實(shí)際測量條件的數(shù)學(xué)模型，基于γ 射線與物質(zhì)作用機(jī)理，對待測樣品進(jìn)行分區(qū)、得到探測效率公式［6］，進(jìn)而算出γ譜儀的探測效率值。

1.3 模擬計算法

模擬計算法基于蒙特卡羅（Monte Carlo，MC）方法，又稱隨機(jī)抽樣方法。γ譜儀效率刻度時，首先提取探測器和標(biāo)準(zhǔn)源特征參數(shù)、建立數(shù)學(xué)模型；然后根據(jù)源分布特征生成隨機(jī)數(shù)，進(jìn)行抽樣；之后基于γ射線與物質(zhì)作用機(jī)理模擬計算出γ射線在探測器中的能量沉積譜，即可得到譜儀探測效率值［7］。

1.4 無源刻度法

無源刻度法是一種基于MC模擬軟件與點(diǎn)源刻度結(jié)合的效率刻度方法。該法基于MC模擬軟件計算得到譜儀探測效率值，再通過實(shí)測值修正來保證效率刻度的準(zhǔn)確度。目前在核輻射探測領(lǐng)域，常用的MC 模擬軟件主要有EGS（Electron-Gamma Shower）、MORSE（Multigroup Oak Ridge Stochastic Experiment Code）和MCNP（Monte Carlo N-Particle Transport Code System）等，其中利用MCNP 來模擬NaI（Tl）閃爍探測器γ能譜已較成熟［8］。

比較上述4 種效率刻度方法，無源刻度法具有快速、無需標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)和適于大尺寸或不規(guī)則探測器效率刻度等優(yōu)勢，國外在NaI（Tl）井型γ譜儀無源刻度方面也開展了一些研究［9］。但需預(yù)先得到探測器材料和幾何尺寸等本征參數(shù)，其次需通過測量多組γ點(diǎn)源在探測器不同位置的效率值來修正模擬計算值，才能保證效率刻度的準(zhǔn)確度要求，技術(shù)要求較高，并延長了刻度時間。

2 MC模擬計算

2.1 探測器及樣品盒模型

圖1 是土壤樣品體源與探測器位置示意圖，井型 探 測 器 為Nal（Tl）晶 體，外 徑152.4 mm、高152.4 mm，內(nèi)徑50.8 mm、高101.6 mm，外裹厚0.787 mm 的鋁箔。樣品盒材料為聚乙烯，壁厚2 mm、內(nèi)徑42 mm、高99.6 mm。樣品盒內(nèi)盛不同質(zhì)量土壤樣品，核素均勻分布于土壤中。標(biāo)準(zhǔn)土壤樣品 主 要 成 分 為SiO2、A12O3、Fe2O3、FeO、MgO 和CaO，放射性粒子137Cs 各向同性、均勻分布在樣品中。

2.2 全能峰MC模擬

本文采用MCNP4C 的F8 電子脈沖計數(shù)卡計算γ 射線點(diǎn)源在井型NaI（Tl）晶體中的能量沉積譜，圖2所示模擬計算所得137Cs點(diǎn)源γ射線能量為662 keV的γ能譜圖（取NaI（Tl）探測器對662 keV的γ射線能量分辨率為7.2%），半峰全寬（Full Width at Half Maximum，F(xiàn)WHM）約為49 keV，對圖2 所得全能峰區(qū)進(jìn)行積分，可得到全能峰探測效率約為38.8%，與未經(jīng)高斯能譜展寬的探測效率計算值（37.6%）基本吻合。

圖1 土壤樣品與井型探測器位置Fig.1 Schematic diagram of the location of soil samples and well detectors

圖2 MCNP計算所得137Cs點(diǎn)源γ能譜圖Fig.2 137Cs point source gamma spectrum calculated by MCNP

