任偉,吳冰潔,邱陽,王曉童,李梅娥

(1.西安交通大學(xué)金屬材料強度國家重點實驗室,710049,西安;2.中國核動力研究設(shè)計院核反應(yīng)堆系統(tǒng)設(shè)計技術(shù)重點實驗室,610200,成都)

304奧氏體不銹鋼是一種應(yīng)用廣泛的耐蝕鋼,但它在加工及服役過程中易沿晶界析出碳化物,降低材料耐蝕性能。氮與鎳具有擴大奧氏體相區(qū)的作用,通過降低奧氏體不銹鋼的含碳量并加入適量的氮,可提高鋼的強度及耐晶間腐蝕性能。這種鋼稱為控氮304不銹鋼,由于其具有良好的綜合力學(xué)性能、耐中子輻照脆化性能及耐腐蝕性能,大量用于壓水堆堆內(nèi)構(gòu)件[1]。這些堆內(nèi)構(gòu)件主要包括各種鍛件及板材、棒材和管材的加工成形件,它們都要經(jīng)歷鍛造、擠壓和軋制等熱塑性成形過程,而熱塑性成形過程中普遍存在的動態(tài)再結(jié)晶現(xiàn)象會引起變形金屬的組織變化,從而影響材料的物理、化學(xué)性能。由于奧氏體不銹鋼在熱加工過程中幾乎不發(fā)生相變,再結(jié)晶就成為影響其最終組織的決定性因素,因此研究其在熱變形過程中的動態(tài)再結(jié)晶行為對于控制成形工藝、獲得細(xì)小均勻的晶粒組織具有重要意義。

由于奧氏體不銹鋼動態(tài)再結(jié)晶現(xiàn)象的重要性,國內(nèi)外學(xué)者進行了大量研究[2-8]。Wang等研究了奧氏體不銹鋼在不同應(yīng)變速率下孿晶演化及其對動態(tài)再結(jié)晶的影響[2];Wahabi等研究了初始晶粒尺寸對動態(tài)再結(jié)晶規(guī)律的影響[3];Marchattiwar等研究了304奧氏體不銹鋼動態(tài)再結(jié)晶動力學(xué)[4];Kim等對304不銹鋼進行了熱扭轉(zhuǎn)實驗,根據(jù)實驗結(jié)果確定了不同條件下的峰值應(yīng)力、穩(wěn)態(tài)應(yīng)力等,并采用Avrami方程分析了動態(tài)再結(jié)晶的動力學(xué)[5],Dehghan-Manshadi等通過單道次及雙道次熱扭轉(zhuǎn)實驗研究了304不銹鋼在動態(tài)再結(jié)晶及后動態(tài)再結(jié)晶中的力學(xué)行為及組織演化特征[6];Stewart等研究了雜質(zhì)元素的偏析對動態(tài)再結(jié)晶現(xiàn)象出現(xiàn)時間的影響[7];廖喜平等通過熱壓縮實驗研究了304不銹鋼的流動應(yīng)力模型及熱加工圖[8]。針對控氮304不銹鋼動態(tài)再結(jié)晶現(xiàn)象的系統(tǒng)性研究迄今尚未見報導(dǎo)。

本文利用熱力模擬機對控氮304不銹鋼進行了熱壓縮實驗,通過對實驗結(jié)果的理論分析,建立了控氮304不銹鋼的熱變形流動應(yīng)力模型,并對熱變形過程中的組織演化及動態(tài)再結(jié)晶動力學(xué)行為進行分析,為該材料熱成型過程的工藝優(yōu)化提供了參考。

