馬光耀，曹茂永,，馬鳳英，紀(jì) 鵬

(1.山東科技大學(xué) 電氣與自動化工程學(xué)院，山東 青島 266590；2.齊魯工業(yè)大學(xué) 電氣工程與自動化學(xué)院，山東 濟(jì)南 250353)

顆粒粒徑及其分布情況是衡量顆粒產(chǎn)品優(yōu)良性最為重要的參數(shù)，粒徑的大小及分布情況直接決定了由顆粒生產(chǎn)所得產(chǎn)品的性能以及環(huán)境污染程度的判別[1-2]。動態(tài)光散射技術(shù)(dynamic light scattering,DLS)具有非接觸、測量速度快等諸多特性，在顆粒粒度分布(particle size distribution,PSD)檢測方面得到了廣泛應(yīng)用[3-4]。然而，此方法在檢測過程中存在比較大的缺陷：當(dāng)測量數(shù)據(jù)含有微小擾動或噪聲時，會導(dǎo)致最終檢測結(jié)果與真實結(jié)果有較大差距。所以在運(yùn)用該方法時需要盡可能地去除噪聲的影響，將病態(tài)不適定方程問題轉(zhuǎn)換成一個與之近似的適定方程問題求解[5-7]。

目前，已有很多關(guān)于動態(tài)光散射反問題的優(yōu)秀研究方法被提出，最為常用且擁有較好反演精度和抗噪能力的是Tikhonov正則化[8]和截斷奇異值(truncated singular value decomposition,TSVD)正則化[9]方法。其中，Tikhonov正則化法是通過引入正則化參數(shù)和穩(wěn)定泛函來設(shè)定濾子函數(shù)，從而改善矩陣的病態(tài)性；截斷奇異值正則化法是通過設(shè)定濾子函數(shù)把容易造成觀測數(shù)據(jù)噪聲放大的小奇異值進(jìn)行截斷處理[10-13]，從而將不適定的病態(tài)問題轉(zhuǎn)換成適定問題并得到結(jié)果。為了讓Tikhonov和TSVD算法反演得到更好的效果，文獻(xiàn)[10]將Morozov偏差確定正則參數(shù)的迭代原理運(yùn)用到DLS含噪數(shù)據(jù)反演中，在一定程度上優(yōu)化了低噪聲單峰顆粒粒度的反演精度，但是該迭代算法的終止參數(shù)卻難以確定；林東方等[11]、郭家橋等[12]通過對奇異值矩陣的小奇異值部分進(jìn)行修正減小了一定的正則化誤差引入量，雖然該方法引入的是小奇異修正值，但引入量中仍存在部分未能及時修正的奇異值，導(dǎo)致結(jié)果出現(xiàn)偏差；王雅靜等[14]提出以小波正則化與對反演問題進(jìn)行分解，用Tikhonov正則化、TSVD正則化分別對粗尺度、細(xì)尺度進(jìn)行尋優(yōu)并處理，得到了具有較好抗噪性以及準(zhǔn)確性的結(jié)果，但該算法計算量大且尋優(yōu)過程中需保證非負(fù)性，難度較大。在模擬實驗過程中，發(fā)現(xiàn)Tikhonov相對于TSVD而言，反演結(jié)果的平滑性更好；而TSVD的抗噪性、精確性更好一些[15]。

本研究在Tikhonov正則化法和TSVD正則化法的基礎(chǔ)上，通過對兩者濾子函數(shù)的研究[16-17]，提出一種將TSVD和Tikohonv相結(jié)合的新正則化方法TTSVD，并對動態(tài)光散射含噪數(shù)據(jù)進(jìn)行模擬反演實驗。通過將反演結(jié)果與真實值、Tikhonov算法結(jié)果、TSVD算法結(jié)果進(jìn)行比對，發(fā)現(xiàn)新算法有較好的精度和抗噪性。

1 動態(tài)光散射及Tikhonov、TSVD反演原理

1.1 動態(tài)光散射原理

在動態(tài)光散射測量技術(shù)中，粒度分布函數(shù)是根據(jù)歸一化光強(qiáng)自相關(guān)函數(shù)[18]獲得的：

(1)

