馮延強 王鐵健 楊龍泉 焦倉文 李必紅 趙 丹 王海洋

（核工業(yè)北京地質研究院中核集團鈾資源勘查與評價技術重點實驗室 北京100029）

目前，國內外實驗室天然樣品中238U 活度的測量一般采用高純鍺（High Purity Germanium，HPGe）譜儀來完成［1］，其具有較高能量分辨率，在1 332 keV（60Co）的半高峰寬（Full Width at Half Maximum，FWHM）優(yōu)于2 keV，相對探測效率近50%（堪培拉BE5030 HPGe 探測器），可通過238U 子體234mPa 的1 001 keV 能峰測定樣品中的238U 活度［2-3］。但由于HPGe 探測器需要在低溫液氮環(huán)境（溫度約77 K）下使用才能達到高分辨率工作水平，這一定程度上增加了應用的局限性。雖然，近年來有電制冷以及小型化HPGe 譜儀出現，如美國ORTEC公司新一代Detective X，但進口設備技術封閉、成本較高［4］。

CeBr3探測器是一種新型閃爍體探測器，可在室溫條件下工作，在662 keV（137Cs）的FWHM約4.0%，明顯優(yōu)于NaI（Tl）探測器［5-6］。雖然，相較LaBr3（Ce）探測器約3.0%（662 keV@137Cs）的分辨率略低，但其探測器自身無γ 放射性干擾［7-8］，不存在LaBr3（Ce）探測器自身138La 及227Ac 影響，在低活度天然樣品Th、U、K 等測量方面具有優(yōu)勢，但國內尚無該方面應用的報道。

利用CeBr3探測器較高能量分辨率及自身無γ放射性干擾的特點優(yōu)勢，研究其利用1 001 keV能量峰測量天然樣品中238U 活度的可行性，可彌補NaI（Tl）探測器無法直接測量238U 的不足，并相較HPGe 需要液氮低溫的使用條件，為現場在線測量、低本底環(huán)境樣品分析等提供室溫條件下更低成本的測量手段。

1 實驗裝置

實驗采用荷蘭SCIONIX 公司生產的5.1 cm 直徑51B51/2M-CeBr-X 型CeBr3晶體及PMT 耦合單元，采用標準14 針接口。電子收集系統(tǒng)采用CANBERRA公司生產的OSPREY-DTB型數字化多道采集系統(tǒng)，其可通過標準接口與CeBr3探測器單元組合，數據輸出可選用USB/LAN方式。譜數據處理采用CANBERRA GENIE2K 軟件程序，可便捷進行能量分辨率FWHM、效率刻度及分析報告等處理。

探測器屏蔽鉛室采用堪培拉777B 型超低本底鉛室，其外徑為559 mm、內徑229 mm，外層采用127 mm厚度的普通低本底鉛屏蔽層，靠近內層采用25.4 mm 低210Pb 的屏蔽鉛層，減少210Bi 軔致輻射產生的干擾。另外，屏蔽鉛室的內襯采用1 mm 錫和1.5 mm純銅來降低75～85 keV能量范圍的X射線。

實驗測量對比、效率刻度等均采用國家一級放射性標準物質及其標稱值，利用低活度的鈾鐳混合粉末源及純鈾粉末源來模擬天然樣品，進行238U 活度測量及分析。實驗中采用標準物質具體數據如表1所示。

表1 實驗采用的國家一級放射性標準物質數據表Table 1 Data of national first-level radioactive reference materials used in the study

2 實測譜理論分析

利用新型CeBr3探測器獲取的γ譜數據，首先與傳統(tǒng)NaI（Tl）探測器、高分辨率HPGe探測器進行了不同探測器的對比及性能分析；然后，從利用1 001 keV能峰測量天然樣品中238U活度時臨近能峰是否可區(qū)分的角度分別分析了鈾、鐳平衡源γ 譜及鈾、釷粉末源γ 譜，理論闡述了該新型探測器用于238U活度測量的可行性。

