劉 航,劉 輝,馮立強(qiáng),

(1. 遼寧工業(yè)大學(xué)化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院,錦州 121001; 2. 遼寧工業(yè)大學(xué)理學(xué)院,錦州 121001)

1 引 言

高次諧波是強(qiáng)激光場(chǎng)與原子、分子和固體相互作用時(shí)產(chǎn)生的一種非常重要的現(xiàn)象[1]. 在過(guò)去二十多年的時(shí)間里,高次諧波在分子軌道成像[2]; 化學(xué)反應(yīng)追蹤[3]; 探測(cè)超快電子運(yùn)動(dòng)[4]; 產(chǎn)生阿秒脈沖[5]及單階諧波脈沖[6]等領(lǐng)域起到了關(guān)鍵作用.

當(dāng)體系采用原子或分子時(shí),高次諧波的產(chǎn)生可由半經(jīng)典的三步模型[7]來(lái)理解. 首先,激光調(diào)制庫(kù)侖勢(shì)使電子隧穿電離; 隨后,被電離的電子在激光驅(qū)動(dòng)下加速并獲得能量; 最后,在激光反向驅(qū)動(dòng)下,電子有幾率與原母核發(fā)生碰撞,進(jìn)而輻射出光子能量為基頻場(chǎng)倍數(shù)的高階諧波. 一般來(lái)說(shuō),諧波光譜連續(xù)區(qū)的強(qiáng)度變化不是很明顯,呈現(xiàn)諧波平臺(tái)區(qū). 因此,通過(guò)疊加平臺(tái)區(qū)的諧波可以獲得孤立阿秒脈沖[8-10].

除了利用高次諧波獲得孤立的阿秒脈沖,另外一個(gè)非常重要的應(yīng)用是獲得單階諧波脈沖. 這一應(yīng)用對(duì)于獲得自由電子激光器的種子光源非常有幫助. 基于三步模型,諧波輻射每半個(gè)光學(xué)周期發(fā)生一次,因此,諧波輻射的相位(或輻射時(shí)間)是不一致的. 這導(dǎo)致諧波輻射強(qiáng)度的下降. 基于此點(diǎn),研究人員利用多色場(chǎng)激光波形調(diào)制來(lái)實(shí)現(xiàn)局部諧波相位的匹配,進(jìn)而獲得單階諧波的增強(qiáng)[11-13]. 最近,Liu等[14-15]利用激光波形調(diào)控機(jī)制理論獲得了一種W形狀的波形. 在此波形下成功實(shí)現(xiàn)了單階諧波的增強(qiáng). 但是,其對(duì)單價(jià)諧波增強(qiáng)的強(qiáng)度范圍并沒(méi)有研究. 因此,本文理論研究了激光強(qiáng)度對(duì)單價(jià)諧波增強(qiáng)范圍的影響. 結(jié)果表明,單階諧波的增強(qiáng)現(xiàn)象不僅來(lái)源于諧波輻射的折疊區(qū)域,并且與多重諧波輻射能量峰的干涉有關(guān). 這對(duì)Liu等[14-15]的研究結(jié)果做出了補(bǔ)充.

2 計(jì)算方法

He原子在激光場(chǎng)下的動(dòng)力學(xué)行為可由薛定諤方程來(lái)描述,

(1)

其中,V(r)=-1.353/r為He原子的庫(kù)侖勢(shì)能. 組合驅(qū)動(dòng)場(chǎng)可以描述為,

E(z,t)=E1f1(t)cos(ω1t+bt2)+

E2f2(t)cos(ω2t)

(2)

fi(t)=exp[-2ln(2)t2/τi2]

(3)

這里,Ei、ωi和τi(i= 1,2)分別表示雙色組合場(chǎng)中各分量場(chǎng)的振幅、頻率和脈寬.

高次諧波光譜可表示為：

(4)

其中,ω表示諧波頻率,a(t)=-〈ψ(r,t)|[H(t),[H(t),z]]|ψ(r,t)〉為偶極加速度.