其中，τ是延遲時間，Γ為Rayleigh線寬，又稱衰減率。若想求PSD結(jié)果，需要在求得衰減線寬分布函數(shù)G(Γ)之后，根據(jù)平移擴(kuò)散系數(shù)公式和Stokes-Einstein關(guān)系進(jìn)行求解。為求解衰減線寬函數(shù)G(Γ)，將式(1)進(jìn)行離散化得：

(2)

式中：j表示相關(guān)器的采樣通道序列，i是樣品顆粒粒徑分級數(shù)。式(2)可以用矩陣形式進(jìn)行簡寫：

Ax=b，

(3)

其中：xi=G(Γi)，bj=g(τj)；矩陣A的元素ai,j=exp(-Γiτj)。對方程(3)進(jìn)行求解即可得到PSD結(jié)果。

1.2 Tikhonov正則化和TSVD反演理論

DLS反演問題即是對病態(tài)不適定方程(3)的求解問題，理論上可由最小二乘的求解問題來替換：

(4)

假設(shè)矩陣A∈Rm×n(m≥n)，根據(jù)奇異值分解理論，對矩陣A進(jìn)行奇異值分解得：

(5)

式中，U=(u1,u2,…,um)∈Rm×m，V=(v1,v2,…,vn)∈Rn×n，Σ=diag(σ1,σ2,…,σn)∈Rn×n，σ1≥σ2≥…≥σn為奇異值，ui、vi分別是矩陣A的左、右奇異向量。

所以，理論上的最小二乘解為：

(6)

由于奇異值矩陣中含有非常小的奇異值，當(dāng)測量數(shù)據(jù)b包含微小噪聲或受到輕微擾動時，xLS就會產(chǎn)生非常大的隨機(jī)波動，求取的結(jié)果會非常不穩(wěn)定[15]。

Tikhonov正則化是通過引入展平泛函將不適定問題近似轉(zhuǎn)換程適定問題，并進(jìn)行近似求解：

(7)

式中，L是正則算子，x0為解的初始估計，λ為正則化參數(shù)。當(dāng)x0=0，L取單位矩陣時，Tikhonov正則化可表示成：

(8)

在選取適當(dāng)?shù)恼齽t參數(shù)后，即可求得正則解：xTikhonov=min{Mλ[x,b]}。

TSVD正則化是通過將奇異值矩陣中使得數(shù)據(jù)中噪聲進(jìn)行放大的小奇異值部分進(jìn)行截斷，從而消除觀測數(shù)據(jù)中噪聲對結(jié)果的影響。為了避免小奇異值對正則解的影響，當(dāng)任意k

(9)

2 新正則化算法TTSVD

根據(jù)Lanczos奇異值分解理論可知，在方程病態(tài)時，奇異值σn是一個非常小的近似為0的值，且奇異值σ1遠(yuǎn)大于σn。矩陣A中較大的奇異值及其相應(yīng)的左右奇異向量構(gòu)成了其數(shù)值模型中的可靠部分，而小奇異值及其相應(yīng)的左右奇異向量構(gòu)成了數(shù)值模型中的不可靠部分。矩陣中的不可靠部分會將式(6)中數(shù)據(jù)b所包含的噪聲進(jìn)行放大，導(dǎo)致結(jié)果出現(xiàn)較大偏差。Tikhonov正則化通過引入濾子函數(shù)對矩陣的奇異值進(jìn)行修正，在修正不可靠部分的小奇異值過程中也不可避免地將可靠部分的大奇異值進(jìn)行變換，導(dǎo)致反演結(jié)果對噪聲數(shù)據(jù)較為敏感，穩(wěn)定性較差；TSVD正則化通過將矩陣不可靠部分也就是奇異值矩陣中的小奇異值部分進(jìn)行完全截斷，在消除矩陣不可靠部分中對噪聲放大部分的同時造成不可靠部分中所含信息的缺失，降低了解的準(zhǔn)確性[14-15]。

在對Tikhonov正則化和TSVD正則化兩種算法進(jìn)行綜合考慮后，結(jié)合這兩種算法的優(yōu)點(diǎn)，通過設(shè)定不同的閾值將矩陣按照大奇異值、小奇異值以及剩余奇異值分成非?？煽坎糠?、不確定部分以及非常不可靠部分，讓濾子函數(shù)僅對中間不確定部分進(jìn)行修正調(diào)整，對非?？煽坎糠植蛔鲎兓?，并將非常不可靠部分進(jìn)行完全截斷，以期實現(xiàn)在保留不可靠部分細(xì)節(jié)性信息的同時降低其中非常不可靠成分對噪聲的放大作用。

