徐 潔

(遼寧省大連生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，遼寧 大連 116023)

隨著全國PM2.5污染的大幅改善，近地面O3污染問題逐漸凸顯，全國范圍內(nèi)以O(shè)3為首要污染物的天數(shù)占比開始逐年上升，復(fù)合型污染開始成為各大區(qū)域面臨的突出的環(huán)境問題之一。O3等二次污染問題對(duì)經(jīng)濟(jì)環(huán)境協(xié)調(diào)發(fā)展和人群健康具有重要影響。2019年全國337個(gè)城市O3平均濃度為148μg·m-3，全國以O(shè)3為首要污染物的超標(biāo)天數(shù)占總超標(biāo)天數(shù)的41.8%，2019年全國337個(gè)城市O3濃度同比上升6.5%。錦州市位于渤海灣北部，獨(dú)特的地理位置和夏季西南流場(chǎng)的影響導(dǎo)致錦州市O3污染除了本地排放，還極易受到周邊區(qū)域傳輸影響。因此，分析錦州市O3來源分布及傳輸特征，對(duì)于研究錦州市O3污染成因，制定O3防控策略，具有重要意義。

利用后向軌跡模型開展臭氧來源分布研究是計(jì)算和分析臭氧傳輸和擴(kuò)散的最重要的技術(shù)手段之一。HYSPLIT軌跡模型可以直觀地了解大氣中氣團(tuán)和粒子運(yùn)動(dòng)軌跡，被廣泛應(yīng)用于大氣污染輸送研究。軌跡分析中的聚類分析、潛在源貢獻(xiàn)因子分析方法(potental source contribution function,PSCF)和濃度權(quán)重軌跡分析法(concentation-weighted trajectory method,CWT)等被廣泛用于區(qū)域污染分布、擴(kuò)散及傳輸特征研究。國外學(xué)者利用后向軌跡分析O3及前體物污染輸送特征，已有較多應(yīng)用研究。國內(nèi)學(xué)者分析大氣污染傳輸及來源分布特征大多是對(duì)PM2.5進(jìn)行研究分析，針對(duì)O3進(jìn)行分析研究的較少。本研究基于后向軌跡模型，結(jié)合錦州市近地面O3濃度計(jì)算2020年5—9月以錦州市為起點(diǎn)的后向軌跡，并利用PSCF和CWT分析法，計(jì)算了不同來源地區(qū)對(duì)錦州市臭氧濃度的貢獻(xiàn)影響。

1 資料與方法

1.1 資料來源

近地面O3數(shù)據(jù)來源于錦州市國控空氣自動(dòng)監(jiān)測(cè)站開發(fā)區(qū)點(diǎn)位(N40.66°，E122.24°)2020年5—9月審核后數(shù)據(jù)。后向軌跡模型是由美國國家海洋和大氣管理局(NOAA)的空氣資源實(shí)驗(yàn)室和澳大利亞氣象局聯(lián)合研發(fā)的HYSPLIT-4模型，該模型是一種用于計(jì)算和分析大氣污染物輸送、擴(kuò)散軌跡的專業(yè)模型，已經(jīng)被廣泛地應(yīng)用于多種污染物在各個(gè)地區(qū)的傳輸和擴(kuò)散的研究中。氣象數(shù)據(jù)取自美國國家環(huán)境預(yù)報(bào)中心(NCEP)的全球資料同化系統(tǒng)(GDAS1)數(shù)據(jù)，空間分辨率為0.25°×0.25°，時(shí)間分辨率為1h，以便更好地與O3小時(shí)濃度對(duì)應(yīng)。

1.2 模擬參數(shù)設(shè)置

本研究模擬受體點(diǎn)選擇錦州市國控空氣自動(dòng)監(jiān)測(cè)站開發(fā)區(qū)點(diǎn)位(N40.66°，E122.24°)，開發(fā)區(qū)點(diǎn)位位于錦州市城區(qū)，能夠較好地反應(yīng)錦州市環(huán)境空氣質(zhì)量狀況，點(diǎn)位具有較好的代表性。模擬計(jì)算時(shí)段為2020年5月1日00∶00—9月31日23∶00，氣流高度選取100m、500m和1500m，模式起始高度均設(shè)置為500m，每條軌跡計(jì)算時(shí)長為48h，時(shí)間分辨率為1h。模式起始高度選擇500m，既可代表近地層風(fēng)的流動(dòng)、反應(yīng)氣流區(qū)域流動(dòng)性特征，又能減少近地面摩擦力的影響；計(jì)算48h后向軌跡主要考慮將研究范圍界定在更大區(qū)域，同時(shí)可涵蓋二次污染物的生命周期。

