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        超低排放燃煤電廠中SO3的遷移及脫除特征

        2020-11-26 09:39:42馮鵬李正鴻劉鶴欣譚厚章張思聰盧旭超楊富鑫
        化工進展 2020年11期
        關(guān)鍵詞:煙氣效率設備

        馮鵬,李正鴻,劉鶴欣,譚厚章,張思聰,盧旭超,楊富鑫

        (西安交通大學熱流科學與工程教育部重點實驗室,陜西西安710049)

        燃煤機組超低排放標準全面實施以來,煙氣中可過濾顆粒物(FPM)、二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NOx)等污染物的排放已經(jīng)得到有效控制,而對于三氧化硫(SO3)尚未采取針對性的控制措施。尤其隨著近年來選擇性催化還原技術(shù)(SCR)的廣泛應用,燃煤機組的SO3濃度明顯增加,對燃煤電廠設備性能和環(huán)境的影響也愈加嚴重。煙氣中SO3是設備腐蝕和堵塞的主要誘因,其以H2SO4酸霧的形式存在更是對煙道金屬部件等的防腐帶來了挑戰(zhàn)。燃煤機組排放出的亞微米H2SO4霧滴對于短波的散射很強,從而使得煙羽呈現(xiàn)藍色。當煙氣中的H2SO4氣溶膠體積濃度在5~10mL/m3(SO3體積濃度1mL/m3相當于質(zhì)量濃度36mg/m3)時就可能出現(xiàn)藍色煙羽[1],并導致煙羽不透明度大于50%[2],對燃煤電廠周邊生態(tài)環(huán)境產(chǎn)生不利影響。我國針對燃煤機組SO3排放尚無國家標準,僅部分地區(qū)標準(如上海),提出SO3(或H2SO4氣溶膠)須控制在5mg/m3以下[3]。

        目前絕大多數(shù)燃煤機組主要依靠現(xiàn)有污染物控制裝置對SO3協(xié)同脫除,而國內(nèi)外學者對煙氣中SO3的遷移特性以及當前污染物控制設備脫除SO3效果均開展了研究。Ahn 等[4]通過富氧燃燒中試實驗結(jié)合動力學計算,指出了煤種、燃燒溫度、氧量對爐膛中SO3生成的影響規(guī)律:在800K 溫度條件下,爐膛中氧含量越高,則生成的SO3濃度越高。清華大學顆粒與燃燒工程研究組[5]搭建三級測量系統(tǒng),對SCR 中SO2與SO3同時測量,發(fā)現(xiàn)脫硝效率與SO2/SO3轉(zhuǎn)化率均與SCR 內(nèi)煙氣溫度成正比,綜合兩者效果得到SCR 最佳溫度區(qū)間為310~400℃。Sinanis 等[6]通過實驗與模擬相結(jié)合的方法對H2SO4酸霧的成核過程進行研究,認為H2SO4酸霧主要通過均相成核形成,只有SO3濃度低于2mg/m3時以異相成核為主導。Anderlohr 等[7]在中試平臺上對濕式靜電除塵器(WESP)脫除SO3特性進行研究發(fā)現(xiàn):煙氣中殘留的SO2會在濕電除塵器中生成H2SO4氣溶膠,在沒有SO3存在的WESP 中添加SO2質(zhì)量濃度達到6mg/m3以上時,WESP可排放出數(shù)量濃度大于107個/cm3的H2SO4氣溶膠。于偉靜等[8]通過建立熱力學SO3形態(tài)轉(zhuǎn)化計算模型,研究得到燃煤電廠煙氣中SO3主要以SO3氣體、H2SO4氣體和H2SO4酸霧氣溶膠三種形式存在,而當煙氣溫度低于95℃時,煙氣中SO3主要以H2SO4酸霧氣溶膠的形態(tài)存在。李高磊等[9]對3臺超低排放機組進行現(xiàn)場實測,測得機組SO3總脫除效率為80%~90%,SO3排放質(zhì)量濃度在5.7~11.4mg/m3。趙毅等[10]研究發(fā)現(xiàn):典型超低排放電廠污染物控制設備對SO3總脫除效率為71.86%;張軍等[11]對1000MW超低排放機組進行了現(xiàn)場測試,發(fā)現(xiàn)濕法脫硫設備與濕電除塵器對SO3的脫除效率分別達到76.8%和73.9%。