Tikhonov正則化算法的濾子函數(shù)是:

(10)

根據(jù)濾子函數(shù)式(10)及選取的正則參數(shù)，可求得解為：

(11)

TSVD正則化算法的濾子函數(shù)是：

(12)

根據(jù)濾子函數(shù)式(11)及其選取的截斷正則參數(shù)，可求得解為：

(13)

由式(11)與(13)可以看出，Tikhonov正則化會將所有矩陣的所有奇異值均進(jìn)行變化，在保留小奇異修正值的同時也將大奇異值進(jìn)行了變化；而TSVD正則化是直接將其所認(rèn)定的小奇異值進(jìn)行了完全截斷，導(dǎo)致數(shù)值模型的部分信息缺失。

改進(jìn)的正則化算法TTSVD的濾子函數(shù)是：

(14)

式中，k代表非?？煽坎糠值脑O(shè)定閾值，其值為截斷奇異值的序列號；λ為選取的正則化參數(shù)，t代表的是不確定部分的設(shè)定閾值，其值是根據(jù)正則化參數(shù)λ和截斷奇異值序列號k來確定的。當(dāng)正則化參數(shù)為λ時，奇異值序列中必定存在一個與之相近的奇異值σλ1滿足以下條件：

(15)

t是以奇異值σλ1的序列號λ1為中心，從λ1向右擴(kuò)充截斷參數(shù)k后的奇異值總數(shù)，即：

t=λ1+k。

(16)

根據(jù)濾子函數(shù)式(14)及其選取的參數(shù)k和t，可求得解為：

(17)

在以上三種求解算法中，均需要確定正則化參數(shù)，本研究采用應(yīng)用廣泛的L曲線法進(jìn)行選取。

3 模擬實驗分析

3.1 模擬實驗及參數(shù)設(shè)定

為了更全面地展現(xiàn)并研究TTSVD算法對于動態(tài)光散射噪聲數(shù)據(jù)反演結(jié)果的影響，本研究通過建立模擬動態(tài)光散射含噪數(shù)據(jù)來代替實際觀測數(shù)據(jù)進(jìn)行全面分析。在實際顆粒粒度檢測過程中，樣品的雜質(zhì)與濃度情況、實驗溫度的變化、光電倍增管的背景雜散光等諸多因素的存在，會使得實際觀測數(shù)據(jù)中包含大量由不同因素所導(dǎo)致的隨機(jī)噪聲。依據(jù)中心極限定理思想，通過以正態(tài)分布白噪聲對模擬的無噪數(shù)據(jù)進(jìn)行激勵，讓模擬產(chǎn)生的觀測數(shù)據(jù)能夠達(dá)到與真實結(jié)果較為接近的效果。具體模擬實現(xiàn)過程：首先通過模型分別建立單峰窄分布顆粒系、單峰寬分布顆粒系、雙峰窄分布顆粒系、雙峰寬分布顆粒系四種不同的粒度分布函數(shù)作為模擬的真實顆粒粒度分布結(jié)果，然后通過公式分別得到其自相關(guān)函數(shù)數(shù)據(jù)，也就是在顆粒粒度檢測過程中所得到的不含噪聲污染的理論觀測數(shù)據(jù)，最后在相關(guān)函數(shù)數(shù)據(jù)中分別加入不同強(qiáng)度水平的正態(tài)分布白噪聲，得到噪聲干擾下的實際觀測數(shù)據(jù)來進(jìn)行研究。

模擬實驗中，使用Johnson’s SB[19]分布作為模擬粒徑分布模型(即真實粒度分布)，其表達(dá)式是：

(18)

