黃雯 梁河 陶麗 姚晶娟 楊豪

摘要：以浙西某地的表層土壤為研究對(duì)象，采用地統(tǒng)計(jì)學(xué)方法和相關(guān)性分析對(duì)土壤重金屬特征進(jìn)行研究，利用潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)開展土壤污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，最終對(duì)研究區(qū)農(nóng)用地表層土壤重金屬元素進(jìn)行安全評(píng)估。結(jié)果表明，研究區(qū)表層土壤中Cd、Hg、Pb、Zn具有強(qiáng)烈的空間相關(guān)性，而Cr、Ni、As、Cu具有中等空間相關(guān)性。Cd-Pb-Zn、Cr-Ni等2類元素組合具有同源性特征，而其他元素不具有明顯的自然伴生關(guān)系;土壤pH值與各重金屬元素之間不存在明顯的相關(guān)性。土壤重金屬單項(xiàng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)表現(xiàn)為Hg>Cd>As>Pb>Cu>Cr>Zn>Ni，綜合潛在生態(tài)危害指數(shù)為126.57，生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)處于輕微水平。區(qū)內(nèi)大部分農(nóng)用地屬于優(yōu)先保護(hù)類土地，安全利用類土地占研究區(qū)面積的31.15%，嚴(yán)格管控類土地僅占研究區(qū)面積的4.23%。

關(guān)鍵詞：土壤重金屬;空間變異特征;相關(guān)性特征;風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià);安全性評(píng)估

中圖分類號(hào)：X53;X825

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：1002-1302（2020）16-0278-07

土壤是人類生存的物質(zhì)基礎(chǔ)，也是寶貴的不可再生資源。土壤重金屬污染是生態(tài)環(huán)境面臨的最嚴(yán)重的威脅之一，直接危害土壤生態(tài)系統(tǒng)、農(nóng)產(chǎn)品、地下水等，并通過食物鏈危害人體健康。2014年，國土資源部和環(huán)境保護(hù)部發(fā)布的公報(bào)顯示，我國土壤污染尤其是土壤重金屬污染問題嚴(yán)重，全國土壤重金屬總超標(biāo)率達(dá)到16.1%，工礦業(yè)、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)等人類活動(dòng)及土壤重金屬自然背景高是造成土壤重金屬污染或超標(biāo)的主要原因[1]。土壤重金屬污染具有高度的空間異質(zhì)性、污染來源的多樣性、隱蔽性及難以修復(fù)等特點(diǎn)[2]。因此，本研究在摸清土壤重金屬空間變異特征和相關(guān)性特征的基礎(chǔ)上，對(duì)土壤重金屬進(jìn)行潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的評(píng)價(jià)和安全性評(píng)估，以期為土壤環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)及持續(xù)開發(fā)利用和保持生態(tài)平衡研究奠定基礎(chǔ)。

1 研究區(qū)概況

研究區(qū)位于浙江省金衢盆地西部，錢塘江上游，地理坐標(biāo)為118°01′～119°20′E，28°14′～29°30′N，屬浙中盆地丘陵區(qū)，紅土丘陵量大面廣;地處中亞熱帶夏干冬濕區(qū)，冬季受大陸氣團(tuán)控制，夏季受海洋氣團(tuán)影響，冬夏長、春秋短，光熱充足，降水充沛，年均氣溫為17.2 ℃，年均降水量為1 620.7 mm，年均日照時(shí)數(shù)為1 713.2 h。區(qū)內(nèi)農(nóng)業(yè)生態(tài)環(huán)境良好，平原、丘陵、半山區(qū)、山區(qū)等農(nóng)區(qū)層次豐富，耕地面積約為 17 333 hm2，其中水田約15 333 hm2，旱地約 2 000 hm2，農(nóng)業(yè)資源豐富，適宜發(fā)展綠色農(nóng)業(yè)、特色農(nóng)業(yè)、精品農(nóng)業(yè)和優(yōu)質(zhì)農(nóng)產(chǎn)品生產(chǎn)，是浙江省的商品糧生產(chǎn)基地和農(nóng)業(yè)綜合開發(fā)重點(diǎn)區(qū)域。