1 實驗方法

實驗材料控氮304不銹鋼的化學(xué)成分見表1。先將實驗材料機械加工成Φ10 mm×15 mm的圓柱形試樣。熱壓縮過程中變形溫度分別為900、1 000、1 100、1 200 ℃時,每個不同變形溫度下的應(yīng)變速率分別為0.001、0.01、0.1、1 s-1。實驗設(shè)備為Gleeble3800熱力模擬機,熱壓縮實驗工藝曲線如圖1所示,試樣以5 ℃/s的升溫速率加熱至1 250 ℃并保溫3 min,再以10 ℃/s的速率降溫至變形溫度后保溫1 min,使組織均勻,再以預(yù)定應(yīng)變率進行熱壓縮,最大應(yīng)變值為0.7。試樣壓縮完后立即水淬以保留其組織,然后將試樣沿壓縮方向?qū)Π肭虚_,取一半進行打磨、拋光,腐蝕劑采用50 ml濃鹽酸和5 ml雙氧水配制,在常溫下腐蝕20～25 s,即可進行金相觀察和組織分析。

表1 控氮304不銹鋼的化學(xué)成分

圖1 熱壓縮實驗工藝曲線

2 實驗結(jié)果及分析

2.1 流動應(yīng)力曲線

圖2給出了實驗得到的16個變形條件下的部分流動應(yīng)力σ曲線,ε為變形過程中的應(yīng)變。圖2a為1 200 ℃時不同應(yīng)變速率下的流動應(yīng)力曲線,圖2b為應(yīng)變速率0.01 s-1時不同溫度下的流動應(yīng)力曲線。熱變形開始后,由于加工硬化的作用,流動應(yīng)力先隨著應(yīng)變的增加而快速增大,隨后由于動態(tài)回復(fù)及動態(tài)再結(jié)晶的軟化作用,應(yīng)力增速減慢,當(dāng)加工硬化與動態(tài)軟化作用達到平衡時,應(yīng)力達到峰值;隨著應(yīng)變繼續(xù)增大,動態(tài)再結(jié)晶軟化作用增大,應(yīng)力出現(xiàn)下降,直至達到穩(wěn)態(tài)時,硬化作用與軟化作用兩者又再次達到平衡?？梢钥闯?變形溫度一定時,流動應(yīng)力隨應(yīng)變速率增大而增大,峰值應(yīng)力對應(yīng)的應(yīng)變也增大;應(yīng)變速率一定時,流動應(yīng)力隨溫度的降低而增大,峰值應(yīng)力對應(yīng)的應(yīng)變也增大。這是因為應(yīng)變速率較低時,有較充分的時間進行動態(tài)再結(jié)晶晶粒的形核及長大,故軟化作用強,溫度較高時,則由于原子具有較高的活性而具有同樣的效果。

(a)T=1 200 ℃

圖2 控氮304不銹鋼不同變形條件下的流動應(yīng)力曲線

2.2 臨界應(yīng)力σc及飽和應(yīng)力σs的確定

圖3中σDRX為典型動態(tài)再結(jié)晶流動應(yīng)力曲線,發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶的臨界應(yīng)變及臨界應(yīng)力分別為εc和σc,動態(tài)再結(jié)晶達到穩(wěn)態(tài)時的應(yīng)力為σss,σDRV為相應(yīng)的假定僅有動態(tài)回復(fù)而無動態(tài)再結(jié)晶時的流動應(yīng)力曲線,達到穩(wěn)態(tài)時的應(yīng)力為飽和應(yīng)力σs,兩條曲線之間的差值Δσs為動態(tài)再結(jié)晶導(dǎo)致的軟化效應(yīng)。臨界應(yīng)力σc及飽和應(yīng)力σs都是分析動態(tài)再結(jié)晶行為的重要特征參數(shù),但不能直接從實驗曲線獲得。本文采用Poliak和Jonas[9]提出的方法,先根據(jù)流動應(yīng)力曲線求出加工硬化率θ(θ=dσ/dε),并畫出θ-σ曲線,如圖4、圖5a、5c所示,該曲線與θ=0的兩交點分別為峰值應(yīng)力σp和穩(wěn)態(tài)應(yīng)力σss,臨界應(yīng)力對應(yīng)θ-σ曲線上的拐點,但由于拐點的準(zhǔn)確位置很難從該圖直接確定,故而對該曲線再次求導(dǎo),并畫出(-dθ/dσ)-σ曲線,如圖5b、5d所示,該曲線極小值點對應(yīng)應(yīng)力即為臨界應(yīng)力。得到臨界應(yīng)力后,將θ-σ曲線從臨界點(σc,θc)處反向線性外插,外插直線與θ=0的交點即為飽和應(yīng)力。