式中，t=(d-dmin)/(dmax-dmin)是粒徑大小歸一化的結(jié)果，dmax和dmin分別是模擬粒度分布中粒子的最大粒徑和最小粒徑；u和δ表示模型的分布參數(shù)，這兩個參數(shù)值將決定模擬的粒度分布情況。模擬實驗參數(shù)分別為：溫度25 ℃，分散介質(zhì)(水)的折射率1.331，入射光的波長632.8 nm，散射角90°，水的黏度系數(shù)0.89×10-3N·s/m2，波爾茲曼常數(shù)1.380 7×10-23J/K。通過對自相關(guān)函數(shù)g(τ)添加不同水平的正態(tài)分布白噪聲，來模擬在實際測量過程中可能出現(xiàn)的不同程度的干擾情況。

為了能夠更直觀地展示算法對模擬反演結(jié)果的影響，將新算法所得的結(jié)果與傳統(tǒng)的Tikhonov正則化、TSVD正則化結(jié)果進(jìn)行對比，同時引入峰值粒徑(peak particle size,PPS)、峰值相對誤差(peak particle size relative error,PPSRE)、粒度分布誤差(particle size distribution error,PSDE)三個重要指標(biāo)參數(shù)并以數(shù)據(jù)形式展現(xiàn)出來。其中峰值粒徑指的是粒度分布峰值點(diǎn)所對應(yīng)的粒徑值，峰值相對誤差指的是算法求取峰值與模擬峰值的相對誤差大小

RPPSRE=(|dpps_inv-dpps_true|/dpps_true)×100%。

(19)

其中，dpps_inv和dpps_true分別代表算法峰值粒徑和模擬峰值粒徑。粒度分布誤差指的是算法求取的粒度分布與模擬的粒度分布之間的誤差：

(20)

其中，xpps_inv和xpps_true分別代表算法求取的粒度分布和模擬的粒度分布。

3.2 結(jié)果對比與數(shù)據(jù)分析

3.2.1 單峰顆粒系的反演結(jié)果與數(shù)據(jù)對比

單峰窄分布顆粒系對應(yīng)的模擬參數(shù)為：u=3.8，sigma=2.0，dmin=1，dmax=800；單峰寬分布對應(yīng)的模擬參數(shù)為：u=0.8，sigma=1.8，dmin=1，dmax=800。兩種單峰分布顆粒系的的反演結(jié)果和數(shù)據(jù)如圖1～2以及表1～2所示。

圖1 單峰窄分布顆粒系在不同噪聲強(qiáng)度下的反演結(jié)果Fig.1 Inversion results of unimodal narrow distribution particles under different noise intensities

由圖1(a)與表1數(shù)據(jù)所示，對于在噪聲強(qiáng)度為0.000 1時的單峰窄分布顆粒系，TTSVD算法和TSVD算法均能反演出與真實結(jié)果相同的PPS，比Tikhonov算法的結(jié)果更精確；同時，TTSVD結(jié)果的PSDE比Tikhonov的低0.001 2，比TSVD低0.000 1。這也就是說，在低噪聲的情況下TTSVD所選取的可靠部分加上不確定部分已經(jīng)近似替代了原矩陣，使得TTSVD反演結(jié)果與真實結(jié)果之間的擬合程度更優(yōu)于其他兩種算法；而非常不可靠部分的截斷使得修正后的矩陣獲得比Tikhonov更精確的結(jié)果。同樣的，對于單峰寬分布顆粒系也印證了這一解釋。如圖2(a)所示，在噪聲為0.000 1時的單寬峰顆粒系，TTSVD的PPSRE比Tikhonov低3.35%、比TSVD低0.67%；在PSDE方面，TTSVD結(jié)果也表現(xiàn)出與單窄峰顆粒系相類似的情況。這也說明對選取的不確定部分進(jìn)行修正以及對非常可靠部分保持不變的處理是非常有必要的，優(yōu)化了反演的精度以及平滑性。

圖2 單峰寬分布顆粒系在不同噪聲強(qiáng)度下的反演結(jié)果Fig.2 Inversion results of unimodal wide distribution particles under different noise intensities

表1 單峰窄分布顆粒系在不同噪聲強(qiáng)度下的反演數(shù)據(jù)Tab.1 Inversion data of unimodal narrow distribution particles under different noise intensities

表2 單峰寬分布顆粒系在不同噪聲強(qiáng)度下的反演數(shù)據(jù)Tab.2 Inversion data of unimodal wide distribution particles under different noise intensities

