陳亞舟周志強(qiáng) 彭 杰

*(清華大學(xué)航天航空學(xué)院，北京100084)

?(中國(guó)兵器工業(yè)導(dǎo)航與控制技術(shù)研究所，北京100089)

液體從毛細(xì)管口流出并形成液滴的現(xiàn)象廣泛存在于工業(yè)生產(chǎn)和日常生活之中，例如，噴墨打印[1]、液體的噴射與霧化[2-4]、多相流分離[5-6]以及生物芯片制造等[7-9]。關(guān)于豎直毛細(xì)管中流體下落問(wèn)題的分析可以追溯到1718年，最早由Mariott提出并進(jìn)行了初步研究[10]。幾個(gè)世紀(jì)以來(lái)，眾多學(xué)者從多個(gè)角度對(duì)這一問(wèn)題進(jìn)行了闡述和分析[11-14]。流體從毛細(xì)管中流出后，在 Plateau–Rayleigh不穩(wěn)定性的作用下，會(huì)發(fā)生局部收縮并形成液滴的頸部。在表面張力的作用下，頸部進(jìn)一步發(fā)生收縮并最終斷裂，使得液滴的類球形頭部與尾部錐形區(qū)分離，形成液滴最終的形態(tài)。為了能夠?qū)σ旱涡纬傻倪^(guò)程有一個(gè)清晰的認(rèn)識(shí)，人們分別采用了實(shí)驗(yàn)[15-16]、小參數(shù)展開(kāi)法[17]、潤(rùn)滑近似理論[18-20]以及相似理論[21]等研究方法對(duì)這一問(wèn)題展開(kāi)了廣泛、深入且細(xì)致的研究。

Eggers等[18]分析了細(xì)長(zhǎng)軸對(duì)稱黏性流體液柱的運(yùn)動(dòng)特性，他們從Navier–Stokes方程出發(fā)，通過(guò)化簡(jiǎn)得到描述液柱運(yùn)動(dòng)速度和半徑隨時(shí)間演化規(guī)律的一維動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)，其結(jié)果被廣泛用于解釋液橋拉伸以及液滴形成過(guò)程中存在的現(xiàn)象。Schulkes[22]分析了毛細(xì)管出口處懸垂液滴的形成過(guò)程。結(jié)果顯示，液滴外形的演化規(guī)律及特征和液滴體積增長(zhǎng)速率以及毛細(xì)管出口半徑密切相關(guān)。Zhang等[23]研究了浸沒(méi)在不相溶液體中的毛細(xì)管出口液滴的演化過(guò)程，指出液滴的形變過(guò)程及其頸部斷裂特征與兩種流體的黏度之比密切相關(guān)。Wilkes等[24]通過(guò)實(shí)驗(yàn)和數(shù)值的方法，對(duì)毛細(xì)管中牛頓流體液滴的下落過(guò)程進(jìn)行了研究。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，在液滴發(fā)生斷裂前，若流體的黏度較低，會(huì)出現(xiàn)液滴頸部深入液滴頭部的現(xiàn)象，此時(shí)頸部斷裂位置略低于頭部的最高點(diǎn)。Ambravaneswaran等[25]通過(guò)數(shù)值模擬對(duì)上述現(xiàn)象進(jìn)行了進(jìn)一步的驗(yàn)證。

表面活性分子或表面活化劑是一種同時(shí)具有親水和疏水基團(tuán)的物質(zhì)，在液滴自由面上加入少量不溶性表面活化劑，可以顯著改變液滴的表面張力系數(shù)，進(jìn)而影響液滴形成過(guò)程的動(dòng)力學(xué)特性。Ambravaneswaran等[26]研究了不溶性表面活化劑作用下，液橋拉伸的非線性變形和斷裂過(guò)程，重點(diǎn)考察了表面活化劑Peclet數(shù)(反映表面活化劑在液橋自由面上對(duì)流和擴(kuò)散效應(yīng)之比)對(duì)液橋動(dòng)力學(xué)特性的影響。研究結(jié)果表明，液橋自由面上表面活化劑濃度變化引起的Marangoni效應(yīng)，可以促進(jìn)或者抑制液橋的斷裂。Liao等[27]采用數(shù)值模擬的方法對(duì)這一過(guò)程進(jìn)行了數(shù)值仿真。結(jié)果表明，在液橋頸部區(qū)域，由于受強(qiáng)對(duì)流效應(yīng)的影響，表面活化劑濃度較低，這使得液橋頸部的表面張力系數(shù)比其他區(qū)域要大。表面活化劑通過(guò)減小表面張力以及引起表面張力梯度(即 Marangoni力)，可以影響液橋斷裂的動(dòng)力學(xué)過(guò)程。Yang等[28]通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究了液體射流的穩(wěn)定性和射流頸部斷裂形成液滴的動(dòng)力學(xué)特性，結(jié)果發(fā)現(xiàn)液滴連續(xù)形成過(guò)程的動(dòng)力學(xué)特性與表面活化劑的濃度密切相關(guān)。