2.1 不同探測器對比

新型CeBr3探測器在662 keV 能量分辨率FWHM 約4.0%，在1 332 keV 能量FWHM 約2.8%，明顯優(yōu)于在662 keV 能量FWHM 約為8.0%的NaI（Tl）探測器［9-11］。CeBr3、NaI（Tl）及HPGe 實測γ 譜對比如圖1所示，圖1中三種探測器的譜圖均為測量GBW04306a 標物γ 譜數據，但明顯HPGe（圖1 中實線）探測器γ 譜能峰信息較多，尤其在1 001 keV 能峰很明顯，并且附近無干擾峰出現；NaI（Tl）探測器γ譜（圖1 中短虛線）在609 keV、1.12 MeV 能峰較明顯，與HPGe相比，在665 keV后的703 keV、719 keV能峰及768 keV 后的785 keV、806 keV、821 keV 能峰均重合疊加，尤其在1 001 keV 能峰受1.12 MeV散射影響，幾乎被平臺淹沒，無明顯特征峰出現；相較NaI（Tl）探測器，CeBr3探測器γ譜（圖1中長虛線）出現能峰信息較多，在665 keV、934 keV 及1.12 MeV 能峰均較明顯，尤其在1 001 keV 有明顯能峰出現（峰康比約0.04:1），雖然無法與HPGe 相比，但通過本底扣除、解譜剝譜處理后可獲取1 001 keV能峰峰面積值，可用于238U測量分析。

圖1 HPGe、CeBr3、NaI(Tl)不同探測器γ譜圖對比Fig.1 Comparison of γ spectra of HPGe,CeBr3 and NaI(Tl)detectors

另外，雖然該新型CeBr3探測器在鈾γ 譜圖中63.3 keV、92.8 keV、185.7 keV 及766 keV 能峰較NaI（Tl）探測器明顯，但由于高能峰康普頓散射影響、X射線干擾等，低能段63.3 keV、92.8 keV幾乎被淹沒無法采用；185.7 keV 由于226Ra 核素186 keV 特征γ 射線存在干擾，766 keV 受214Bi 核素768 keV 特征γ 射線干擾也無法采用。因此，如將該新型探測器用于238U 活度測量時采用1 001 keV 能峰較為理想。

2.2 鈾鐳γ譜分析

通過對比不同探測器的γ 譜數據，CeBr3探測器在1 001 keV 有能峰出現，但尚需進行本底扣除、剝譜、解譜等數據處理后方可進行效率刻度和活度計算。通過CeBr3探測器實測鈾、鐳源γ 譜數據（圖2，實線為鈾鐳源譜圖、虛線為純鈾源譜圖）分析了臨近能峰是否存在干擾，其在1 001 keV能峰能量分辨率FWHM 約3.35%，能峰半高寬為33.50 keV，可與934 keV（214Bi）區(qū)分開來，進一步驗證了該新型探測器γ譜在1 001 keV附近不會與臨近峰產生重疊，可進行相應的剝譜解譜算法處理。

2.3 鈾釷γ譜分析

較鈾鐳γ譜934 keV更靠近1 001 keV的是來自錒（228Ac）的969 keV能峰，其為232Th衰變鏈γ射線分支，同時還存在911 keV 能量γ 射線。CeBr3探測器實測鈾釷（GBW04127a）γ 譜圖和鈾（GBW04302a）γ譜圖對比如圖3 所示，實測釷（GBW04308a）γ 譜圖和鈾γ譜圖對比如圖4所示，首先從釷γ譜線（圖4中實線）可見該新型探測器可將911 keV與969 keV區(qū)分開來，相較傳統(tǒng)NaI（Tl）探測器（圖5中實線）效果明顯，有利于進行969 keV與1 001 keV剝譜等處理；其次，從圖3和圖4數據分析CeBr3探測器1 001 keV能峰約33.50 keV半高寬分析，其能峰中心道值已處于969 keV 能峰右側平臺，可利用1 001 keV 右半峰進行峰面積計算及活度分析等。

圖2 CeBr3探測器鈾鐳γ譜圖Fig.2 U Ra γ spectra of CeBr3detector

圖3 CeBr3探測器鈾釷γ譜圖Fig.3 U Th γ spectra of CeBr3detector

圖4 CeBr3探測器鈾釷γ譜圖Fig.4 U Th γ spectra of CeBr3detector

圖5 是NaI（Tl）探測器實測的釷、鈾γ譜圖對比，一方面受探測器分辨率影響，難以將911 keV 與969 keV區(qū)分開來，不利于剝譜處理；其次1 001 keV能峰的中心道值處于969 keV 能峰的右半側，如果釷含量高于鈾含量時，如圖6所示，1 001 keV難以從969 keV 剝離。但新型CeBr3探測器即使在釷高、鈾低情況下（圖7），實測1 001 keV 能峰對應道址內的峰面積鈾釷占比6.53% 時，對應232Th 活度為4 869.73 Bq、238U活度為2 816.28 Bq時，其1 001 keV能峰右半側幾乎不受969 keV 干擾，經過剝譜處理后，可計算獲取到該能峰面積。