        總體而言,目前對于煙氣中SO3的研究大部分集中在生成機理、遷移特性以及單個污染物控制設備對SO3的脫除特性。而對典型超低排放燃煤機組煙氣污染物控制設備,特別是雙級脫硫塔對SO3脫除效果的研究較少。本文采用EPA Method 8 推薦的異丙醇吸收法對某300MW燃煤機組煙氣沿程SO3進行采樣試驗、測試分析,得到SO3在燃煤機組污染物控制裝置中的遷移及脫除特性,為進一步治理燃煤機組SO3的排放提供參考。

        1 材料和方法

        1.1 燃煤機組概況

        試驗選取的某300MW 機組,采用鍋爐為東方鍋爐廠生產(chǎn)的DG1025/18.2-Ⅱ6型汽包鍋爐,試驗期間鍋爐運行負荷為70%。測試機組SCR催化劑采用“2+1”布置方式,初裝兩層蜂窩式催化劑,后續(xù)在第三層加裝同廠家生產(chǎn)的蜂窩式催化劑;ESP電源改造為高頻高壓電源;脫硫系統(tǒng)采用“預洗塔+吸收塔”雙級串聯(lián)脫硫塔,第二級脫硫塔加裝兩級屋脊式除霧器,脫硫方法為石灰石-石膏濕法脫硫(WFGD)工藝;脫硫塔后裝配WESP 對煙氣污染物深度脫除。

        根據(jù)GB/T 16157—1996《固定污染源排氣中顆粒物測定與氣態(tài)污染物采樣方法》[12],采樣點如圖1所示。在SCR、ESP、WFGD、WESP進出口設置釆樣斷面,斷面上釆用網(wǎng)格布點法計算斷面各點流速并得到斷面平均流速,選取流速與平均流速最為接近的釆樣點。

        圖1 SO3采樣點

        表1 煤的工業(yè)分析與元素分析

        試驗期間采集的入爐煤煤質(zhì)工業(yè)分析與元素分析結(jié)果見表1,入爐煤中的硫含量為1.07%,按照國家標準GB/T 16658—2007屬于中硫煤[13]。

        參照GB/T 16157—1996《固定污染源排氣中顆粒物測定與氣態(tài)污染物采樣方法》[12],結(jié)合分布式控制系統(tǒng)數(shù)據(jù)并采取Gasmet 煙氣分析儀以及熱電偶,獲得各污染物控制設備進出口煙氣參數(shù),每次平行測試3 次,記錄測試數(shù)據(jù),取平均值,結(jié)果見表2。

        表2 污染物控制設備進出口煙氣參數(shù)

        1.2 采樣方法

        圖2 SO3氣體采樣系統(tǒng)

        SO3采樣參照美國EPA Method 8[14],采用異丙醇吸收法對煙氣SO3進行采樣,采樣系統(tǒng)如圖2所示。根據(jù)等速采樣原理,即采樣嘴的吸氣速度與測點處氣流速度相等,從煙道中抽取一定量的煙氣,采樣結(jié)束后根據(jù)流量計示數(shù)、流量計前壓力、流量計前溫度計算出標準狀況下的采樣體積。采樣槍中裝配石英纖維濾筒去除顆粒物的干擾并全程保溫加熱,防止SO3在采樣槍及管壁發(fā)生冷凝;采樣槍后連接著在冰浴中的一系列吸收瓶,瓶中裝有體積分數(shù)為80%的異丙醇溶液,用以吸收煙氣中的SO3或H2SO4酸霧,而SO2被異丙醇抑制排出,硅膠瓶用來干燥采樣后的煙氣。調(diào)節(jié)抽氣泵的功率控制采樣流量,并設定合適的采樣時間,確保采樣到足量的SO3。