3 結(jié)果與討論

圖1(a)給出雙色啁啾激光場(chǎng)驅(qū)動(dòng)He原子輻射高次諧波圖. 其中,基頻場(chǎng)為15 fs-1600 nm,I1= 2.0×1014W/cm2,b= 6×10-5. 控制場(chǎng)為8.74 fs-800 nm,I2= 2.0×1014W/cm2. 由圖1(a)可知,在該波形下,諧波輻射光譜呈現(xiàn)單價(jià)諧波的增強(qiáng)現(xiàn)象. 具體來(lái)說(shuō),第523次諧波與諧波平臺(tái)區(qū)的強(qiáng)度相比被增強(qiáng)了7.5倍. 圖1(b)和1(c)給出了上述激光包絡(luò)圖以及諧波輻射的時(shí)頻分析圖[16]. 根據(jù)文獻(xiàn)[14-15]可知,在W波形下,諧波輻射的增強(qiáng)來(lái)源于諧波輻射能量峰的疊加結(jié)構(gòu). 對(duì)應(yīng)于本文的激光波形可見(jiàn)[圖1(b)所示],當(dāng)電子在A點(diǎn)附近發(fā)生電離后,被電離的電子在激光驅(qū)動(dòng)下進(jìn)行加速,最后在激光反向時(shí)與母核在R點(diǎn)附近回碰,進(jìn)而呈現(xiàn)出諧波輻射能量峰PA,如圖1(b)和1(c)所示. 這里,由于激光波形在t=0～1.25 T (T 為1 600 nm激光的光學(xué)周期)呈現(xiàn)出反向波包,導(dǎo)致電子在這一特殊結(jié)構(gòu)下會(huì)首先減速然后再加速,進(jìn)而在諧波輻射能量峰PA上呈現(xiàn)了一個(gè)折疊區(qū)域[圖1(c)所示]. 這一折疊區(qū)域的范圍只覆蓋523次諧波,因此,第523次諧波與諧波平臺(tái)區(qū)的其他諧波相比,其強(qiáng)度得到了增強(qiáng). 但是,仔細(xì)分析諧波輻射能量圖可見(jiàn),在PA峰附近還有一個(gè)強(qiáng)度較弱的能量峰PB. 分析激光波形可知,PB是由電子在B點(diǎn)處電離在R點(diǎn)處回碰產(chǎn)生的. 并且其能量也覆蓋523次諧波范圍. 因此,第523次諧波的強(qiáng)度應(yīng)該是由PA和PB共同作用產(chǎn)生的. 但是,由于PA和PB諧波輻射時(shí)間不同,因此其諧波輻射相位不匹配會(huì)導(dǎo)致干涉減小的現(xiàn)象. 也就是說(shuō),第523次諧波的強(qiáng)度的增強(qiáng)不僅是由諧波能量峰的疊加結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的,而且還與不同諧波輻射能量峰的干涉有關(guān). 為了進(jìn)一步確定這一結(jié)論,本文對(duì)不同激光強(qiáng)度下單價(jià)諧波增強(qiáng)的比率做了研究.

圖1 (a)雙色場(chǎng)啁啾場(chǎng)下諧波光譜圖; (b)(c) 激光波形和諧波輻射時(shí)頻分析圖

圖2(a)和2(b)給出了改變基頻場(chǎng)和控制場(chǎng)強(qiáng)度時(shí)諧波輻射譜圖. 如圖2(a)所示,隨著基頻場(chǎng)強(qiáng)度增大,單價(jià)諧波增強(qiáng)現(xiàn)象消失了. 但是,隨著控制場(chǎng)強(qiáng)增大,單價(jià)諧波增強(qiáng)比率呈現(xiàn)先增大后減小的現(xiàn)象,如圖2(b)所示. 并且,在I2=2.6×1014W/cm2時(shí),單價(jià)諧波具有最大的增強(qiáng)比率. 具體來(lái)說(shuō),當(dāng)I2=2.6×1014W/cm2時(shí),第529次諧波比諧波平臺(tái)區(qū)其他諧波強(qiáng)度增大15倍.

