鄒春燕 余呈剛 朱貴鳳 郭 威 蔡翔舟 陳金根 鄒 楊

1（中國科學院上海應用物理研究所 上海201800）

2（中國科學院先進核能創(chuàng)新研究院 上海201800）

為實現(xiàn)核能的可持續(xù)發(fā)展，第四代核能系統(tǒng)國際論壇組織（The Generation ⅣInternational Forum，GIF）給出了6 種第四代核反應堆候選堆型，其中熔鹽堆是唯一的一種使用液態(tài)燃料的反應堆［1］。液態(tài)燃料熔鹽堆可以實現(xiàn)在線加料、在線處理裂變產(chǎn)物，是釷資源利用的理想堆型［2］。此外，熔鹽堆使用液態(tài)燃料，無需復雜的燃料元件制作，可以使用多種形式的燃料，包括反應堆乏燃料中的可利用燃料，如超鈾核素（Transuranic isotopes，TRUs）［3-6］。近年來，小型模塊化反應堆因其設計建造簡單、模塊化、非能動安全、防核擴散等特點引起了世界范圍內(nèi)的廣泛關注［7-9］。小型模塊化釷基熔鹽堆結合熔鹽堆及小型模塊化反應堆的優(yōu)勢，能實現(xiàn)模塊化生產(chǎn)、批次更換堆芯部件、核燃料批次處理、在線去除氣體及難溶裂變產(chǎn)物等功能。

釷燃料具有儲量豐富、廢料量少、防核擴散等優(yōu)點，是核能可持續(xù)發(fā)展的有效途徑。然而，釷鈾燃料循環(huán)中缺乏天然可用的易裂變核素233U，因此需其他裂變?nèi)剂线M行啟堆。雖然可使用富集鈾作為啟動燃料向釷鈾燃料循環(huán)過渡，但需較高的235U富集度，將給防核擴散帶來極大的挑戰(zhàn)［10］。目前的商用壓水堆大部分仍然采用一次性通過式燃料循環(huán)，其燃料利用率較低，且乏燃料中還有大量可利用的燃料。為了實現(xiàn)核能的可持續(xù)利用，我國已確立采用閉式燃料循環(huán)，以提高燃料利用率?；厥绽蒙虡I(yè)堆的乏燃料既能夠有效解決核廢料的處置問題，同時還能夠節(jié)省天然鈾的消耗，對核能可持續(xù)發(fā)展具有非常重要的作用。

本研究以輕水堆乏燃料中的TRUs 作為啟堆燃料，開展小型模塊化釷基熔鹽堆釷利用方案研究，分析不同重金屬裝量及不同能譜對燃料循環(huán)性能的影響。本文的優(yōu)化目標是在滿足石墨壽命和總溫度反應性系數(shù)要求的前提下，盡可能實現(xiàn)高的燃料利用率。因此本文首先對石墨壽命和總溫度反應性系數(shù)進行分析，以選擇出滿足兩者限值要求的多種方案；其次，以消耗單位TRUs 的U 產(chǎn)量作為衡量燃料利用率性能的參量，對滿足石墨壽命和總溫度反應性系數(shù)要求的各方案進行分析，最終選擇燃料利用率較佳的方案。

1 小型模塊化釷基熔鹽堆結構

小型模塊化釷基熔鹽堆依托于中國科學院TMSR（Thorium-based Molten Salt Reactor）戰(zhàn)略性先導專項，以模塊化和釷基熔鹽批處理示范裝置為載體，實現(xiàn)釷的高效利用。針對不同的模塊化和批處理技術發(fā)展成熟度，同時結合不同的釷利用目標，可為小型模塊化釷基熔鹽制定靈活多樣的燃料循環(huán)方案［11］。