圖3 動態(tài)回復(fù)與動態(tài)再結(jié)晶流動應(yīng)力曲線

圖4 加工硬化率曲線及特征值求解示意圖

(a)T=1 200 ℃時θ-σ曲線

(b)T=1 200 ℃時(-dθ/dσ)-σ曲線

時θ-σ曲線

時(-dθ/dσ)-σ曲線圖5 不同變形條件下的加工硬化率曲線及(-dθ/dσ)-σ曲線

2.3 流動應(yīng)力模型的建立

2.3.1 加工硬化與動態(tài)回復(fù)的描述 材料在熱變形過程中的加工硬化與動態(tài)回復(fù)效應(yīng)可以用Estrin-Mecking模型[10]描述,該模型給出了位錯密度隨應(yīng)變的變化關(guān)系

(1)

式中:h和r分別為加工硬化系數(shù)及動態(tài)回復(fù)軟化系數(shù)。Bergstrom也曾提出類似的模型[11]。

引入初始條件ε=0,ρ=ρ0為初始位錯密度,對上式積分可得

(2)

流動應(yīng)力與位錯密度的關(guān)系可表示為[12]

(3)

式中:α為材料常數(shù);μ為剪切模量;b為柏氏矢量。結(jié)合式(2)(3),得到

(4)

式中σ0為初始應(yīng)力。當(dāng)應(yīng)變ε趨于無窮大時,σ=σs,即

(5)

將式(5)代入式(4)即可得到只有動態(tài)回復(fù)時的應(yīng)力應(yīng)變關(guān)系[13]

(6)

式(6)對應(yīng)圖2中σDRV曲線,既用于描述應(yīng)變小于臨界應(yīng)變εc時的流動應(yīng)力曲線,也用于確定應(yīng)變大于臨界應(yīng)變后發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶時的流動應(yīng)力曲線。

2.3.2 動態(tài)再結(jié)晶動力學(xué) 熱變形過程中當(dāng)應(yīng)變超過臨界應(yīng)變時會發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶,研究表明,描述靜態(tài)再結(jié)晶動力學(xué)的Avrami關(guān)系式也可用于動態(tài)再結(jié)晶動力學(xué)過程[13-14],研究者們提出了各種不同的具體形式,本文采用的模型形式為[15-16]

X=1-exp(-kd((ε-εc)/εp)nd)

(7)

式中:X為動態(tài)再結(jié)晶分?jǐn)?shù);kd和nd為與材料有關(guān)的參數(shù)。由2.2節(jié)分析可知,動態(tài)再結(jié)晶導(dǎo)致的軟化效應(yīng)Δσs=σDRVσ,Δσs的最大值為(σs-σss),所以動態(tài)再結(jié)晶分?jǐn)?shù)又可用軟化分?jǐn)?shù)表示為

(8)

綜合以上兩式可得

σ=σDRV-(σs-σss)(1-

exp(-kd((ε-εc)/εp)nd))ε≥εc

(9)

式(9)用于描述應(yīng)變大于臨界應(yīng)變εc后的動態(tài)再結(jié)晶流動應(yīng)力曲線。

2.3.3 模型參數(shù)的確定 以上得到的流動應(yīng)力模型利用了σs、σss、εc等特征參數(shù),并引入了r、kd、nd等模型參數(shù),為確定特征參數(shù)及模型參數(shù)與變形條件的關(guān)系,需要用到Sellars等的雙曲正弦模型[17]

(10)

(11)

(12)

(13)

將不同變形條件下的σp進行線性擬合,如圖6所示,可求得n1=5.025 1,β=0.058 75,α=β/n1=0.011 69,n=3.681 9,Qact=385.755 kJ/mol。

由此可以得到Z的表達式

(14)