圖2 激光強(qiáng)度對(duì)單價(jià)諧波增強(qiáng)的影響：(a) 基頻場(chǎng)強(qiáng)度; (b) 控制場(chǎng)強(qiáng)度

為了理解單價(jià)諧波增強(qiáng)比率的不同,圖3和圖4給出了不同激光強(qiáng)度下的激光波形以及在該激光場(chǎng)下諧波輻射的時(shí)頻分析圖. 首先,對(duì)于基頻場(chǎng)強(qiáng)度增強(qiáng)的情況[圖3(a)～3(b)表示I1= 2.5×1014W/cm2的情況,圖3(c)～3(d)表示I1=3.0×1014W/cm2的情況],隨著激光強(qiáng)度的增大,激光包絡(luò)中反向波包的振幅大小逐漸減小[圖3(a)和3(c)中箭頭所示區(qū)域]. 因此,在諧波輻射過(guò)程中沒(méi)有明顯的折疊區(qū)域,如圖3(b)和3(d)所示. 這是導(dǎo)致單價(jià)諧波增強(qiáng)現(xiàn)象消失的原因. 其次,對(duì)于控制場(chǎng)強(qiáng)度增強(qiáng)的情況[圖4(a)～4(b)表示I2= 2.6×1014W/cm2的情況,圖4(c)～4(d)表示I2=3.0×1014W/cm2的情況],諧波輻射能量峰PA依然存在疊加區(qū)域,如圖4(b)和4(d)所示. 這是導(dǎo)致單價(jià)諧波增強(qiáng)的原因. 隨著激光強(qiáng)度增大,A點(diǎn)和B點(diǎn)的激光振幅強(qiáng)度要比圖1(b)中的有所增強(qiáng). 具體來(lái)說(shuō),當(dāng)I2= 2.0×1014W/cm2時(shí)EA= 0.15 a.u.,EB= 0.009 a.u. [見(jiàn)圖1(b)]; 當(dāng)I2= 2.6×1014W/cm2時(shí),EA= 0.161 a.u.,EB= 0.017 a.u. [見(jiàn)圖4(a)]; 當(dāng)I2=3.0×1014W/cm2時(shí),EA= 0.167 a.u.,EB= 0.021 a.u.[見(jiàn)圖4(c)]. 因此,諧波輻射能量峰PA和PB的強(qiáng)度與圖1(c)中相比都被增強(qiáng),這是導(dǎo)致單價(jià)諧波增強(qiáng)比

圖3 改變基頻場(chǎng)強(qiáng)度下激光波形和諧波輻射時(shí)頻分析圖：(a)～(d)I1=2.5×1014W/cm2; (c)～(d)I1=3.0×1014W/cm2 Fig.3 The laser profiles and the time-frequency analyses of HHG for the cases of changing fundamental pulse intensity: (a)～(b) I1=2.5×1014W/cm2 and (c)～(d) I1=3.0×1014W/cm2

圖4 改變控制場(chǎng)強(qiáng)度下激光波形和諧波輻射時(shí)頻分析圖：(a)～(b)I2=2.6×1014W/cm2; (c)～(d)I2= 3.0×1014W/cm2Fig.4 The laser profiles and the time-frequency analyses of HHG for the cases of changing controlling pulse intensity: (a)～(b) I2= 2.6×1014W/cm2 and (c)～(d) I2= 3.0×1014W/cm2

率增大的原因. 但是,當(dāng)I2=3.0×1014W/cm2時(shí),PB較強(qiáng)的強(qiáng)度會(huì)導(dǎo)致PA和PB能量峰干涉減小現(xiàn)象的增大,這是導(dǎo)致單價(jià)諧波增強(qiáng)現(xiàn)象減小的原因. 這與本文在圖1中分析的結(jié)果一致.

本文理論研究了激光強(qiáng)度對(duì)單價(jià)諧波增強(qiáng)范圍的影響. 計(jì)算結(jié)果表明：隨著基頻場(chǎng)強(qiáng)度增大,單階諧波增強(qiáng)逐漸消失. 隨著控制場(chǎng)強(qiáng)度增大,單階諧波增強(qiáng)強(qiáng)度呈現(xiàn)先增大再減小的現(xiàn)象. 分析結(jié)果表明：?jiǎn)坞A諧波增強(qiáng)不僅來(lái)源于諧波輻射能量峰的折疊區(qū)域,并且與多重諧波輻射能量峰的干涉有關(guān).