小型模塊化釷基熔鹽堆堆芯結構主要分為以下幾個區(qū)域：1）活性區(qū)，含燃料通道的石墨組件通道；2）上下腔室，熔鹽導流層；3）石墨反射層，包括側(cè)面反射層和上下反射層；4）堆芯容器。圖1和表1分別給出了小型模塊化釷基熔鹽堆的堆芯結構示意圖及主要物理參數(shù)。本文采用TRUs和Th分別作為裂變?nèi)剂虾驮鲋橙剂希琓RUs 成分來自于燃耗深度為33 GWd·t-1，經(jīng)過3 a 冷卻的PWR（Pressurized Water Reactor）乏燃料。單盒PWR 組件產(chǎn)生的TRUs 核素質(zhì)量約為7.2 kg，其中各核素摩爾份額列于表2［12］；使用中子經(jīng)濟性較高的FLiBE 熔鹽，7Li 的豐度為99.995%。堆芯熔鹽石墨比和FLiBE 熔鹽中的重金屬摩爾濃度是影響反應堆中子學性能及釷利用性能的兩個重要參數(shù)，對堆芯中子能譜、石墨壽命、固有安全性及Th 轉(zhuǎn)換等中子學性能都具有較大影響。因此，本文以上述兩個參量為優(yōu)化對象，同時以石墨壽命、總溫度反應性系數(shù)及燃耗利用率等性能為優(yōu)化目標，對各種不同方案進行了優(yōu)化分析，以實現(xiàn)較高的燃料循環(huán)性能。

圖1 小型模塊化釷基熔鹽堆堆芯結構示意圖Fig.1 Schematic diagram of small modular thorium-based molten salt reactor core

表1 小型模塊化釷基熔鹽堆主要物理參數(shù)Table 1 Main physical parameters of small modular thorium-based molten salt reactor

表2 TRUs成分及摩爾份額Table 2 Compositions and mole fractions of TRUs

2 計算工具簡介

本工作基于美國橡樹嶺國家實驗室（Oak Ridge National Laboratory，ORNL）開發(fā)的反應堆分析軟件SCALE6.1 完成相關模擬計算［13］。SCALE6.1 主要用于反應堆臨界安全分析、燃耗計算、輻射屏蔽計算、放射性源項分析以及靈敏性和不確定度分析等，已經(jīng)廣泛用于傳統(tǒng)反應堆和第四代反應堆的設計與優(yōu)化。SCALE6.1 軟件系統(tǒng)包含多個程序模塊以實現(xiàn)不同的功能，其中CSAS（Criticality Safety Analysis Sequences）［14］是臨界計算模塊，用于反應堆的臨界計算；TRITON（Transport Rigor Implemented with Time-dependent Operation for Neutronic depletion）［15］是堆芯中子物理計算分析模塊，耦合計算反應堆的臨界與燃耗，臨界計算產(chǎn)生的中子能譜通過相應的截面處理模塊進行截面加工提供能譜相關的截面用于燃耗計算；ORIGEN-S 是燃耗計算模塊，可用于計算分析反應堆內(nèi)核素質(zhì)量演化、放射性活度、衰變熱等相關物理參量。

SCALE6.1 中的TRITON 程序模塊能夠很好地完成固態(tài)反應堆的臨界及燃料計算，但其本身不能夠?qū)崿F(xiàn)熔鹽堆中的在線添料和在線去除功能。因此，為了模擬具有在線添加和在線去除裂變產(chǎn)物功能的熔鹽堆中子物理，對SCALE 進行了二次開發(fā)。通過耦合SCALE6.1 程序中的截面處理模塊、臨界計算模塊以及燃耗計算模塊，開發(fā)了一套適用于多流體液態(tài)燃料熔鹽堆添料與后處理系統(tǒng)分析程序MSR-RRS（Molten Salt Reactor Refueling and Reprocessing System analysis code），實現(xiàn)熔鹽堆的在線添料、裂變產(chǎn)物在線處理或離線批次處理等模擬功能，主要計算流程如圖2所示［16-18］。