在本文中，將針對(duì)豎直毛細(xì)管道出口表面活化劑包覆液滴的下落、變形以及斷裂的動(dòng)力學(xué)過(guò)程進(jìn)行研究，通過(guò)理論分析與數(shù)值仿真相結(jié)合的方法，重點(diǎn)分析表面活化劑對(duì)毛細(xì)管出口液滴形成演化過(guò)程的影響機(jī)制和規(guī)律。

1 問(wèn)題描述

如圖1所示，考慮豎直毛細(xì)圓管中牛頓流體液滴的下落問(wèn)題。毛細(xì)管內(nèi)半徑為R*，內(nèi)有密度為ρ*和動(dòng)力學(xué)黏性系數(shù)為μ*的流體在重力g*作用下下落。毛細(xì)管壁內(nèi)部有微管道，通入不溶于液滴的表面活化劑，在毛細(xì)管出口會(huì)形成包覆液滴的表面活化劑層。隨著液滴的下落與拉伸，在Plateau–Rayleigh不穩(wěn)定性作用下，液滴的中部收縮形成頸部。在表面張力的作用下，液滴頸部持續(xù)收縮直至斷裂，形成液滴最終的形態(tài)。表面活化劑通過(guò)對(duì)流和擴(kuò)散過(guò)程進(jìn)行輸運(yùn)，在液滴自由面上形成一定的濃度分布，從而改變液滴自由面的局部表面張力系數(shù)，進(jìn)而對(duì)液滴下落、變形及斷裂的動(dòng)力學(xué)過(guò)程產(chǎn)生影響。

圖1 表面活化劑包覆液柱的幾何示意圖

1.1 控制方程

假設(shè)流動(dòng)為軸對(duì)稱流動(dòng)，沿毛細(xì)管道軸向建立柱坐標(biāo)系，如圖1所示，其中z*軸正方向豎直向下。重力g*沿坐標(biāo)軸z*正方向。在t*時(shí)刻，液滴自由面位置記作r*=h*(z*，t*)。液滴下落運(yùn)動(dòng)的質(zhì)量和動(dòng)量守恒方程如下

其中

在液滴自由面r*=h*(z*，t*)處，根據(jù)光滑流體自由面的保持性，有運(yùn)動(dòng)學(xué)邊界條件

式中，γ*為表面張力系數(shù)，κ*為液滴自由面上的局部曲率，其具體表達(dá)式為

式中，為不含表面活化劑時(shí)液滴自由面表面張力系數(shù)，Γ*為液滴自由面上局部表面活化劑濃度，為表面活化劑飽和吸附時(shí)的表面過(guò)剩濃度，為氣體常數(shù)，T*為活化劑的溫度。在本問(wèn)題中，假定液滴是在恒溫環(huán)境下自由下落，即T*為給定常數(shù)。

由于表面活化劑的不溶性，其只能在液滴自由面上進(jìn)行輸運(yùn)。在軸對(duì)稱假設(shè)下，表面活化劑在液滴自由面上的對(duì)流和擴(kuò)散方程[30]為

式中，為表面活化劑沿液滴自由面的濃度擴(kuò)散系數(shù)。至此，方程式 (1)～式 (10)構(gòu)成了本問(wèn)題的封閉方程組，對(duì)其直接進(jìn)行求解較為困難。接下來(lái)我們將采用泰勒展開(kāi)和潤(rùn)滑近似方法，對(duì)上述方程進(jìn)行化簡(jiǎn)。