將各特征值σs、σss、εc、εp與Z進行擬合,如圖7所示,根據(jù)擬合結(jié)果可得Z與各特征值的關(guān)系式為

σs=85.543 2arsinh(4.457 7×10-4Z0.266 1)

(15)

σss=85.543 2arsinh(2.918 2×10-4Z0.273 4)

(16)

εc=5.662 5×10-3Z0.096 2

(17)

關(guān)系

關(guān)系

關(guān)系

(d)ln(sinh(α σp))-1/T關(guān)系圖6 n1、β、n及熱變形激活能Qact的確定

(a)ln(sinh(α σs))-lnZ關(guān)系

(b)ln(sinh(α σs))-lnZ關(guān)系

(c)lnεc-lnZ關(guān)系

(d)lnεp-lnZ關(guān)系圖7 σs、σss、εc、εp與Z的關(guān)系

圖8 σ0與Z的關(guān)系

(18)

取應(yīng)變?yōu)?%時的應(yīng)力作為初始應(yīng)力σ0,根據(jù)圖8的擬合結(jié)果,得到σ0的擬合關(guān)系式為

σ0=0.835 2Z0.131 2

(19)

為求h參數(shù)和r,對式(6)進行微分

(20)

式(20)與式(6)相乘可得

(21)

(22)

通過繪制σθ與σ2的線性關(guān)系圖,確定其斜率(-0.5r)可求得動態(tài)回復(fù)系數(shù)r,再通過式(5)可求得加工硬化系數(shù)h。擬合實驗結(jié)果如圖9所示,可以得到h、r的擬合關(guān)系式

h=3.089×1010Z0.305 7

(23)

r=16.060 9Z-0.029 57

(24)

根據(jù)式(7)變形可得下式

(a)lnh-lnZ關(guān)系

(b)lnr-lnZ關(guān)系圖9 h、r與lnZ的關(guān)系

圖10 不同變形條件下數(shù)據(jù)擬合確定kd與nd

(25)

由式(25)可得,以ln(ln(1/(1-X)))-ln((ε-εc)/εp)關(guān)系作圖,如圖10所示,線性擬合后可求得nd的平均值為2.794 1,kd為0.606 6,故動力學(xué)方程為

X=1-exp(-0.606 6((ε-εc)/εp)2.794 1)

(26)

最終得到控氮304不銹鋼在熱變形過程中的流動應(yīng)力模型如下

(27)

給定變形溫度及變形速率,即可由式(6)和式(9)預(yù)測出流動應(yīng)力曲線。

(a)T=1 200 ℃

(b)T=1 100 ℃

(c)T=1 000 ℃

(d)T=900 ℃圖11 控氮304不銹鋼高溫流動應(yīng)力實驗值與 模型計算值對比

2.3.4 流動應(yīng)力模型驗證 利用前面得到的控氮304不銹鋼熱變形流動應(yīng)力模型對16組實驗條件下的流動應(yīng)力曲線進行預(yù)測,圖11為預(yù)測結(jié)果與實驗結(jié)果的對比,可見模型計算結(jié)果與實驗結(jié)果吻合較好。其中應(yīng)變速率為1.0 s-1及應(yīng)變速率為0.1 s-1且變形溫度為1 000 ℃或900 ℃時,在變形后期兩者出現(xiàn)較大差別,其原因是在熱壓縮過程中,由于試樣端部與砧子之間的摩擦使得圓柱形試樣的不同區(qū)域變形不均勻。變形量較小時,這種不均勻性較小;變形量較大時,變形不均勻性增大,變形后期試樣變?yōu)楣男?導(dǎo)致所測得的流動應(yīng)力偏高,出現(xiàn)流動應(yīng)力曲線上翹的現(xiàn)象[18],特別是對應(yīng)變速率較大、變形溫度較低時,即Z較高時易出現(xiàn)這種情況[19]。以上原因使得應(yīng)變速率較大、變形溫度較低時理論預(yù)測結(jié)果與實驗結(jié)果出現(xiàn)較大偏差。