2.3 全能峰探測效率值計算

根據(jù)實(shí)驗(yàn)室效率刻度方法［1］，選取不同γ射線能量值（表1 中列出），也為了更精確得到探測效率曲線峰值，在能量200 keV 附近，適當(dāng)增加能量刻度點(diǎn)，以準(zhǔn)確表征效率刻度曲線變化規(guī)律。計算得到不同質(zhì)量土壤樣品、不同能量γ 射線的全能峰探測效率值，所得效率刻度曲線如圖3所示。

表1 γ射線效率刻度能量值Table 1 γ-ray efficiency scale energy value

圖3 不同質(zhì)量土壤樣品全能峰探測效率曲線Fig.3 All-energy peak detection efficiency curve of different quality of soil samples

由圖3可見，在土壤樣品質(zhì)量保持不變條件下，當(dāng)γ 射線能量小于約215 keV 時，井型γ 譜儀的探測效率隨γ射線能量的增加而增加，且隨著能量增加，增加趨勢由陡漸緩；當(dāng)能量大于約215 keV時，井型γ譜儀的探測效率則隨能量的增加而減小，且隨能量增加，減小趨勢由陡變緩、趨于平衡。射線能量相同時，γ射線探測效率隨土壤樣品質(zhì)量增加而減小，主要原因在于隨土壤樣品質(zhì)量增加，土壤樣品自吸收增加，同時隨土壤樣品質(zhì)量增加，γ射線與探測器作用的份額也隨之減少。

2.4 效率曲線函數(shù)擬合

2.4.1 低能段刻度函數(shù)擬合

用取對數(shù)-多項(xiàng)式擬合法，得到井型γ 譜儀低能段（≤215 keV）的探測效率曲線刻度函數(shù)為：

式中：ε 為全能峰探測效率；Eγ為射線能量，MeV；l0、l1、l2、l3為與土壤樣品質(zhì)量相關(guān)的函數(shù)。對于不同質(zhì)量的土壤樣品，l0、l1、l2、l3與土壤樣品質(zhì)量的關(guān)系式分別為：

式中：m為土壤樣品質(zhì)量，g。在低能量段，函數(shù)擬合值與MCNP探測效率計算值間的最大偏差≤1.6%。

2.4.2 高能段刻度函數(shù)擬合

與低能段類似，得到高能量段（≥215 keV）井型探測器的探測效率曲線刻度函數(shù)為：

式中：Eγ為射線能量，MeV；l4、l5為與土壤樣品高度相關(guān)的函數(shù)。對不同高度的土壤樣品，式（5）中l(wèi)4、l5與土壤樣品高度的關(guān)系式為：

在高能量段，函數(shù)擬合值與MCNP 探測效率計算值間的最大偏差＜±7%。

3 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

3.1 能譜驗(yàn)證

圖4 為實(shí)驗(yàn)用井型NaI 探測器，外徑152.4 mm、高152.4 mm，內(nèi)徑50.8 mm、深101.6 mm，探測器外裹鋁層厚0.787 mm。通過數(shù)字多道接PC 機(jī)，用GammaVision 軟件采集能譜。實(shí)驗(yàn)測量所用點(diǎn)源為137Cs，表面25 cm 處的空氣吸收劑量率約為0.25 μGy·h-1。

圖4 井型NaI(Tl)探測器Fig.4 Well type NaI(Tl)detector

圖5 為137Cs 實(shí)測譜與MCNP 模擬譜對比，除低能量段，因康普頓坪與活度測量基本無關(guān)而未作高斯展寬、以及電子學(xué)系統(tǒng)噪聲影響使模擬譜與實(shí)測譜出現(xiàn)偏差外，實(shí)測譜全能峰與模擬譜全能峰區(qū)吻合良好。模擬譜中康普頓坪比實(shí)驗(yàn)譜低，峰康比也更高。相比圓柱形探測器，井型探測器將待測樣品置于空腔內(nèi)，使得發(fā)生康普頓散射的光子不易逃逸出探測器，繼續(xù)與NaI晶體發(fā)生相互作用，從而提高探測效率、增加了全能峰計數(shù)。