采用TRITON模塊開展臨界計算并生成相應的核素截面及中子通量文件，為ORIGEN-S 程序計算提供所需的單群截面及中子通量密度等。采用ORIGEN-S模塊開展包含在線添料和在線去除裂變產(chǎn)物的燃耗計算，其中在線添料和在線后處理分別通過修改燃耗方程相應項加以實現(xiàn)。采用CSAS模塊進行臨界分析以判斷在線添料的合理性。為精確模擬熔鹽堆的燃耗特性，本文對小模熔鹽堆堆芯結構（圖1）進行了三維建模；同時考慮到液態(tài)熔鹽的流動性，將堆芯中所有的燃料作為一個燃耗區(qū)進行計算。

圖2 MSR-RRS程序流程圖Fig.2 Flowchart of MSR-RRS code

3 結果與討論

堆芯熔鹽石墨比是影響中子能譜的重要參數(shù)之一，進而影響232Th 的轉(zhuǎn)換能力。此外，熔鹽中的重金屬摩爾份額直接影響釷的裝量，從而影響232Th的利用性能。本工作基于小型模塊化釷基熔鹽堆堆芯，對不同堆芯熔鹽石墨比和重金屬摩爾份額引起的堆芯中子學性能影響進行研究。基于石墨壽命及安全系數(shù)等限值參數(shù)，選擇滿足要求的堆芯熔鹽石墨比及重金屬摩爾份額范圍。其次，基于滿足要求的堆芯結構，對燃耗過程中的燃料循環(huán)性能（如釷轉(zhuǎn)換性能、U年產(chǎn)量、燃耗深度等）進行研究。

3.1 中子能譜

為研究不同熔鹽石墨比和不同初始重金屬摩爾份額對能譜的影響，本文選取堆芯活性區(qū)作為統(tǒng)計區(qū)域計算堆芯中子能譜。圖3分別給出了不同熔鹽石墨比及不同重金屬摩爾份額對中子能譜的影響，圖3 中HM 表示重金屬摩爾份額，VF 表示熔鹽石墨比。可看出，相同重金屬摩爾份額條件下，熔鹽石墨比越高，堆芯石墨裝量越小，慢化能力減弱，中子能譜變硬。另外，相同熔鹽石墨比條件下，增加重金屬摩爾份額，中子能譜變硬。堆芯中子能譜的軟硬程度將直接影響堆內(nèi)各核素的單群截面，進而對堆芯中子學性能產(chǎn)生影響。主要的中子學性能參數(shù)將在下面進行詳細討論。

圖3 不同熔鹽石墨比和不同初始重金屬摩爾份額對應的中子能譜Fig.3 Neutron spectra based on different fuel volume fractions and initial heavy metal mole fractions

3.2 Th轉(zhuǎn)換能力及燃耗深度

232Th本身不能裂變，但通過吸收中子，并經(jīng)過兩次β衰變，可轉(zhuǎn)化成易裂變核素233U，如式（1）所示。

使用TRUs 作為裂變?nèi)剂蠒r，其本身不存在鈾同位素，因此運行一段時間后，通過批處理技術的氟化揮發(fā)化學分離方法能得到純度較高的鈾（233U 占主導）燃料，并將提取的鈾作為釷鈾燃料循環(huán)的啟動燃料。ORNL 的相關研究表明，通過氟化揮發(fā)技術的鈾提取效率能達99%以上［19］?？紤]到燃料批處理技術成熟度、燃料處理效率及中子經(jīng)濟性等諸多因素，目前小型模塊化釷基熔鹽堆的批處理周期推薦為5 a。本文計算分析了反應堆運行5 a 時，不同重金屬裝量及不同熔鹽石墨比條件下的Th-U 轉(zhuǎn)換能力，并將Th 的轉(zhuǎn)化率和U（233U 占90%以上）的年產(chǎn)量作為衡量堆芯中Th-U轉(zhuǎn)換能力的性能指標；同時對TRUs 的平均年消耗量進行了分析，以綜合衡量堆芯的轉(zhuǎn)化能力。