1.2 潤(rùn)滑近似

根據(jù)潤(rùn)滑近似理論[20]，并參考Eggers等[18]的做法，這里將液滴下落的軸向速度u*z(r*，z*，t*)和壓力p*(r*，z*，t*)沿液滴半徑r*做泰勒展開(kāi)，可得

由于假定流動(dòng)軸對(duì)稱，因此式 (11)和式 (12)中關(guān)于r*的一次項(xiàng)均為零。將式(11)代入質(zhì)量守恒方程(1)中，化簡(jiǎn)后可以得到

將式(12)和式(13)代入沿液滴半徑r*方向的動(dòng)量守恒方程(2)中，化簡(jiǎn)并保留至O(r*)階精度，可以得到?p*/?r*=0。因此，液滴沿半徑方向壓強(qiáng)均勻分布，此即潤(rùn)滑近似。類似的，將式(12)和式(13)代入沿毛細(xì)管道z*軸方向的動(dòng)量守恒方程(3)中并忽略高階小量，可得

同理，將式(11)～式(13)代入液滴自由面的法向和切向應(yīng)力平衡條件方程式(6)和式(7)中，忽略高階小量，可得

將方程式(15)和式(16)代入方程式(14)中，消去和，可得

將式(11)～式(13)代入液滴自由面的運(yùn)動(dòng)學(xué)邊界條件方程(5)中，忽略高階小量可得

同樣，對(duì)表面活化劑的對(duì)流和擴(kuò)散輸運(yùn)方程式(10)亦做如上處理，可得

至此，我們將重力作用下，毛細(xì)管出口表面活化劑包覆軸對(duì)稱液滴的自由下落問(wèn)題簡(jiǎn)化為由方程式(17)～式(19)描述的一維動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)。該系統(tǒng)的待求變量為液滴對(duì)稱軸線上的速度(z*，t*)，液滴自由面位置h*(z*，t*)和表面活化劑濃度Γ*(z*，t*)。方程(17)中液滴自由面的局部平均曲率κ*和表面張力系數(shù)γ*分別可由式(8)和式(9)給出。這里需要指出，本文中式(8)為液滴自由面曲率的精確表達(dá)式，它能更好地描述自由面的非線性演化行為。

1.3 無(wú)量綱化

接下來(lái)，對(duì)方程(17)～方程(19)組成的動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)進(jìn)行無(wú)量綱化。選取毛細(xì)管道的內(nèi)半徑R*為特征長(zhǎng)度和分別為特征時(shí)間和特征壓強(qiáng)，以和分別作為表面活化劑特征濃度和特征表面張力系數(shù)，得到方程式(17)和式(18)的無(wú)量綱形式

根據(jù)式(8)和式(9)，可知液滴自由面曲率和無(wú)量綱表面張力系數(shù)的表達(dá)式分別為

其中

至此，通過(guò)求解式(20)～式(21)和式(25)組成的一維動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)，即可獲得毛細(xì)管出口表面活化劑包覆液滴在重力作用下自由下落問(wèn)題的解。

2 邊界條件與數(shù)值方法

接下來(lái)，對(duì)本文中采用的數(shù)值方法及其驗(yàn)證進(jìn)行介紹。首先，假定初始時(shí)刻，毛細(xì)管出口位置液滴頭部的形狀為半球形，液滴自由面上表面活化劑均勻分布，即

令毛細(xì)管中液體的體積流率Q=πUf為常數(shù)，Uf為毛細(xì)管出口位置的平均速度。在毛細(xì)管出口，液滴自由面上的表面活化劑濃度為Γ(z=0，t)=Γ0。將液滴的最低點(diǎn)(液滴頭頂部位)到毛細(xì)管口的距離記為液滴長(zhǎng)度L(t)，如圖2所示。在這里為了簡(jiǎn)化問(wèn)題，假設(shè)毛細(xì)管出口截面液滴下落速度是均勻的，相應(yīng)的邊界條件可表示為

顯然，液滴長(zhǎng)度L(t)隨液滴下落逐漸變化，是一個(gè)未知量。根據(jù)質(zhì)量守恒定律，L(t)可以根據(jù)以下關(guān)系式確定[25]