圖5 137Cs實(shí)測譜與模擬譜Fig.5 Measured spectrum and simulated spectrum of 137Cs

3.2 效率驗(yàn)證

實(shí)驗(yàn)采用標(biāo)準(zhǔn)土壤樣品如圖6 所示，標(biāo)準(zhǔn)數(shù)據(jù)見表2。用精密天平稱量100.05 g標(biāo)準(zhǔn)土壤樣品，放入樣品盒內(nèi)、壓實(shí)，置于井型NaI 探測器中央凹槽內(nèi)，探測器接數(shù)字多道（DJBASE），Gamma Vision軟件采集數(shù)據(jù)。天平型號為德安特ES500，最大稱重500 g，分度值0.001 g。樣品盒為圓柱狀，材質(zhì)為聚乙烯，壁厚0.8 mm，內(nèi)徑47.6 mm，高100.6 mm（如圖7所示）。

圖6 標(biāo)準(zhǔn)土壤樣品Fig.6 Standard soil sample

表2 土壤樣品校準(zhǔn)數(shù)據(jù)Table 2 Calibration data of soil samples

已知土壤樣品活度為96.2 Bq，測量時間為3 042 s。圖8為所測能譜經(jīng)扣除本底和平滑后的能譜圖。

將實(shí)測譜全能峰區(qū)進(jìn)行高斯擬合。

所得擬合函數(shù)f（x）為：

圖7 樣品盒Fig.7 Sample box

圖8 土壤樣品實(shí)測譜處理后譜圖Fig.8 Spectrum of soil sample after processing of measured spectrum

式中：x為多道的道址計數(shù)，對全能峰區(qū)計數(shù)進(jìn)行積分，得出全能峰凈面積N為110 027。

由已知土壤樣品活度，可算得全能峰效率為：

式中：A為土壤樣品活度；N為全能峰凈面積；T為活度測量時間；P 為核素發(fā)出特定能量γ 射線的幾率；K為核素活度的衰變修正因子。

將數(shù)據(jù)代入式（10）得到，NaI（Tl）井型γ 譜儀對土壤樣品源的全能峰效率為37.598%。

如前MCNP 效率模擬計算方法，計算得到NaI（Tl）井型γ 譜儀對土壤樣品中γ 射線（能量為662 keV）的全能峰探測效率為37.543%（與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相差約0.055%），表明通過MCNP計算所得井型γ譜儀對土壤樣品的探測效率與實(shí)測結(jié)果基本吻合，驗(yàn)證了利用MCNP 得到全能峰探測效率刻度值對NaI（Tl）井型γ 譜儀進(jìn)行效率刻度的方法基本可行。在實(shí)際應(yīng)用中，因探測器通常存在一定死層，單能量點(diǎn)體源實(shí)測值往往會小于理論計算值，因此有必要利用實(shí)測值對理論值修正，以保證樣品測量結(jié)果滿足譜儀監(jiān)測的準(zhǔn)確度要求。

4 結(jié)語

本文利用MCNP計算γ射線探測效率值結(jié)合土壤樣品單能量點(diǎn)體源實(shí)測修正，實(shí)現(xiàn)井型γ 譜儀探測效率刻度的方法，不僅能大幅縮短單能量點(diǎn)體源的實(shí)測時間，將MCNP 效率計算與單能量點(diǎn)體源實(shí)測修正相結(jié)合，也能避免實(shí)驗(yàn)刻度法與無源刻度法需多種標(biāo)準(zhǔn)體源、點(diǎn)源及多點(diǎn)實(shí)測修正耗時長的問題。將該刻度方法應(yīng)用于核與輻射突發(fā)事件中早期環(huán)境樣品放射性檢測，為核應(yīng)急防護(hù)決策的制定提供關(guān)鍵性的數(shù)據(jù)支持。下一步我們將進(jìn)一步驗(yàn)證此方法可靠性，以及將此方法用于生物等環(huán)境樣品的效率刻度。