圖4 不同熔鹽石墨比和不同初始重金屬摩爾份額對初始232Th摩爾份額(a)和232Th裝載量(b)的影響Fig.4 Effects of different molten salt graphite ratio and different initial heavy metal mole fractions on initial mole fraction(a)and mass(b)of 232Th

Th 的轉(zhuǎn)化性能與堆芯中釷的裝量和能譜密切相關：釷裝量將對232Th 的宏觀截面產(chǎn)生影響，從而影響232Th的轉(zhuǎn)化能力，而中子能譜將影響232Th的單群微觀俘獲截面，因此也將對232Th的轉(zhuǎn)化性能產(chǎn)生影響。圖4（a）給出了初始時刻臨界條件下232Th 摩爾份額隨堆芯熔鹽石墨比和重金屬摩爾份額的變化?？煽吹剑R界232Th摩爾份額隨堆芯熔鹽石墨比增加略有降低，這主要是由于隨著中子能譜的硬化，TRUs核素中易裂變核素的單群裂變截面減少，臨界TRUs摩爾份額增加。圖4（b）給出了不同熔鹽石墨比及初始時刻不同重金屬摩爾份額條件下的232Th臨界裝載量?？煽吹剑瑢τ谕环N熔鹽石墨比，增加重金屬摩爾份額可明顯提高堆芯釷裝量。例如當熔鹽石墨比為20%時，如果重金屬摩爾份額從2%增加到10%，232Th裝量將增加約4倍。此外，重金屬摩爾份額相同時，隨著堆芯熔鹽石墨比的增加，一方面堆芯中子能譜明顯偏硬，核素的共振吸收導致了TRUs 的裝量增加，在一定程度上降低了232Th 的裝量。另一方面，由于堆芯結構保持固定，增加熔鹽石墨比直接導致堆芯熔鹽體積的增加，232Th裝量增多。綜合兩方面因素，232Th 的臨界裝載量隨熔鹽石墨比的增加而略有增加。此外，當能譜移向共振區(qū)時，各核素共振吸收增加，導致臨界所需易裂變核素（TRUs）明顯增加，232Th 的摩爾份額減少，從而導致232Th的裝載量有所下降。

為研究堆芯中232Th 的轉(zhuǎn)化能力，本文使用232Th轉(zhuǎn)化率和U 年產(chǎn)量兩個重要參量進行分析。其中232Th轉(zhuǎn)化率計算公式為：

式中：CR 表示轉(zhuǎn)化率；Rp表示俘獲率；Ra表示吸收率。

本文采用批處理模式對燃料進行后處理且初始燃料中不含有U 燃料。因此，U 產(chǎn)量即為每次批處理周期末的提取量總和。U年產(chǎn)量為壽期末U的卸載量總和與燃耗時間的比值。

圖5給出了232Th的轉(zhuǎn)換率隨堆芯熔鹽石墨比與重金屬摩爾份額的變化。232Th 的轉(zhuǎn)化率越大，表明232Th 的轉(zhuǎn)換性能越好。增加熔鹽石墨比或重金屬摩爾份額，一方面堆芯中子能譜明顯偏硬，在一定程度上降低了232Th的單群俘獲截面。另一方面，增加熔鹽石墨比直接導致232Th 裝量增多（圖4（a））。綜合兩方面因素，232Th 的轉(zhuǎn)換率隨著重金屬摩爾份額和堆芯熔鹽石墨比而增加。

圖5 不同熔鹽石墨比和不同初始重金屬摩爾份額模型對232Th轉(zhuǎn)化率的影響Fig.5 Effects of different molten salt graphite ratio and initial heavy metal mole fractions on 232Th conversion ratio