2 樣品分析測試及研究方法

本次研究在研究區(qū)內(nèi)農(nóng)用地采集了耕作層（0～20 cm）土壤樣品，共計(jì)7 479個(gè);樣品采集采用梅花取樣法進(jìn)行組合，采用竹鏟采集耕作層土壤約2 kg。土壤樣品在室溫下自然風(fēng)干，碾磨過2 mm尼龍篩，裝至紙袋送交國土資源部杭州礦產(chǎn)資源監(jiān)督檢測中心測試分析。土壤重金屬采用HF-HNO3-HClO4體系消解后，采用電感耦合等離子體-質(zhì)譜法（ICP-MS）測定鎘（Cd）、鎳（Ni）、銅（Cu）等的含量;采用X熒光光譜法（XRF）測定鉻（Cr）、鉛（Pb）、鋅（Zn）等的含量;采用氫化物發(fā)生-原子熒光光譜法（HG-AFS）測定砷（As）的含量;采用冷蒸氣-原子熒光光譜法（CV-AFS）測定汞（Hg）的含量[3]。分析過程中加入國家標(biāo)準(zhǔn)土壤樣品（GSS-22）進(jìn)行分析質(zhì)量控制，試劑均采用優(yōu)級(jí)純。

使用SPSS 22.0軟件對(duì)試驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行描述性統(tǒng)計(jì)和相關(guān)性分析，并采用地統(tǒng)計(jì)學(xué)方法和GS+7.0軟件分析重金屬元素的空間變異特征[4]，最后利用潛在生態(tài)危害指數(shù)法和土壤環(huán)境質(zhì)量安全評(píng)估法對(duì)土壤重金屬進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)和安全評(píng)價(jià)，并使用MapGIS 6.7軟件繪制出土壤環(huán)境質(zhì)量安全評(píng)價(jià)圖。

3 結(jié)果與分析

3.1 土壤重金屬總體特征

使用SPSS 22.0軟件對(duì)土壤重金屬實(shí)測值進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，結(jié)果見表1。由表1可以看出，研究區(qū)土壤中As、Cd、Cu的含量高于浙江省土壤背景值[5]，Cr、Hg、Ni、Pb、Zn的含量低于浙江省土壤背景值。重金屬元素平均含量表現(xiàn)為Zn（91.84 mg/kg）>Cr（54.52 mg/kg）>Pb（41.99 mg/kg）>Cu（30.01 mg/kg）>Ni（20.35 mg/kg）>As（12.70 mg/kg）>Cd（0.32 mg/kg）>Hg（0.11 mg/kg）。

變異系數(shù)（CV）反映土壤重金屬樣本總體中各樣點(diǎn)之間的平均變異程度，其變異系數(shù)分級(jí)如下：CV>1.0，為強(qiáng)變異性;CV在0.1～1.0之間，為中等變異性;CV<0.1，為弱變異性[6]。8種土壤重金屬的變異程度表現(xiàn)為Cd>Pb>As>Zn>Hg>Cu>Ni>Cr，其中Cd、Pb、As和Zn的變異系數(shù)均為1.0以上，屬于強(qiáng)變異性，空間變異相對(duì)顯著，說明社會(huì)經(jīng)濟(jì)等人為因素對(duì)土壤重金屬污染指數(shù)影響較大;Hg、Ni、Cr、Cu屬于中等變異性，Ni和Cu的變異系數(shù)趨近，說明這2種元素受外界影響比較一致[7]。從數(shù)據(jù)特征看，研究區(qū)土壤重金屬污染主要受外源重金屬污染的影響。