式中，V0定義為液滴無(wú)量綱化初始體積。由于L(t)隨時(shí)間不斷變化，這里引入以下變換

可將計(jì)算域 [0，L(t)]投影到 [0，1]，相應(yīng)的導(dǎo)數(shù)變換關(guān)系如下

根據(jù)上述邊界條件，式(20)～式(21)和式(25)組成的一維動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)可以定解。在本文中采用差分方法對(duì)一維動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)進(jìn)行數(shù)值求解，在空間方向采用二階中心差分格式、在時(shí)間方向上采用四階Runge–Kutta法。空間離散的網(wǎng)格寬度Δξ=1/1200，時(shí)間步長(zhǎng)選擇Δτ=5×10－7。為了對(duì)模型和計(jì)算方法的正確性進(jìn)行驗(yàn)證，首先對(duì)毛細(xì)管內(nèi)無(wú)表面活化劑的甘油和水混合液滴的下落、變形及斷裂過(guò)程進(jìn)行了模擬，其中液滴表面無(wú)活化劑，毛細(xì)管道半徑R*=1.375 mm，體積流量Q*=15 mL/min，結(jié)果如圖2所示。數(shù)值模擬所得液滴外形與實(shí)驗(yàn)結(jié)果[31]基本吻合。這驗(yàn)證了本文所給出的液滴外形演化的數(shù)學(xué)模型以及相應(yīng)數(shù)值求解方法的可靠性。

圖2 水和20%甘油混合液滴頸部斷裂前自由面形狀的理論和實(shí)驗(yàn)結(jié)果[31]對(duì)比圖

3 結(jié)果分析

本小節(jié)中，參考文獻(xiàn)[25]中的數(shù)據(jù)設(shè)置了相關(guān)無(wú)量綱參數(shù)，并在β∈[0，1.0]，Γ0∈[0，0.7]的范圍內(nèi)取值，對(duì)包覆液滴下落過(guò)程進(jìn)行了模擬。圖3給出了不同時(shí)刻表面活化劑包覆的液滴從毛細(xì)管形成和下落演化的過(guò)程，其中流動(dòng)參數(shù)為Oh=0.2941，Bo=0.5500，Uf=0.3040，Pe=100，Γ0=0.1，β=0.3。在液滴形成(t=0)和下落的初始階段(t=10.00)，隨著液體從毛細(xì)管口不斷流出，液滴的體積逐漸增大，并在表面張力作用下逐漸形成類半球形頭部。當(dāng)液滴體積繼續(xù)增大并超過(guò)穩(wěn)定液滴最大臨界體積時(shí)[22]，液滴的中段半徑略小于毛細(xì)管道出口半徑形成頸部 (t=15.00)，并在表面張力作用下開(kāi)始快速收縮。液滴在繼續(xù)下落的過(guò)程中，頭部逐漸演化為近似球形。在液滴頸部即將發(fā)生斷裂前(t=16.40)，由于液滴頭部下落拉伸的作用，液滴頸部呈現(xiàn)為一段細(xì)長(zhǎng)的圓柱形液橋，分別與毛細(xì)管下方錐形流體區(qū)域和液滴頭部相連接。

圖3 液滴自由面形狀演化過(guò)程圖

圖4給出了液滴頸部斷裂時(shí)刻，不同表面活化劑活性常數(shù)β對(duì)液滴下落高度以及液滴演化形狀的影響規(guī)律，其中流動(dòng)參數(shù)為：Oh=0.2941，Bo=0.5500，Uf=0.3040，Pe=100，Γ0=0.3。當(dāng)β=0時(shí)，液滴自由面無(wú)表面活化劑存在，此時(shí)液滴自由面上表面張力系數(shù)為常數(shù)，即γ=1(見(jiàn)式 (24))。從圖4中可以明顯看出，隨著表面活化劑活性常數(shù)β逐漸增大，液滴頸部斷裂時(shí)刻液滴下落的長(zhǎng)度(極限長(zhǎng)度)Lb呈單調(diào)增加的趨勢(shì)。與此同時(shí)，液滴的外形也從近似球形逐漸變?yōu)槁研巍＿@主要是由于液滴自由面上表面活化劑非均勻分布引起的 Marangoni力所致[27]。