2.4 組織演化動力學(xué)分析

圖12給出了試樣保溫結(jié)束、變形之前的金相組織。圖13給出了溫度為1 200 ℃、不同應(yīng)變速率下變形后的組織圖。對比變形前的金相組織并結(jié)合流動應(yīng)力曲線可以看出,這幾種情況下均發(fā)生了完全再結(jié)晶;當(dāng)變形溫度一定時,應(yīng)變速率越低,達到相同變形量時再結(jié)晶晶粒尺寸越大。圖14為應(yīng)變速率一定的條件下,不同變形溫度得到的晶粒組織?？梢钥吹?在900 ℃時,保留了較多伸長變形的原始晶粒,其晶界處有很多細(xì)小的動態(tài)再結(jié)晶晶粒,未發(fā)生完全動態(tài)再結(jié)晶,通過金相分析可知其再結(jié)晶分?jǐn)?shù)為0.76;1 000 ℃時只殘留少量原始晶粒,1 100 ℃以上均發(fā)生了完全再結(jié)晶,且溫度越高,晶粒尺寸越大。

圖12 試樣變形前的金相組織

圖13 溫度為1 200 ℃時不同應(yīng)變速率下的晶粒組織

(a)T=900 ℃

(b)T=1 000 ℃

(c)T=1 100 ℃

(d)T=1 200 ℃圖14 應(yīng)變速率0.01 s-1時不同溫度下的晶粒組織

圖15a為1 200 ℃、不同應(yīng)變速率下的動態(tài)再結(jié)晶分?jǐn)?shù)曲線,為典型的S型曲線。由圖可見,應(yīng)變速率為1.0 s-1時最終再結(jié)晶分?jǐn)?shù)為0.98,其他應(yīng)變速率條件下再結(jié)晶分?jǐn)?shù)最終均達到1,表明都發(fā)生了完全再結(jié)晶;其次,應(yīng)變速率越低,動力學(xué)過程越快,達到完全再結(jié)晶的應(yīng)變越小,故而再結(jié)晶晶粒有較充分的時間長大,導(dǎo)致最終晶粒尺寸較大。圖15b為應(yīng)變速率0.01 s-1條件下,不同溫度的動態(tài)再結(jié)晶分?jǐn)?shù)曲線,由圖可見,900 ℃時最終再結(jié)晶分?jǐn)?shù)只有0.8左右,沒有達到完全再結(jié)晶,與實驗金相組織結(jié)果一致,但再結(jié)晶分?jǐn)?shù)比金相分析結(jié)果(0.76)稍高,存在一定誤差;1 000 ℃時最終再結(jié)晶分?jǐn)?shù)為0.91,而1 100 ℃及1 200 ℃下均達到1,即發(fā)生了完全動態(tài)再結(jié)晶,也與金相組織一致;另外還可以看到,溫度越高,動態(tài)再結(jié)晶動力學(xué)過程越快。

(a)T=1 200 ℃

圖15 不同條件下的再結(jié)晶分?jǐn)?shù)曲線

3 結(jié) 論

通過熱壓縮實驗對控氮304不銹鋼在熱變形程中的動態(tài)再結(jié)晶行為進行了研究,得到如下結(jié)果:

(1)變形溫度一定時,應(yīng)變速率越小,則流動應(yīng)力越低,動態(tài)再結(jié)晶動力學(xué)過程越快,再結(jié)晶晶粒尺寸越大;而應(yīng)變速率一定時,變形溫度越高,則流動應(yīng)力越低,動態(tài)再結(jié)晶動力學(xué)過程越快,再結(jié)晶晶粒尺寸越大。

(2)計算得到該材料的熱變形激活能為385.755 kJ/mol,還得到了各特征參數(shù)及模型參數(shù)的擬合關(guān)系式,可以用于數(shù)值模擬。

(3)建立了該材料的熱變形流動應(yīng)力模型及動態(tài)再結(jié)晶動力學(xué)模型,流動應(yīng)力模型預(yù)測的流動應(yīng)力曲線與實驗結(jié)果一致,動態(tài)再結(jié)晶動力學(xué)模型的計算結(jié)果與實驗的組織演化結(jié)果一致。