        為了更好地掌握測試期間機組排放情況,使用Gasmet 煙氣分析儀在WFGD 進出口對煙氣進行等速取樣,利用傅里葉紅外分析原理直接對SO2、HCl、HF等氣態(tài)組分進行分析。

        1.3 SO3樣品分析方法

        采樣完成后用80%異丙醇溶液淋洗吸收瓶、連接軟管,將淋洗液轉(zhuǎn)移到500mL 容量瓶定容。隨后在異丙醇溶液中加入少量釷試劑溶液(APANS)作指示劑,采用高氯酸鋇溶液為標準溶液滴定。SO42-與過量的Ba2+反應生成硫酸鋇沉淀,當剩余的Ba2+與釷試劑結(jié)合生成紫紅色釷試劑-鋇絡合物(APANS2-Ba)時停止滴定,此過程主要反應見式(1)、式(2)。

        煙氣其他成分如SO2、HCl、HF 的脫除效率計算方法與式(3)類似。

        1.4 SO3采樣誤差分析

        異丙醇吸收-沉淀滴定法對SO3采樣分析過程中存在的誤差主要包括如下幾個方面:異丙醇溶液能夠抑制SO2在其中氧化與溶解,但少量SO2溶解在內(nèi)難以避免。因此在進行淋洗液定容之前,通入氮氣對溶液進行吹掃,盡可能排除SO2對試驗準確性的干擾。采用釷試劑溶液進行滴定過程中,雜質(zhì)離子如F-、NH4+會產(chǎn)生干擾,本次試驗采用氫氧化鈉和鹽酸溶液浸泡過的樹脂去除雜質(zhì)離子。樣品分析過程容易出現(xiàn)誤差之處為滴定終點的判定,故每組樣品進行多次滴定,進行平行樣分析,舍去偏差較大的結(jié)果。

        此外,采樣前連接好系統(tǒng)后應進行泄漏檢驗,確認系統(tǒng)無泄漏情況才開始采樣;采樣過程中保持鍋爐運行工況、機組負荷、煙氣流量、煙氣流速、工業(yè)水量、石灰石漿液量穩(wěn)定,燃用相同批次煤種。為保證測試值的準確可靠,各個采樣點均平行采樣3次,進行平行樣分析。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 SO3遷移與脫除特征

        2.1.1 燃燒過程

        式中,M為反應過程中的第三體,起到吸收反應熱量的作用。

        煙氣飛灰以及爐膛積灰中的大量金屬氧化物對SO2向SO3的轉(zhuǎn)化具有催化作用,飛灰催化作用峰值溫度為700℃[17],爐膛積灰的催化作用易受到對流受熱面溫度范圍的影響[18]。煤中硫含量或爐內(nèi)過量空氣的增加均會導致SO2或氧濃度的增加,進而導致產(chǎn)生更多的SO3[16];同時爐膛燃燒溫度越高,SO2氧化為SO3的反應越劇烈。

        本次試驗測得SCR 設備入口前SO3和SO2濃度見表3,計算得到爐膛內(nèi)SO2/SO3轉(zhuǎn)化率為0.86%。DL/T 5240—2010《火電發(fā)電廠燃燒系統(tǒng)設計計算技術(shù)規(guī)程》中規(guī)定,煤粉爐燃燒中SO2轉(zhuǎn)化為SO3的份額為0.5%~2%,本次試驗機組數(shù)據(jù)處于此范圍內(nèi)。