3.2 土壤重金屬的空間變異特征

為研究研究區(qū)內(nèi)土壤重金屬的空間變異情況，利用GS+7.0軟件對(duì)8種重金屬元素半方差函數(shù)模型進(jìn)行擬合（表2），根據(jù)判定系數(shù)（r2）最小和回歸平方和（RSS）最大選取最優(yōu)的擬合模型[8]。

研究區(qū)土壤各重金屬元素的半方差函數(shù)擬合模型如圖1至圖8所示。塊金值與基臺(tái)值之比可以表明系統(tǒng)變量的空間相關(guān)性程度，若比值<25%，說明系統(tǒng)具有強(qiáng)烈的空間相關(guān)性;若比值在25%～75%之間，表明系統(tǒng)具有中等的空間相關(guān)性;若比值>75%，說明系統(tǒng)空間相關(guān)性很弱[9]。由表2可知，研究區(qū)內(nèi)土壤Cd、Hg、Pb、Zn塊金值與基臺(tái)值之比小于25%，具有強(qiáng)烈的空間相關(guān)性，說明這4種元素受土壤內(nèi)在屬性如成土母質(zhì)、土壤礦物及地形的影響較大;土壤中Cr、Ni、Cu、As的塊金值與基臺(tái)值之比介于25%～75%之間，表現(xiàn)出中等空間相關(guān)性，說明這些元素受到了土壤內(nèi)在因素如地質(zhì)背景和人為因素（如耕作措施、施肥、種植制度等）的共同作用[10-11]。變程表明隨機(jī)變量在空間上的自相關(guān)性尺度。研究區(qū)土壤8種重金屬元素的空間自相關(guān)范圍為1 350～38 030 m，該值遠(yuǎn)大于在小面積地球化學(xué)異常區(qū)內(nèi)進(jìn)行高密度采樣獲得的土壤元素含量半方差函數(shù)的變程[12]。其中Cr、Cd、Ni、Pb、Zn和As的空間自相關(guān)性尺度相對(duì)較大，而Hg和Cu的自相關(guān)性尺度較小，說明局部地區(qū)土壤中Cu、Hg受外界環(huán)境影響較大[13]，僅在變程范圍內(nèi)存在空間自相關(guān)性，超出此范圍，空間自相關(guān)性消失。

3.3 各重金屬之間以及與pH值的相關(guān)性特征

土壤重金屬來源復(fù)雜多樣，通過分析各重金屬元素含量的相關(guān)性，可以推測重金屬的來源是否相同。一般情況下，若元素間的含量顯著相關(guān)，說明它們出自同一污染源的可能性較大。在Pearson相關(guān)性系數(shù)計(jì)算基礎(chǔ)上，應(yīng)用SPSS 22.0軟件，采用組間聯(lián)結(jié)的方法對(duì)各變量間進(jìn)行聚類統(tǒng)計(jì)[14]，分析表層土壤元素組合特征。由圖9可知，組間聯(lián)結(jié)距離<5 時(shí)，顯示了Cd-Pb-Zn、Cr-Ni等2類元素的組合特征，顯示同源特征。組合特征可能與地質(zhì)背景有關(guān)[15]。

由表3可知，8種土壤重金屬元素中Pb-Cd、Zn-Cd、Zn-Pb和Cr-Ni的相關(guān)系數(shù)較高，為顯著正相關(guān)。其他重金屬元素相關(guān)系數(shù)較低，大多在 0.2～0.4之間，相關(guān)性不大，不具有明顯的自然伴生關(guān)系，說明污染的同源性可能性較低，因而可推測表層土壤中這些重金屬元素受人類活動(dòng)的影響，使外源重金屬元素進(jìn)入土壤中，進(jìn)而降低了各元素間的相關(guān)性。

多位專家學(xué)者的研究表明，土壤中pH值的大小影響著重金屬離子吸附-解吸的效果[16]。由表3可知，研究區(qū)土壤pH值與各金屬元素之間的相關(guān)系數(shù)均較小，說明研究區(qū)8種土壤重金屬與土壤pH值之間不存在顯著相關(guān)性，研究區(qū)的pH值與土壤重金屬之間的相關(guān)關(guān)系有待進(jìn)一步研究。