如圖1和圖2(b)、2(c)所示，隨著噪聲強(qiáng)度不斷增強(qiáng)，三種算法的結(jié)果均出現(xiàn)了不同程度的變化，其中以Tikhonov算法受噪聲的干擾最為嚴(yán)重，而TTSVD和TSVD算法受噪聲干擾的影響相對較小。相較于Tikhonov算法，隨著噪聲的不斷增強(qiáng)，TTSVD的PPSRE相較真實值變化不大，而Tikhonov算法的PPSRE也隨著噪聲強(qiáng)度增強(qiáng)而變大，在噪聲強(qiáng)度為0.010 0時，兩種算法的單寬峰顆粒系峰值粒徑相對誤差達(dá)到4.36%，單窄峰顆粒系峰值粒徑相對誤差達(dá)到5.62%。，Tikhonov算法已經(jīng)不能得到準(zhǔn)確的PPS。這說明，相較于將奇異值完全修正的Tikhonov算法，TTSVD的部分截斷與部分修正是完全有必要的。相較于TSVD算法，TTSVD和TSVD的PPSRE相差不大，且在單寬峰分布顆粒系TTSVD結(jié)果的PPSRE要優(yōu)于TSVD結(jié)果，在噪聲強(qiáng)度為0.010 0時，單寬峰顆粒系TTSVD算法的PPSRE要比TSVD的低5%；與此同時，不管噪聲強(qiáng)度如何變化，TTSVD算法的PSDE始終保持著比TSVD算法更低的值。這是由于TTSVD算法在截斷非常不可靠部分的小奇異值后，相較于Tikhonov算法受噪聲的擾動影響變小；確定部分的完全保留與不確定部分的修正，使得TTSVD算法能夠具有比Tikhonov和TSVD算法更低的PSDE，提高了Tikhonov、TSVD算法與真實結(jié)果的擬合度。

綜上所述，改進(jìn)的TTSVD算法能夠在單峰分布顆粒系的反演中得到比較精確且穩(wěn)定的結(jié)果。相較于Tikhonov算法，TTSVD具有更好的抗噪性與精確性，特別是噪聲強(qiáng)度為0.010 0時，峰值誤差至少降低了3%，粒度分布結(jié)果也更接近真實粒度分布情況；相較于TSVD算法，TTSVD算法反演結(jié)果具有更高的擬合度，在低噪聲的情況下具有更好的精確性。

3.2.2 雙峰顆粒系的反演結(jié)果與數(shù)據(jù)對比

本實驗中雙峰顆粒系是由兩種單峰顆粒系按照1∶1的光強(qiáng)比進(jìn)行混合而成，雙峰窄分布對應(yīng)的模擬系數(shù)為：u1=4.9，sigma1=3.1，u2=-3.9，sigma2=4.0，dmin=1，dmax=800；雙峰寬分布顆粒系對應(yīng)的模擬系數(shù)為：u1=3.0，sigma1=2.1，u2=-2.1，sigma2=2.2，dmin=1，dmax=800。兩種由不同顆粒系混合而成的雙峰分布顆粒系反演結(jié)果和數(shù)據(jù)如圖3～4以及表3～4所示。

圖3 雙峰窄分布顆粒系在不同噪聲強(qiáng)度下的反演結(jié)果Fig.3 Inversion results of bimodal narrow distribution particles under different noise intensities

表3 雙峰窄分布顆粒系在不同噪聲強(qiáng)度下的反演數(shù)據(jù)Tab.3 Inversion data of bimodal narrow distribution particles under different noise intensities

如圖3和圖4(a)所示，在噪聲強(qiáng)度為0.000 1時，三種算法均能得到比較精準(zhǔn)的雙峰顆粒系的峰值粒徑，其中又以TTSVD算法結(jié)果的PPSRE最小，擬合效果最好。由表3數(shù)據(jù)可知，在雙窄峰顆粒系中三種算法得到的第一個峰值粒徑完全一樣，在第二個峰值上TTSVD和TSVD算法比Tikhonov算法的PPSRE低0.85%；根據(jù)表4數(shù)據(jù)，TTSVD算法在雙寬峰顆粒系的PPSRE比TSVD算法低0.5%左右，比Tikhonov算法低1.5%～5.8%。這說明，在外部噪聲較小的情況下，TTSVD算法和TSVD算法對非常可靠部分奇異值的保留是很有必要的，提高了反演的精度。從粒度分布反演誤差PSDE的角度以及圖像雙峰的分辨率來看，寬峰顆粒系和窄峰顆粒系的規(guī)律基本一致，TTSVD算法結(jié)果的粒度分布誤差均低于TSVD和Tikhonov算法，與真實結(jié)果的擬合度較高，能夠較好地反映真實結(jié)果的粒度分布情況。