圖4 表面活化劑活性常數(shù)βg對(duì)液滴下落和自由面形狀演化規(guī)律的影響

圖5給出液滴自由面不同活化劑初始濃度Γ0條件下，液滴頸部斷裂時(shí)間tb、液滴頸部斷裂時(shí)刻液滴下落的長(zhǎng)度(極限長(zhǎng)度)Lb隨表面活化劑活性常數(shù)β的變化曲線，其中流動(dòng)參數(shù)：Oh=0.2941，Bo=0.5500，Uf=0.3040，Pe=100。從圖中可以非常明顯地看出，液滴形成過(guò)程中，液滴頸部斷裂時(shí)間tb隨著表面活化劑活性常數(shù)β的增大而減小。換言之，表面活化劑能夠促進(jìn)毛細(xì)管內(nèi)液體下落過(guò)程中液滴的形成過(guò)程，并且這一效應(yīng)隨活化劑初始濃度的增大而愈發(fā)顯著。當(dāng)活化劑初始濃度相對(duì)較小時(shí)(Γ0≤0.4)，從圖5中可以發(fā)現(xiàn)，液滴頸部斷裂時(shí)間tb以及液滴下落的長(zhǎng)度(極限長(zhǎng)度)Lb與表面活化劑活性常數(shù)β之間近似呈線性關(guān)系。

圖6給出了不同表面活化劑活性常數(shù)β取值情況下，液滴頸部斷裂時(shí)間tb、液滴頸部斷裂時(shí)刻液滴下落的長(zhǎng)度 (極限長(zhǎng)度)Lb隨表面活化劑初始濃度Γ0的變化曲線，其中流動(dòng)參數(shù)：Oh=0.2941，Bo=0.5500，Uf=0.3040，Pe=100。從圖中可以看出，隨著初始濃度Γ0的增大，tb逐漸減小而Lb逐漸增大。綜合上述結(jié)果，我們可以得出如下結(jié)論，與無(wú)表面活化劑的液滴形成和下落演化過(guò)程相比，表面活化劑一方面促進(jìn)液滴形成 (縮小頸部斷裂時(shí)間)，另一方面可以增大液滴下落的長(zhǎng)度(極限長(zhǎng)度)。與此同時(shí)，表面活化劑的存在使得形成的液滴趨向于卵球形。相比于表面活化劑的活性常數(shù)，液滴自由面上表面活化劑的初始濃度對(duì)于液滴形狀的影響更為顯著。