3.4 不同土壤類型的重金屬特征

由表4可知，紅壤、黃壤和石灰?guī)r土中全部或大部分重金屬元素含量高于全區(qū)均值，而粗骨土、潮土、水稻土和紫色土中大部分重金屬元素含量低于全區(qū)均值。這是由于紅壤、黃壤和石灰?guī)r土主要分布在低山丘陵區(qū)，由于風(fēng)化巖石地質(zhì)背景的影響，重金屬含量較高，而粗骨土、潮土、水稻土和紫色土主要分布在平原區(qū)，由于河流的沖刷作用帶走了部分重金屬，降低了重金屬含量[17]。

3.5 土壤重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

潛在生態(tài)危害指數(shù)法是由瑞典科學(xué)家Hkanson提出的[18]，本研究采用潛在生態(tài)危害指數(shù)法對(duì)研究區(qū)土壤重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)，其計(jì)算公式如下：

式中：RI為綜合潛在生態(tài)危害指數(shù);Eir為某單個(gè)重金屬i的潛在生態(tài)危害系數(shù);Tir為重金屬i的毒性響應(yīng)系數(shù)，各重金屬的毒性響應(yīng)系數(shù)分別為Cd=30、Hg=40、As=10、Pb=5、Cr=2、Ni=1、Cu=5、Zn=1;Cis為土壤重金屬i的實(shí)測平均值，mg/kg;Cin為重金屬i的參照背景值，即研究區(qū)土壤元素環(huán)境背景值[19-21]，mg/kg。表5為重金屬生態(tài)危害評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)。

綜上所述，利用潛在生態(tài)危害指數(shù)法對(duì)研究區(qū)土壤重金屬的潛在生態(tài)危害評(píng)價(jià)，結(jié)果見表6。由表6可知，研究區(qū)土壤重金屬總的生態(tài)危害程度屬于輕微，其中Cd和Hg的生態(tài)危害為中等，其他元素的生態(tài)危害均屬于輕微。通過計(jì)算各重金屬單項(xiàng)潛在生態(tài)危害指數(shù)與綜合潛在生態(tài)危害指數(shù)的比值[22]，得到其對(duì)綜合潛在生態(tài)危害的貢獻(xiàn)率，Hg對(duì)綜合潛在生態(tài)危害的貢獻(xiàn)率為39.50%，說明Hg是研究區(qū)土壤生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的主要來源。

3.6 土壤環(huán)境質(zhì)量安全評(píng)價(jià)

以影響土壤環(huán)境質(zhì)量安全的Cd、Hg、Pb、As、Cr、Ni、Cu、Zn等8種重金屬元素作為評(píng)估指標(biāo)，在對(duì)土壤重金屬地球化學(xué)等級(jí)評(píng)價(jià)的基礎(chǔ)上，按照GB15618—2018《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》[23]，對(duì)工作區(qū)農(nóng)用地表層土壤采樣點(diǎn)重金屬元素進(jìn)行安全評(píng)估，根據(jù)評(píng)估結(jié)果將其分為3類：優(yōu)先保護(hù)類，低于或等于風(fēng)險(xiǎn)篩選值;安全利用類，高于風(fēng)險(xiǎn)篩選值而低于或等于風(fēng)險(xiǎn)管制值;嚴(yán)格管控類，高于風(fēng)險(xiǎn)管制值。