圖6 給出了堆芯熔鹽石墨比與重金屬摩爾份額對U年產(chǎn)量的影響。由式（1）可知，232Th俘獲中子并經(jīng)過兩次β衰變生成233U，因此U產(chǎn)量與232Th的俘獲截面和232Th的初裝量密切相關。如前所述，增加堆芯熔鹽石墨比或重金屬摩爾份額，一方面直接增加232Th裝量，一方面降低232Th的單群俘獲截面。以重金屬摩爾份額為6%為例，當堆芯熔鹽石墨比從5%增加到20%時，堆芯中232Th 的單群俘獲截面從2.39 b（1 b=10-28m2）降低到1.82 b，其232Th 裝量從5.59 t增加到8.30 t。此外，當熔鹽石墨比為20%時，若將重金屬摩爾份額從2%增加到10%，232Th的單群俘獲截面從2.72 b 降低到1.36 b，其232Th 裝量從3.12 t 增加到11.9 t。由此可看出，232Th 裝量變化比232Th 單群俘獲截面變化對U 產(chǎn)量的影響更為明顯。因此可得知，U 年產(chǎn)量隨著232Th 初裝量而增加。

作為燃耗過程的主要易裂變核素，TRUs的消耗率能夠反映堆芯中的燃料轉(zhuǎn)換性能。燃耗過程中，通過持續(xù)在線添加TRUs 維持反應堆臨界運行，因此TRUs消耗率的計算公式為：

式中：DR 表示消耗率；m0表示初裝量；mf添加量；mt表示卸載量。

圖6 不同熔鹽石墨比和不同初始重金屬摩爾份額模型下對U年產(chǎn)量的影響Fig.6 Effects of different molten salt graphite ratio and initial heavy metal mole fractions on uranium production

圖7 給出了TRUs 消耗率隨熔鹽石墨比和重金屬摩爾份額的變化。可看到，重金屬摩爾份額相同時，隨著堆芯熔鹽石墨比的增加，TRUs 消耗率先降低后增加，表明堆芯燃料轉(zhuǎn)換能力先增加后減少。此外，對于相同熔鹽石墨比時，重金屬摩爾份額增加有利于降低TRUs的消耗率，提高燃耗轉(zhuǎn)換性能。

圖7 不同熔鹽石墨比和不同初始重金屬摩爾份額模型對TRUs消耗率的影響Fig.7 Effects of different molten salt graphite ratio and initial heavy metal mole fractions on TRUs depletion rate

燃耗深度是衡量堆內(nèi)核燃料利用率的重要參數(shù)之一。對于液態(tài)熔鹽堆而言，可通過在線添加核燃料維持臨界；同時，小型模塊化釷基熔鹽堆具有燃料批處理技術，燃料經(jīng)過化學處理后能夠再返回堆芯利用，因此能維持長時間運行，達到較深的燃耗。液態(tài)熔鹽堆的平均燃耗深度（Burn up，BU）計算公式為：

式中：P 為熱功率；T 為運行時間；mt0為初始重金屬裝量；mfeeding為運行時間內(nèi)的總重金屬添加量。

從式（4）可看出，液態(tài)熔鹽堆的燃耗深度與初始重金屬裝量及運行過程中的添加量相關。本文主要對比分析堆芯運行5 a時，不同熔鹽石墨比和重金屬摩爾份額對燃耗深度的影響，結果如圖8 所示。可看出，當功率和運行時間都保持相同時，燃耗深度隨著堆內(nèi)熔鹽石墨比和重金屬摩爾份額的增加而減少。在接近共振能區(qū)附近（如熔鹽石墨比為30%、重金屬摩爾份額為2%及熔鹽石墨比為25%、重金屬摩爾份額為4%等條件），維持臨界的TRUs 添加量明顯增加，導致燃耗深度降低。

圖8 不同熔鹽石墨比和不同初始重金屬摩爾份額模型下的燃耗深度變化Fig.8 Burnup variations under different molten salt graphite ratio and initial heavy metal mole fractions

