近日,中國科學院大連化學物理研究所的研究團隊在精準調(diào)控分子篩Bronsted酸位、促進CO2催化加氫合成輕質(zhì)芳烴的研究方面取得進展,相關研究成果發(fā)表于《應用催化B:環(huán)境》雜志。
芳烴,特別是苯、甲苯和二甲苯等輕質(zhì)芳烴,是應用廣泛的大宗化學品之一,主要通過石油化工路線制備,過程能耗高且排放大量CO2。以CO2為碳源,通過催化加氫合成高附加值芳烴是一條更加環(huán)保的路線,也可以解決能源需求和實現(xiàn)碳中和目標。
近年來CO2加氫合成混合芳烴研究取得了系列進展,但產(chǎn)物多集中于C8以上的重質(zhì)芳烴,由于Bronsted酸位在芳烴合成中扮演的角色非常復雜,利用CO2加氫精準合成更高附加值的輕質(zhì)(C6~C8)芳烴極具挑戰(zhàn)。
該研究團隊在前期工作基礎上,通過制備一系列具有不同Bronsted酸性質(zhì)的ZSM-5分子篩與NaFe基催化劑組成復合催化劑,探索了CO2加氫反應中分子篩Bronsted酸位在芳烴合成及積炭形成中的作用。研究發(fā)現(xiàn),Bronsted酸位是芳構化的主要活性位,提高Bronsted酸密度可以顯著提高芳烴特別是輕質(zhì)芳烴選擇性。通過化學液相沉積法對分子篩進行硅烷化處理,可將外表面Bronsted酸位鈍化,進而抑制輕質(zhì)芳烴烷基化和二甲苯異構化反應,使輕質(zhì)芳烴在芳烴中的占比可達75%。這是同類文獻報道的最高值。同時,對二甲苯在二甲苯中的占比可達72%。但過高的Bronsted酸量(>154 μmolg)會加速積炭的沉積,縮短催化劑使用壽命。
該研究加深了對芳烴合成過程的認識和理解,為CO2加氫合成輕質(zhì)芳烴提供了新思路。
[中國石化有機原料科技情報中心站供稿]