圖4 雙峰寬分布顆粒系在不同噪聲強(qiáng)度下的反演結(jié)果Fig.4 Inversion results of bimodal wide distribution particles under different noise intensities

表4 雙峰寬分布顆粒系在不同噪聲強(qiáng)度下的反演數(shù)據(jù)Tab.4 Inversion data of bimodal wide distribution particles under different noise intensities

如圖3和圖4(b)、4(c)所示，隨著噪聲強(qiáng)度的不斷增強(qiáng)，三種算法對顆粒粒度反演的結(jié)果不斷變差，特別是在噪聲強(qiáng)度為0.010 0時，三種算法已經(jīng)基本失去了第二種顆粒系的分布情況。相比較而言，TTSVD算法具有比Tikhonov算法和TSVD算法更好的結(jié)果。如圖3(b)所示，在噪聲強(qiáng)度為0.001 0時，TSVD算法反演結(jié)果在第一個顆粒系上的峰值準(zhǔn)確性要優(yōu)于TTSVD和Tikhonov算法，但其同時也丟失掉第二顆粒系信息；而TTSVD算法能夠同Tikhonov算法一樣獲取第二個峰的顆粒信息，且得到了比Tikhonov算法在第一峰值PPSRE上低1.54%、第二峰值上低5.63%的反演結(jié)果。與之相類似的是，在圖4(b)中，Tikhonov算法在0.001 0噪聲時取得了較噪聲強(qiáng)度0.000 1時更好的結(jié)果。出現(xiàn)這種情況均是因為施加噪聲隨機(jī)性較大以及L曲線選取的參數(shù)未能達(dá)到最優(yōu)從而導(dǎo)致Tikhonov和TTSVD算法反演結(jié)果受到影響，但與Tikhonov算法不同的是，TTSVD對非常不可靠部分奇異值的截斷處理使得該算法能夠取得比Tikhonov算法更好的結(jié)果，進(jìn)一步說明TTSVD算法對非常不確定部分奇異值的截斷處理是很有必要的。如圖3和圖4(c)所示，在噪聲強(qiáng)度為0.010 0時，TTSVD算法得到的第一個峰值顆粒系結(jié)果比Tikhonov和TSVD算法更準(zhǔn)確，同時在雙窄峰顆粒系上，能夠分辨出第二個顆粒系的存在情況。造成這種結(jié)果的原因是TSVD將不確定部分與不可靠部分的奇異值進(jìn)行了截斷，使得在反演中缺失部分有效數(shù)據(jù)，隨著噪聲強(qiáng)度增加截斷的奇異值就越多，所保留的有效信息也就越少，最終導(dǎo)致反演結(jié)果在高噪聲情況下失去第二種顆粒系的粒度分布情況；Tikhonov正則化算法雖然保留了大量有效信息，但是其濾子函數(shù)對矩陣數(shù)學(xué)模型中大小奇異值的處理不充分，使得小奇異值對噪聲變化非常敏感，大奇異值的變化使得結(jié)果對可用信息的處理效率降低。而TTSVD算法將小奇異值部分進(jìn)行劃分并分別處理，在盡可能保留有效信息的同時，降低了小奇異值對噪聲的放大作用，在一定程度上對Tikhonov和TSVD算法進(jìn)行了優(yōu)化。

綜合上述分析得出：改進(jìn)的TTSVD算法具有比TSVD算法、Tikhonov算法與原顆粒粒度分布更高的擬合度，對雙峰顆粒系的反演能夠得到比TSVD算法與Tikhonov算法更好的結(jié)果。TTSVD算法在低噪聲的情況下反演得到的結(jié)果精確度要高于TSVD算法與Tikhonov算法；在高噪聲的情況下，具有比Tikhonov算法更強(qiáng)的抗噪性、比TSVD算法更好的雙峰分辨率。