3.3 石墨壽命

石墨作為熔鹽堆的慢化劑材料，中子輻照所導致的壽命問題是石墨在反應堆內(nèi)遇到的最大問題。在小型模塊化釷基熔鹽堆中，石墨是影響堆芯重要部件更換周期的重要因素之一。石墨受到中子輻照后，將出現(xiàn)先收縮后膨脹，這將導致其孔隙率的增加及結構性能的降低。石墨的輻照損傷限制了其在堆內(nèi)的使用壽命，需及時進行更換。在反應堆內(nèi)，石墨的輻照損傷主要由快中子（能量大于50 keV）引起。當石墨的快中子通量累積達到3×1022cm-2·s-1時所需的時間即為石墨的壽命。本文選取堆芯中子通量分布中快中子通量最大值計算石墨壽命，即當最大快中子注量值累積達到3×1022cm-2·s-1時所需的時間。本文采用SCALE6.1 程序中的CSAS 模塊計算得到中子能量大于50 keV的快中子份額，乘以總中子通量即可得到快中子通量。根據(jù)石墨的累積通量限值3×1022cm-2·s-1，即可得到石墨壽命。

本文對比優(yōu)化了不同熔鹽石墨比及不同初始重金屬摩爾份額條件下的石墨壽命變化。圖9給出了不同熔鹽石墨比和不同初始重金屬摩爾份額對堆內(nèi)石墨壽命的影響?？煽闯觯埯}石墨比相同時，重金屬摩爾份額越大，能譜偏硬，導致快中子份額增加，石墨壽命變短。當重金屬摩爾份額相同時，熔鹽石墨比增加，具有兩方面效應：一方面是堆內(nèi)熔鹽體積增加，堆芯燃料功率密度減少，中子通量降低，有利于石墨壽命的延長；另一方面是熔鹽石墨比增加，能譜變硬，快中子份額增加，將縮短石墨壽命。兩種效應的綜合結果使得石墨壽命隨著熔鹽石墨比的增加而略有增加。

圖9 不同熔鹽石墨比和不同初始摩爾份額下的石墨壽命Fig.9 Graphite life under different molten salt graphite ratio and initial heavy metal mole fractions

如前所述，燃料批處理周期為5 a，為兼顧小型模塊化釷基熔鹽堆的經(jīng)濟性，采用堆芯更換周期不低于批處理周期的方案，因此，石墨的壽命不能低于5 a?；谏鲜隹紤]，在所優(yōu)化的熔鹽石墨比（5%～40%）和重金屬摩爾份額（2%～10%）范圍內(nèi)，能滿足石墨壽命大于5 a的堆芯參數(shù)范圍分別為：重金屬摩爾份額為2%（熔鹽石墨比為5%～40%）、重金屬摩爾份額為4%（熔鹽石墨比為10%～40%）、重金屬摩爾份額為6%（熔鹽石墨比為25%～40%）。

3.4 溫度反應性系數(shù)

負溫度反應性系數(shù)是反應堆物理設計的基本準則之一，必須保證反應堆在整個運行過程中滿足以上準則，從而使其具備固有安全性。本文分析了不同熔鹽石墨比和不同初始重金屬摩爾份額對堆芯溫度反應性系數(shù)的影響。對于液態(tài)燃料熔鹽堆而言，總溫度反應性系數(shù)主要由燃料溫度系數(shù)和石墨慢化劑溫度系數(shù)兩部分組成。燃料溫度系數(shù)主要受燃料多普勒效應和燃料密度效應影響。由于石墨因溫度引起的密度變化非常小，因此在本計算中只考慮由于溫度引起的石墨熱效應。綜上所述，總溫度反應性系數(shù)計算公式如下：