        表3 煙氣中SO2及SCR入口處SO3濃度

        2.1.2 SCR對SO2的氧化作用

        如表2,本次試驗期間機組SCR設備進口煙氣溫度為322.6℃,出口煙氣溫度為317.8℃。SCR 是目前在燃煤電廠應用最為廣泛的脫硝裝置,一般采用V2O5-WO3/TiO2[19-21]作為催化劑,其中V2O5起到主要的催化作用,在促進脫除NOx過程中不可避免地催化SO2氧化為SO3。同時,NOx使得低價釩轉(zhuǎn)化為高價釩[22],導致SO2的氧化,SO3顯著增加。SCR設備進出口的SO3質(zhì)量濃度以及SCR 進口SO2濃度見表4,計算得到本測試機組SCR裝置的SO2/SO3轉(zhuǎn)化率為0.45%。王定幫等[23]實測得到不同負荷以及不同催化劑類型,國內(nèi)典型達標排放機組SCR的SO2/SO3轉(zhuǎn)化率在0.4%~0.8%,本文測試機組處于此范圍之內(nèi)。

        表4 SCR進出口SO3的質(zhì)量濃度

        由于SCR進口處SO2氣體濃度高,經(jīng)過SCR后煙氣中的SO3相對進口增加了52.6%。因此為了防止SCR 過程產(chǎn)生過多SO3給機組運行帶來不利影響,應對SCR 過程進行優(yōu)化,采取相關(guān)措施找到高脫硝效率與低SO2/SO3轉(zhuǎn)化率的平衡點十分必要。呂建燚等[24]通過改變煙氣中NH3的濃度發(fā)現(xiàn),SO2/SO3轉(zhuǎn)化率隨著NH3的升高而顯著升高,因此控制SCR 中NH3濃度對降低SO2/SO3轉(zhuǎn)化率有重要意義。同時,SCR反應只發(fā)生在催化劑壁表面約0.2mm薄層處,而SO3生成則發(fā)生在整個催化劑上,因此推薦采用薄壁催化劑結(jié)構(gòu)布置[25]。

        2.1.3 ESP對SO3的脫除作用

        煙氣到達空氣預熱器,煙氣溫度持續(xù)下降,當達到酸露點時部分氣態(tài)H2SO4會凝結(jié)成H2SO4酸霧,被空氣預熱器的金屬壁面攔截,造成腐蝕。同時,高濕煙氣中的SO3還會和NH3結(jié)合生成鹽分,導致煙氣中的SO3含量降低,此階段主要反應見式(6)~式(8)。

        當煙氣中SO3濃度相對于NH3較低時,反應主要生成粉末狀(NH4)2SO4,此時不會對空氣預熱器造成黏結(jié)腐蝕堵塞的影響。而當煙氣中的SO3濃度高于NH3時,會生成高黏性的液態(tài)NH4HSO4,其易冷凝在空氣預熱器換熱器表面,極大影響換熱效果。空氣預熱器對SO3脫除效率取決于煙氣溫度、空預器類型、煙氣中SO3和NH3的濃度等因素,其出口的煙溫越低,空氣預熱器對SO3脫除效率越高[26]。由圖3 可以看出空氣預熱器對SO3的脫除效率為5.7%,相較于文獻值偏低[10]。

        圖3 ESP和空氣預熱器進出口SO3濃度

        煙氣經(jīng)空氣預熱器后進入ESP,ESP 對于SO3的脫除主要由兩個因素影響:一是煙溫降低至酸露點以下,導致氣態(tài)H2SO4粉塵在飛灰表面冷凝吸附,與粉塵一并脫除;二是粉塵堿性物質(zhì)與SO3發(fā)生反應脫除。楊用龍等[27]對8 臺典型機組進行測試,除塵器SO3脫除率為13%~76%。文獻[23]測得3 臺達標排放機組ESP 對SO3的脫除效率為10%~15%。本文測試機組ESP 脫除SO3效率為7.63%,低于上述研究??梢钥闯霰敬螠y試ESP 對SO3脫除效果十分有限,主要是由于機組煙氣溫度保持為164.4℃(高于煙氣酸露點),導致H2SO4酸霧生成量低,僅有少量吸附在飛灰表面跟隨飛灰被脫除。因此,ESP對SO3的脫除率較低。