4 實驗數(shù)據(jù)的反演分析

為驗證該算法在顆粒粒度檢測應(yīng)用中的有效性，使用DLS實驗裝置獲取nm單峰分布的標(biāo)準(zhǔn)聚苯乙烯顆粒相關(guān)函數(shù)數(shù)據(jù)并進(jìn)行反演驗證。DLS裝置主要由波長為532 nm的綠色激光器、端窗式光電倍增管以及128通道的高速數(shù)字相關(guān)器組成，測試實驗溫度為27℃，散射角為90°，分散介質(zhì)選擇純凈水。根據(jù)動態(tài)光散射技術(shù)理論可知，該技術(shù)通過采用相關(guān)去噪法對獲取的光強(qiáng)信號進(jìn)行去噪，去噪效果與測量時間成正相關(guān)，測量時間越長去噪效果越好。而測量時間是采樣時間與數(shù)據(jù)長度的乘積，這就要求實驗檢測時的數(shù)據(jù)量越大越好。為了得到不同程度噪聲情況下的觀測數(shù)據(jù)，在采樣數(shù)約為2×106和2×105時分別獲取相關(guān)函數(shù)數(shù)據(jù)作為低噪聲與高噪聲下的觀測數(shù)據(jù)，并以TSVD、Tikhonov和TTSVD算法分別對實驗數(shù)據(jù)進(jìn)行反演，結(jié)果和數(shù)據(jù)如圖5和表5所示。

由圖5和表5可以看出，在采樣數(shù)量為2×106時，三種算法均能比較準(zhǔn)確地反演出顆粒的峰值粒徑情況，其中Tikhonov算法結(jié)果的峰值誤差為0.41%，粒度分布較寬；TTSVD和TSVD算法結(jié)果的峰值誤差為0.21%，粒度分布較窄。相較于采樣數(shù)量為2×106時的反演結(jié)果，在采樣數(shù)量為2×105時，TTSVD和TSVD算法仍能夠比較準(zhǔn)確地反演出顆粒粒徑峰值結(jié)果，其中TTSVD算法結(jié)果的峰值誤差保持不變，TSVD算法結(jié)果的峰值誤差增大到0.47%，而Tikhonov算法結(jié)果的粒徑峰值出現(xiàn)較大變化，峰值誤差增大5.65%。因此，TTSVD算法能夠更好反演出實際的顆粒粒度分布結(jié)果，驗證了模擬數(shù)據(jù)的結(jié)論。

圖5 350 nm顆粒在不同采樣數(shù)量下的反演結(jié)果Fig.5 Inversion results of 350 nm particles under different sampling numbers

表5 350 nm顆粒在不同采樣數(shù)量下的反演數(shù)據(jù)Tab.5 Inversion data of 350 nm particles under different sampling numbers

5 結(jié)論

在動態(tài)光散射數(shù)據(jù)的反演實驗的基礎(chǔ)上，結(jié)合Tikhonov正則化算法和TSVD正則化算法，提出一種將奇異值序列進(jìn)行區(qū)域劃分并分別處理的改進(jìn)正則化方法TTSVD。將奇異值序列劃分為非?？煽坎糠?、不確定部分以及非常不確定三部分，對三部分以不同的濾子函數(shù)進(jìn)行處理，解決了Tikhonov算法對所有奇異值進(jìn)行修正以及TSVD算法將所有小奇異值進(jìn)行完全截斷的缺陷。通過將原始顆粒粒度分布作為基準(zhǔn)，以改進(jìn)的正則化方法TTSVD和Tikhonov、TSVD算法分別在強(qiáng)度為0.000 1、0.001 0、0.010 0下的DLS數(shù)據(jù)反演進(jìn)行結(jié)果比對，確定新算法結(jié)果能夠有較強(qiáng)的抗噪性、較好的精確性以及與真實結(jié)果之間更好的擬合性。當(dāng)然由于計算存在隨機(jī)性，可能偶爾會出現(xiàn)其他方法某個參數(shù)更好的情況，但總體而言，TTSVD方法是一種可行的顆粒粒度反演方法。