圖5 液滴自由面上不同活化劑初始濃度Γ0的條件下，液滴斷裂時(shí)間tb、極限長(zhǎng)度Lb隨表面活化劑活性常數(shù)β的變化規(guī)律

圖6 不同表面活化劑活性常數(shù)β條件下，液滴斷裂時(shí)間tb、極限長(zhǎng)度Lb隨液滴自由面上表面活化劑初始濃度Γ0的變化規(guī)律

從前面分析可知，方程 (21)中的參數(shù)φ反映了液滴自由面曲率沿z軸方向變化所引起的表面張力附加壓強(qiáng)梯度效應(yīng)，參數(shù)ψ反映液滴自由面上活化劑濃度梯度引起的Marangoni效應(yīng)。圖7給出了兩種活化劑初始濃度以及活性常數(shù)條件下，液滴斷裂前下落的長(zhǎng)度L基本一致時(shí)方程 (21)中參數(shù)φ和ψ、液滴自由面表面張力系數(shù)γ、活化劑濃度Γ以及液滴自由面位置沿軸向坐標(biāo)z的分布。其中實(shí)線代表初始活化劑濃度和活性常數(shù)分別為Γ0=0.1，β=0.1，下落時(shí)間t=15.00的結(jié)果；虛線代表初始活化劑濃度和活性常數(shù)分別為Γ0=0.3，β=0.5，下落時(shí)間t=13.60的結(jié)果。其余流動(dòng)參數(shù)為：Oh=0.2941，Bo=0.5500，Uf=0.3040，Pe=100。從圖中可以看出，表面活化劑的濃度沿軸向坐標(biāo)的變化趨勢(shì)與自由面徑向位置變化趨勢(shì)基本一致。換言之，在對(duì)流和擴(kuò)散輸運(yùn)的作用下，在液滴半徑較小 (較細(xì))的部位，表面活化劑的濃度相對(duì)較低，而在液滴半徑較大(較粗)的部位，表面活化劑的濃度相對(duì)較高。根據(jù)液滴表面無(wú)量綱表面張力系數(shù)與表面活化劑濃度之間的關(guān)系式 (24)，可知在液滴半徑較細(xì)的區(qū)域，局部表面張力較大，在液滴半徑較粗的位置，局部表面張力較弱。因此，在液滴自由面上存在從液滴半徑較粗位置指向半徑較細(xì)位置的 Marangoni牽引力。進(jìn)一步，根據(jù)式(22)可知，若ψ＞0將促進(jìn)流體沿z軸正向流動(dòng)；反之，ψ＜0將促使流體沿z軸負(fù)向流動(dòng)。從圖7中可以發(fā)現(xiàn)，在毛細(xì)管出口附近ψ＞0，即 Marangoni牽引力促進(jìn)了流體向下運(yùn)動(dòng)，使毛細(xì)管出口形成的錐形液體區(qū)域被進(jìn)一步拉伸；相反，在液滴頸部區(qū)域ψ＜0，Marangoni牽引力使得液體有向液滴頸部匯聚的趨勢(shì)；然而，在液滴的頭部區(qū)域又出現(xiàn)ψ＞0，此時(shí)Marangoni牽引力具有促使液滴頭部沿軸向拉伸的效應(yīng)。因而，可使液滴頭部外形從近似球形演化為卵形。對(duì)比圖7中實(shí)線和虛線結(jié)果，可以發(fā)現(xiàn)，當(dāng)液滴自由面上表面活化劑初始濃度Γ0和活化劑活性常數(shù)β增大時(shí)，由于Marangoni效應(yīng)增強(qiáng)，ψ的變化更為明顯，因此液滴下落過(guò)程中毛細(xì)管出口形成的錐形液體區(qū)域被迅速拉長(zhǎng)。換言之，Marangoni效應(yīng)較強(qiáng)時(shí)，液滴自由下落過(guò)程中，錐形區(qū)域拉伸相同長(zhǎng)度所需時(shí)間相對(duì)縮短。另一方面，Marangoni效應(yīng)較強(qiáng)時(shí)，在液滴自由下落過(guò)程中，頸部區(qū)域ψ和φ明顯減小，這使得流體具有向頸部區(qū)域流動(dòng)的趨勢(shì)，從而導(dǎo)致頸部半徑的收縮速度相對(duì)減緩。綜合上述兩方面的影響，若在自由下落液滴表面包覆表面活化劑，在Marangoni效應(yīng)的影響下，液滴下落速度會(huì)增加、液滴下落的極限長(zhǎng)度會(huì)增長(zhǎng)，與此同時(shí)液滴頭部更趨近于卵形。

圖7 液滴下落的長(zhǎng)度基本一致時(shí)，方程(21)中與表面張力相關(guān)的兩項(xiàng)φ和ψ、液滴自由面上表面張力系數(shù)γ、活化劑濃度Γ和液滴自由面形狀

4 結(jié)論

本文研究了毛細(xì)管出口表面活化劑包覆液滴形成與下落過(guò)程的動(dòng)力學(xué)特性。在軸對(duì)稱流動(dòng)假設(shè)下，通過(guò)采用泰勒展開(kāi)并根據(jù)潤(rùn)滑近似理論，推導(dǎo)了液滴自由面以及自由面上表面活化劑濃度分布隨時(shí)間演化的一維動(dòng)力學(xué)模型，并對(duì)其進(jìn)行了數(shù)值求解。結(jié)果顯示，液滴自由面上的表面活化劑濃度分布不均勻所引起的Marangoni效應(yīng)，可以促進(jìn)液滴形成和下落過(guò)程。在促進(jìn)液滴頸部斷裂的同時(shí)，還可以增大液滴下落過(guò)程的極限長(zhǎng)度。相比于表面活化劑的活性常數(shù)，液滴自由面上表面活化劑的初始濃度對(duì)液滴外形演化過(guò)程的影響更為明顯。