        2.1.4 雙級脫硫塔對SO3的脫除作用

        煙氣進入脫硫塔后,煙溫快速降至酸露點以下,氣態(tài)H2SO4發(fā)生均相成核[28],形成亞微米H2SO4酸霧。因此脫硫塔對于SO3的脫除主要依靠漿液液滴與H2SO4酸霧之間的布朗擴散、慣性攔截、熱泳效應等作用并發(fā)生中和反應實現(xiàn)。圖4為脫硫塔內(nèi)脫硫漿液捕捉脫除H2SO4酸霧的原理,H2SO4酸霧的慣性大小對于能否被漿液捕捉起到至關(guān)重要的作用。當H2SO4霧滴與漿液滴相遇時,慣性較小的霧滴在液滴前Xd處會隨氣流繞過液滴流動,而慣性較大的霧滴會保持原來的直線運動方向脫離氣流運動,液滴可以捕獲到H2SO4氣溶膠。然而亞微米H2SO4酸霧的Stokes 數(shù)較小,屬于零慣性氣溶膠[29],所以常規(guī)濕法脫硫設備對亞微米H2SO4酸霧的脫除效率不高。

        圖4 漿液滴對H2SO4酸霧的捕集原理

        國內(nèi)濕法脫硫設備SO3的脫除率一般為30%~50%。本次測試機組對濕法脫硫系統(tǒng)(WFGD)進行了增容改造。采用WFGD工藝,新建一座噴淋塔作為預洗塔,與原吸收塔串聯(lián)運行,其對酸性氣體的脫除效果見表5,可以看出雙級濕法脫硫塔不僅對SO2、HF、HCl的脫除效果良好,對SO3脫除效率更是達到了81.3%,相比于單級脫硫塔對SO3的脫除效果高出30%~50%。主要原因是煙氣經(jīng)過兩級噴淋塔洗滌,增加了煙氣在脫硫系統(tǒng)中的停留時間,使得漿液與H2SO4液滴接觸概率大大增加。另外,大量H2SO4酸霧霧滴與煙氣顆粒物結(jié)合長大,跟隨顆粒物被脫硫漿液液滴捕集,因此較大提高了SO3脫除效率。李小龍等[30]研究指出某600MW機組其雙級串聯(lián)雙循環(huán)脫硫塔對SO3脫除效率高達96.3%。潘丹萍等[31]實測雙級脫硫塔對SO3脫除效率為50%~65%,同時脫硫設備入口處的粉塵濃度越高,對SO3脫除效果越好。綜上所述,脫硫系統(tǒng)改造后,采用雙級串聯(lián)脫硫塔對SO3脫除效果十分顯著,對改善當前燃煤機組SO3排放現(xiàn)狀有著重要意義。

        表5 濕法脫硫設備進出口酸性氣體的質(zhì)量濃度

        2.1.5 WESP對SO3的脫除作用

        機組WESP采用下進氣立式布置,采用水沖洗極板除灰方式。測試期間,WESP為高電壓低電流運行方式,二次直流電壓為58~67kV,二次電流為46~81mA。機組WESP進出口SO3質(zhì)量濃度見表6,計算得到WESP 脫除SO3效率為23.0%,相較于閆君[32]、易玉萍等[33]的研究偏低。主要由于大粒徑H2SO4霧滴大部分在WFGD 過程中被脫除,WESP進口處大部分為亞微米粒徑酸霧霧滴[34],只有少部分與顆粒物結(jié)合,荷電效果不佳,影響了WESP對SO3的脫除效果。

        表6 WESP進出口SO3的質(zhì)量濃度

        機組最終排放煙氣中所含SO3質(zhì)量濃度為2.025mg/m3(標準)。ESP、WFGD、WESP對SO3的協(xié)同脫除效率為86.7%。對比雙級脫硫塔的脫除效率,三者協(xié)同效果并不明顯。