圖5 NaI(Tl)探測器鈾釷γ譜圖Fig.5 U Th γ spectra of NaI(Tl)detector

圖6 NaI(Tl)探測器1 001 keV、969 keV能峰譜圖Fig.6 Spectra of 1 001 keV and 969 keV energy peek obtained by NaI(Tl)dtector

圖7 CeBr3探測器1 001 keV、969 keV能峰譜圖Fig.7 Spectra of 1 001 keV and 969 keV energy peek obtained by CeBr3 detector

綜上，基于該新型CeBr3探測器實測γ 譜，無論從鈾鐳干擾角度分析，還是鈾釷干擾理論分析，并且在高釷、低鈾情況下，理論上均可從γ譜中剝離解譜得到1 001 keV能峰來進行238U活度計算。但是，需要說明的是該新型探測器實際上難以與HPGe探測器相比直接利用1 001 keV 進行效率刻度獲得238U活度，而該新型探測器必須先開展本底扣除、釷、鐳及鉀剝譜處理后方可利用1 001 keV 能峰進行效率刻度或者能窗聯合求解來獲取238U活度。

3 樣品驗證

在理論分析該新型CeBr3探測器可利用1 001 keV 能峰進行238U 活度測量基礎上，開展了編號為GBW04114、GBW04306a 和GBW04127a 三種粉末標物實測驗證。首先利用國家一級放射性標準物質粉末源（表2）進行了該新型探測器的譜數據獲取并建立標準數據庫，數據庫238U、226Ra、232Th 及40K各自扣除本底后譜數據如圖8～11 所示。然后利用核工業(yè)北京地質研究院自主開發(fā)的用于CeBr3探測器的迭代解譜算法［12］進行剝譜處理。以鈾鐳釷混合標物為GBW04127a 為例，在解譜過程中首先剝離232Th，解譜后的譜數據如圖12 所示，在圖12 基礎上繼續(xù)剝離226Ra，解譜后的譜數據如圖13 所示，即為從鈾鐳釷混合譜數據中解譜獲取的238U 譜數據。依據標準物質數據，樣品中238U 活度計算具體如式（1）所示。

式中：AUY為待測樣品的238U活度，Bq；AUS為238U標準源活度，Bq；SUY為待測樣品解譜后1 001 keV能峰凈面積計數率，s-1；SUS為238U 標準源1 001 keV 能峰凈面積計數率，s-1；mUY為待測樣品質量，g；mUS為238U標準源質量，g。

以實測GBW04127a 為例，238U 標準源GBW043 02a 的AUS為15 978.09 Bq，SUS凈計數率為10.15 s-1，mUS為300.34 g，SUY為1.688 s-1，mUY為302.50 g，代入式（1）：

表2 CeBr3探測器實測樣品分析結果Table 2 Analysis results of actual samples using CeBr3 detector

圖8 CeBr3探測器標準庫238U譜圖Fig.8 238U spectra of CeBr3 detector in standard library

圖9 CeBr3探測器標準庫226Ra譜圖Fig.9 226Ra spectra of CeBr3 detector in standard library

圖10 CeBr3探測器標準庫232Th譜圖Fig.10 232Th spectra of CeBr3 detector in standard library

驗證實驗利用粉末標物替代不同活度、不同組分（鈾鐳、鈾釷及鈾鐳釷）的天然樣品進行238U 測量分析。依據譜處理結果，在低本底環(huán)境下測量全譜數據均可利用1 001 keV進行解譜計算；依據數據結果，與HPGe分析結果相對誤差均在±10%以內。

圖11 CeBr3探測器標準庫40K譜圖Fig.11 40K spectra of CeBr3 detector in standard library

圖12 解譜剝離232Th前后對比譜圖Fig.12 Contrast spectra before and after stripping 232Th

圖13 解譜剝離226Ra前后對比譜圖Fig.13 Contrast spectra before and after stripping 226Ra

4 結語

通過新型CeBr3探測器實測γ譜數據，理論對比分析了利用1 001 keV能峰測量238U活度的可行性，并實測分析不同活度的樣品，驗證了該新型探測器可用于低本底環(huán)境下天然樣品中238U活度的測量應用。相較高純鍺無需冷卻，可為現場在線測量、低本底環(huán)境樣品分析等提供室溫條件下、更低成本的有效測量手段。

文中僅論證了方法的可行性，也僅利用少量標物代表樣品分析驗證，實際應用及該方法推廣時尚需進一步開展不同樣品基體密度、不同環(huán)境條件下的驗證工作。另外，研究低本底環(huán)境下該新型探測器238U活度更優(yōu)解譜算法也是推廣應用該新型探測器及238U活度測量方法的一項重要工作。