在溫度系數(shù)計算中，溫度變化步長為100 K，溫度變化范圍為823～1 023 K。本文使用SCALE6.1中的CSAS 臨界計算模塊，通過改變?nèi)剂霞笆臏囟燃懊芏鹊认嚓P參數(shù)，得到不同溫度下的keff，再通過線性擬合法得到各項的溫度反應性系數(shù)。熔鹽多普勒、熔鹽密度、石墨及總溫度反應性系數(shù)隨堆芯熔鹽石墨比和重金屬摩爾份額的變化如圖10 所示。TRUs 中的易裂變核素239Pu 和241Pu 在中子能量為0.295 eV 和0.254 eV 處分別存在一個裂變共振峰，因此，當重金屬摩爾份額較低或者熔鹽石墨比較小時，中子能譜偏熱，燃料溫度升高引起的多普勒效應使得易裂變核素239Pu和241Pu的裂變截面增加，從而出現(xiàn)燃料多普勒的正效應。對于液態(tài)燃料，溫度升高時，由于密度膨脹效應引起的燃料減少將引起兩方面影響：一方面將直接降低堆內(nèi)易裂變核素的減少從而降低堆內(nèi)的keff；另一方面將導致熔鹽石墨比降低，從而使能譜向熱中子范圍移動，進而改變主要核素的單群裂變及俘獲截面。由圖10可知，在熔鹽石墨比較小或重金屬摩爾份額較低時，由于能譜向熱中子能區(qū)移動引起的裂變率增加效應小于燃料減少引起的keff減少效應，因此燃料密度系數(shù)表現(xiàn)為負值；在熔鹽石墨比較大或重金屬摩爾份額較高時，由于能譜向熱中子能區(qū)移動引起的裂變率增加效應大于燃料減少引起的keff減少效應，因此燃料密度系數(shù)表現(xiàn)為正值。石墨溫度升高時，導致中子能譜中的麥克斯韋區(qū)域向高能區(qū)移動，從而對堆內(nèi)核素的反應截面產(chǎn)生影響。中子能譜變硬對反應性的影響，主要體現(xiàn)在堆內(nèi)增殖核素232Th 的俘獲反應和易裂變核素239Pu 和241Pu 的裂變反應兩者之間的競爭。當中子能譜偏熱時，其熱中子份額較大，這意味著中子能譜向高能區(qū)移動時，對239Pu和241Pu的裂變反應率更為有利，導致反應性增加，表現(xiàn)為正石墨溫度系數(shù)。當中子能譜偏硬且偏離239Pu 和241Pu 的裂變共振峰時，石墨溫度升高增加了232Th 的俘獲反應，從而引起了負的石墨反應性系數(shù)。從圖10中可看出，石墨的正溫度反應性系數(shù)明顯大于燃料多普勒和燃料密度引起的溫度效應，因此，總的正溫度系數(shù)主要由石墨溫度系數(shù)引起。

綜合考慮固有安全性、熱工水力、控制棒系統(tǒng)設計等要求，本小型模塊化釷基熔鹽堆的總溫度反應性系數(shù)要求在-5～-8 pcm·K-1。從圖10 可看出，增加堆芯熔鹽石墨比和重金屬摩爾份額，能降低總溫度反應性系數(shù)，滿足固有安全性限制的參數(shù)范圍有：HM為2%（VF為35%～40%）、HM為4%（VF為30%～40%）、HM 為6%（VF 為25%～40%）、HM 為8%（VF為20%～40%）、HM為10%（VF為20%～40%）。

在所優(yōu)化的各方案中，能同時滿足石墨壽命大于5 a，總溫度反應性系數(shù)在-5～-8 pcm·K-1所對應的VF和HM有：HM為2%（VF為35%～40%）、HM為4%（VF為30%～40%）、HM為6%（VF為25%～40%）。

隨著運行時間的增加，堆芯核素的演化導致溫度反應性系數(shù)可能發(fā)生變化。為保證整個運行時間內(nèi)的固有安全性，要求總溫度反應性系數(shù)需在壽期內(nèi)保持在指定的限值范圍。圖11示出了9種不同熔鹽石墨比和重金屬摩爾份額條件下的溫度反應性系數(shù)演化規(guī)律?？煽吹?，在整個燃耗運行期間，上述9種不同條件下的總溫度反應性系數(shù)均維持在-6～-8 pcm·K-1，滿足小型模塊化釷基熔鹽堆的固有安全性要求。