        2.2 超低排放路線脫除SO3不足與改進方向

        煙氣經(jīng)過SCR、ESP、WFGD、WESP 處理后,最終排放的SO3濃度為2.025mg/m3(標準),SO3排放濃度處于較低水平。盡管如此,機組對SO3的脫除仍存在不足:SO3主要在上游設備爐膛與SCR 中生成,大部分在WFGD與WESP中脫除,這樣的遷移特點導致SO3對設備及煙道管路的腐蝕難以控制。同時,因煙氣溫度的影響,測試機組ESP 對于SO3脫除的貢獻有限。而由于WFGD 對大粒徑H2SO4霧滴脫除效果較好,對于亞微米級霧滴脫除效果一般,導致進入WESP 中的SO3大部分為亞微米級別的H2SO4霧滴,難以被進一步有效脫除。這一問題不僅僅存在于300MW機組,對采取相同煙氣污染物控制的600MW機組[35]、1000MW機組[11]亦存在此類問題。

        針對此類問題,可對燃料以及燃燒方式進行改造,如在煤中添加石灰石可以降低空預器中的SO3濃度[36],減少空預器及煙氣上游管路的腐蝕現(xiàn)象,但可能會引起爐膛結(jié)渣、設備磨損等問題。對于燃燒過程的優(yōu)化,可以通過控制配風和調(diào)整燃燒組織等手段來控制爐膛SO2向SO3的轉(zhuǎn)化。低低溫靜電除塵器[37]是提升ESP 脫除細顆粒物與SO3的一種有效手段。在ESP前加裝煙氣冷卻器,將ESP入口煙氣溫度降低至90℃左右,大部分SO3冷凝形成硫酸霧,黏附在煙氣粉塵上并被堿性物質(zhì)中和,在ESP中被有效脫除。

        2.3 SO3的排放因子計算

        燃煤鍋爐排放SO3對大氣環(huán)境的危害性可以通過燃煤鍋爐SO3排放因子進行評估。SO3的排放因子是指燃煤鍋爐在固定負荷正常運行下,消耗單位標準煤時SO3的排放質(zhì)量。單位煤炭消耗量SO3排放因子EF煤計算公式為式(9)。

        式中,M為機組單位時間煤炭消耗量,t/h;c(SO3,排放)為排放SO3的質(zhì)量濃度,mg/m3(標準);V0為機組標準狀況下干煙氣流量,m3/h(標準)。計算得到該機組70%負荷下單位煤炭消耗量SO3排放因子EF煤為33.98mg/kg。

        3 結(jié)論

        (1)300MW 超低排放機組在70%負荷運行工況下,排放煙氣所含SO3濃度為2.025mg/m3(標準),單位煤炭消耗量SO3排放因子EF煤為33.98mg/kg,機組對SO3的脫除基本達到國內(nèi)較高水平。

        (2)燃煤機組SO3一方面來源于爐膛中SO2轉(zhuǎn)化,SO2/SO3轉(zhuǎn)化率為0.89%;另一方面源自SCR催化劑氧化SO2產(chǎn)生,SCR中SO2/SO3轉(zhuǎn)化率為0.45%,SCR出口SO3質(zhì)量濃度較進口增加了52.6%。

        (3)ESP煙溫較高,氣態(tài)H2SO4凝結(jié)產(chǎn)生H2SO4酸霧的量少,導致ESP 脫除SO3效率較低,為7.63%。雙級串聯(lián)脫硫塔工藝提高了脫硫漿液與煙氣中H2SO4酸霧霧滴的接觸時間,對SO3脫除效果相比普通單級脫硫塔高30%~50%。WESP 對SO3的脫除效率為23.0%,由于主要存在形態(tài)為較難荷電亞微米級H2SO4霧滴,因此機組WESP對SO3脫除效果一般。

        (4)測試機組的污染物控制設備對SO3脫除存在的主要不足是上游設備中SO3生成難以控制、ESP 脫除SO3效率有限、WFGD 與WESP 協(xié)同效果不明顯等。因此優(yōu)化燃燒過程、采取低低溫靜電除塵器技術(shù)等措施可進一步增強機組對SO3的處理水平。

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