2 結(jié)果與分析

2.1 軌跡聚類分析

本研究利用TrajStat軟件提供的EUCLIDEN算法對(duì)氣流軌跡進(jìn)行聚類，采用總空間方差(Total spatial variance，TSV)對(duì)分類質(zhì)量進(jìn)行判斷，最終選取TSV第2次迅速增大之前的分類結(jié)果，其原理為最初幾步分類的TSV迅速增加，之后又緩慢增加；當(dāng)類別分到一定數(shù)目后，TSV又迅速增大，說明此次合并類已經(jīng)非常不相似，分類合并結(jié)束；此次合并之前的各類即為分類結(jié)果，求出這幾類的平均軌跡，即代表該目標(biāo)點(diǎn)在分析期內(nèi)主要?dú)饬鬈壽E類型。

將錦州市2020年5—9月后向軌跡進(jìn)行逐月聚類分析。圖1為2020年5—9月錦州市后向軌跡聚類結(jié)果，得到5條聚類軌跡。第1類為東北氣團(tuán)，占25.7%，主要起源于內(nèi)蒙古最東部，途徑吉林省、遼寧省由東北部進(jìn)入觀測(cè)點(diǎn)。第2類為華北氣團(tuán)，占21.6%，起源于山東省，從西南方向跨越渤海灣到達(dá)觀測(cè)點(diǎn)位，此類氣團(tuán)來源地污染較重，攜帶污染較多，是重點(diǎn)的污染輸入來源。第3類為黃海氣團(tuán)，占19.1%，起源于黃海，途徑山東半島東部、渤海灣由南進(jìn)入觀測(cè)點(diǎn)。第4類為遼寧本地氣團(tuán)，占18.6%，此類氣團(tuán)傳輸距離較近，起源于遼寧省中部從東部到達(dá)觀測(cè)點(diǎn)位。第5類為西北部氣團(tuán)，占15.0%，起源于蒙古，途徑內(nèi)蒙古、遼寧省從北部到達(dá)觀測(cè)點(diǎn)位。

圖1 2020年5—9月錦州市后向軌跡聚類結(jié)果

2.2 PSCF(O3潛在源貢獻(xiàn)因子)分析

PSCF方法是一種條件概率函數(shù)，利用污染軌跡與所有軌跡在途經(jīng)區(qū)域停留時(shí)間的比來表征每個(gè)區(qū)域?qū)κ荏w點(diǎn)的污染貢獻(xiàn)，PSCFif值高的網(wǎng)格被解釋為潛在源區(qū)。將研究區(qū)分為i×j個(gè)網(wǎng)格，每個(gè)網(wǎng)格PSCF計(jì)算公式：

(1)

式中，nij為落在某一網(wǎng)格內(nèi)的所有軌跡節(jié)點(diǎn)數(shù)；mij為其中污染軌跡節(jié)點(diǎn)數(shù)。污染軌跡指受體點(diǎn)濃度超過某一濃度閾值時(shí)對(duì)應(yīng)的軌跡，濃度閾值一般為所有軌跡對(duì)應(yīng)濃度的平均值或空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)值，本研究將O3濃度閾值設(shè)定為100μg·m-3。本研究設(shè)定的PSCF網(wǎng)格區(qū)域包含主要軌跡所覆蓋的地理區(qū)域(E90°～144°，N25°～62°)，網(wǎng)格分辨率為0.25°×0.25°，共計(jì)約31968個(gè)網(wǎng)格。PSCF值越大表明該區(qū)域?qū)τ谑荏w點(diǎn)污染貢獻(xiàn)越大，由于PSCF是一種條件概率，當(dāng)各網(wǎng)格內(nèi)氣流滯留時(shí)間較短(nij)較小時(shí)，PSCF計(jì)算結(jié)果的不確定性較大。為降低計(jì)算的不確定性，引入了權(quán)重函數(shù)Wij計(jì)算WPSCF值進(jìn)行降誤差處理，公式：