圖10 不同熔鹽石墨比和重金屬摩爾份額對應的溫度反應性系數(shù)Fig.10 Temperature coefficients under different molten salt graphite ratio and initial heavy metal mole fractions

綜合考慮小型模塊化釷基熔鹽堆的批處理周期、石墨壽命、釷鈾轉(zhuǎn)換性能、溫度反應性系數(shù)等因素，表3列出了9種滿足要求的燃料模式及其主要性能。選擇不同的重金屬摩爾份額和熔鹽石墨比，TRUs 裝量最低為1.74 t，最高為4.67 t；且鈾的最低年產(chǎn)量與最高年產(chǎn)量相差將近1倍。從燃料利用角度分析，單位裂變?nèi)剂涎b量下鈾的年產(chǎn)量越高，燃料利用率越高。

從表3 可看出，9 種方案中，采用重金屬摩爾份額為6%、堆芯熔鹽石墨比為25%作為TRUs啟動小型模塊化釷基熔鹽堆燃料循環(huán)的堆芯參數(shù)時，單位裂變?nèi)剂涎b量下鈾的年產(chǎn)量最高，燃料利用率最高，為9.2 kg·a-1·tTRUs-1。

圖11 總溫度反應性系數(shù)隨運行時間的變化Fig.11 Evolutions of total temperature coefficient with operation time

目前，壓水堆中的乏燃料作為核廢料儲存，大部分超鈾核素半衰期長，放射性毒性大，儲存要求高，對環(huán)境影響大。熔鹽堆使用液態(tài)形式的燃料，且可達到較深的燃耗，在TRUs 的利用上具有很好的有利條件。從表3可看到，當采用6%重金屬摩爾份額及25% 熔鹽石墨比的堆芯參數(shù)且熱功率為150 MW、滿功率運行5 a 時，TRUs 的平均消耗量約為36.1 kg·a-1，可有效減少TRUs核廢料的儲存。

表3 不同熔鹽石墨比和重金屬摩爾份額條件下的中子學參數(shù)Table 3 Neutronic parameters based on different fuel volume fractions and initial heavy metal mole fractions

4 結語

本文基于小型模塊化釷基熔鹽堆，利用基于SCALE6.1 進行改進的MSR-RRS 程序進行計算，研究分析了不同熔鹽石墨比和不同初始重金屬摩爾份額對中子能譜、石墨壽命、溫度反應性系數(shù)、釷轉(zhuǎn)化能力及燃耗特性等堆芯重要物理參數(shù)的影響。

基于批處理周期、石墨壽命、固有安全性等參數(shù)限值，通過優(yōu)化不同堆芯熔鹽石墨比和重金屬摩爾份額條件下的燃料循環(huán)性能，給出滿足各限值要求的中子學參數(shù)，同時對釷的轉(zhuǎn)換性能以及燃耗特性進行了研究分析?？紤]小型模塊化釷基熔鹽堆的經(jīng)濟性及燃料后處理的可行性，采用5 a 批處理模式，要求石墨壽命不低于5 a；同時考慮小型模塊化釷基熔鹽堆的固有安全性要求，總溫度反應性系數(shù)優(yōu)化在-5～-8 pcm·K-1。綜合上述，同時為了得到較高的燃料利用率，建議選擇6%重金屬摩爾份額和25%熔鹽石墨比作為TRUs啟動小型模塊化釷基熔鹽堆燃料循環(huán)的堆芯參數(shù)。根據(jù)目前的計算結果分析，在小型模塊化釷基熔鹽堆中利用壓水堆中提取的超鈾核素（TRUs）作為啟動燃料，既可解決釷鈾循環(huán)中易裂變?nèi)剂隙倘钡膯栴}，同時也可有效降低當前核廢料的儲存。