WPSCF=Wij×PSCF

(2)

參考其他學(xué)者做法[13]，同時(shí)考慮本研究網(wǎng)格分辨率較高平均節(jié)點(diǎn)數(shù)較少的情況，為減少PSCF方法不確定性，權(quán)重函數(shù)Wij具體設(shè)定公式：

(3)

本研究按WPSCF值0～0.3、0.3～0.7、0.7～1.0分為輕度、中度和重度污染來標(biāo)示潛在源區(qū)屬性。圖2為錦州市2020年5—9月O3的PSCF分析結(jié)果。網(wǎng)格顏色由藍(lán)到紅，WPSCF值越大，表明錦州市O3濃度超過100μg·m-3的時(shí)候更趨近于接受來自這些地區(qū)的氣團(tuán)影響。由圖2可見，WPSCF的高值區(qū)主要集中在山東的西部、河北的南部，表明跨越渤海灣來自西南方向的長距離傳輸是導(dǎo)致錦州市高O3濃度的主要原因，同時(shí)遼寧東部局部地區(qū)也出現(xiàn)一些WPSCF高值，說明遼寧東部局部地區(qū)的短距離傳輸也有一定程度貢獻(xiàn)。

圖2 2020年5—9月錦州市O3的WPSCF分析結(jié)果

2.3 CWT(O3濃度權(quán)重軌跡)分析

PSCF方法是計(jì)算1個(gè)網(wǎng)格點(diǎn)中污染軌跡所占比例，反應(yīng)網(wǎng)格對(duì)于受體點(diǎn)污染的影響潛勢(shì)，半定量給出網(wǎng)格對(duì)于受體點(diǎn)污染物濃度的貢獻(xiàn)，并未定量給出軌跡所對(duì)應(yīng)的O3濃度。CWT分析法可以通過計(jì)算軌跡的權(quán)重濃度定量給出每個(gè)網(wǎng)格的平均權(quán)重濃度，反應(yīng)受體點(diǎn)上游地區(qū)污染物濃度來源分布情況。計(jì)算公式：

(4)

式中，CWTi是網(wǎng)格i的平均權(quán)重濃度，l是軌跡，t是軌跡數(shù)目，nij是軌跡l在網(wǎng)格i的停留時(shí)間，Cij是軌跡l經(jīng)過網(wǎng)格i時(shí)對(duì)應(yīng)的O3濃度。在PSCF方法中所使用的影響系數(shù)Wi同樣適用于CWT方法，即WCWT=Wij×CWT。

圖3為錦州市2020年5—9月O3的WCWT分析結(jié)果。網(wǎng)格顏色由藍(lán)到紅，WCWT值越大。由圖3可見，WCWT高值區(qū)主要集中在山東省、河北省東部，說明來自山東省和河北省東部地區(qū)的軌跡所對(duì)應(yīng)的O3濃度權(quán)重濃度最高，此外，來自遼寧南部、東部等本省地區(qū)的軌跡權(quán)重濃度次之，也有一定貢獻(xiàn)。

圖3 2020年5—9月錦州市O3的WCWT分析結(jié)果

3 結(jié)論

根據(jù)軌跡聚類結(jié)果，2020年5—9月錦州市的氣團(tuán)主要為東北氣團(tuán)和華北氣團(tuán)，東北氣團(tuán)占25.7%，主要起源于內(nèi)蒙古最東部，途徑吉林省、遼寧省由東北部進(jìn)入觀測(cè)點(diǎn)；華北氣團(tuán)占21.6%，起源于山東省，從西南方向跨越渤海灣到達(dá)觀測(cè)點(diǎn)位，此類氣團(tuán)來源地污染較重，攜帶污染較多，是重點(diǎn)的污染輸入來源。

PSCF分析結(jié)果表明，跨越渤海灣來自西南方向的山東西部及河北南部地區(qū)長距離傳輸是導(dǎo)致錦州市高O3濃度的主要原因，同時(shí)遼寧東部局部地區(qū)的短距離傳輸也有一定程度貢獻(xiàn)。

CWT分析結(jié)果表明，山東省和河北省東部地區(qū)的軌跡所對(duì)應(yīng)的O3濃度權(quán)重濃度最高，此外，來自遼寧南部、東部等本省地區(qū)的軌跡權(quán)重濃度次之，也有一定貢獻(xiàn)。