根據(jù)上述土壤環(huán)境質(zhì)量安全類別劃定要求，研究區(qū)優(yōu)先類的保護(hù)土地面積為554.72 km2，分布在研究區(qū)大部地區(qū)，占調(diào)查區(qū)面積的64.62%（圖10），優(yōu)先保護(hù)類土地的耕地應(yīng)優(yōu)先劃為基本農(nóng)田，永久保護(hù);安全利用類土地的面積為267.43 km2，主要分布在研究區(qū)中部和北部，占調(diào)查區(qū)面積的31.15%，安全利用類土地的耕地應(yīng)加強(qiáng)土地質(zhì)量定期監(jiān)測工作，采取農(nóng)藝調(diào)控、替代種植等措施，降低農(nóng)產(chǎn)品超標(biāo)風(fēng)險(xiǎn);嚴(yán)格管控類土地的面積為 36.29 km2，主要分布在研究區(qū)北部，占調(diào)查區(qū)面積的4.23%，重度污染耕地嚴(yán)禁種植食用農(nóng)產(chǎn)品，應(yīng)逐步實(shí)施種植結(jié)構(gòu)調(diào)整和耕地修復(fù)計(jì)劃。

4 結(jié)論

研究區(qū)土壤重金屬元素平均含量從高到低依次為Zn（91.84 mg/kg）、Cr（54.52 mg/kg）、Pb（41.99 mg/kg）、Cu（30.01 mg/kg）、Ni（20.35 mg/kg）、As（12.70 mg/kg）、Cd（0.32 mg/kg）、Hg（0.11 mg/kg），土壤重金屬中As、Cd、Cu等元素的含量高于浙江省土壤背景值，Cr、Hg、Ni、Pb、Zn等元素的含量小于浙江省土壤背景值。

應(yīng)用GS+7.0軟件繪制研究區(qū)各元素的半方差函數(shù)，可知道土壤中Cd、Hg、Pb、Zn等具有強(qiáng)烈的空間相關(guān)性，表明這4種元素受土壤內(nèi)在屬性影響;Cr、Ni、Cu、As等具有中等強(qiáng)度的空間相關(guān)性，表明這4種元素由土壤內(nèi)在屬性和人為因素共同起作用。Hg和Cu的變程較小，說明這2種元素可能主要受到較小尺度因子的影響。

應(yīng)用SPSS 22.0軟件計(jì)算各金屬元素的Pearson相關(guān)性系數(shù)，可知8種土壤重金屬元素中Pb-Cd、Zn-Cd、Zn-Pb和Cr-Ni的相關(guān)系數(shù)較高，為顯著正相關(guān)。其他重金屬元素相關(guān)系數(shù)較低，大多在 0.2～0.4之間，相關(guān)性不大，不具有明顯的自然伴生關(guān)系。而土壤pH值與各金屬元素之間的相關(guān)系數(shù)均較小，說明研究區(qū)8種土壤重金屬元素含量與土壤pH值之間不存在顯著相關(guān)性。紅壤、黃壤和石灰?guī)r土由于風(fēng)化巖石地質(zhì)背景的影響，土壤重金屬元素含量高于全區(qū)均值，而粗骨土、潮土和水稻土受到?jīng)_刷作用和溶濾作用的影響，土壤重金屬含量低于全區(qū)均值。

土壤單項(xiàng)潛在生態(tài)危害指數(shù)從高到低分別是Hg、Cd、As、Pb、Cu、Cr、Zn、Ni。其中Cd和Hg的生態(tài)危害指數(shù)達(dá)到40以上，生態(tài)危害屬于中等，其他元素的生態(tài)危害均屬于輕微。綜合潛在生態(tài)危害指數(shù)為126.57，顯示研究區(qū)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)為輕微等級(jí)。

研究區(qū)優(yōu)先保護(hù)類土地面積為554.72 km2，分布在研究區(qū)大部分地區(qū)，應(yīng)優(yōu)先劃為基本農(nóng)田，永久保護(hù);安全利用類土地面積為267.43 km2，主要分布在研究區(qū)中部和北部，應(yīng)加強(qiáng)土地質(zhì)量定期監(jiān)測工作，降低農(nóng)產(chǎn)品超標(biāo)風(fēng)險(xiǎn);嚴(yán)格管控類土地面積為36.29 km2，主要分布在研究區(qū)北部，應(yīng)嚴(yán)禁種植食用農(nóng)產(chǎn)品并逐步開展耕地修復(fù)計(jì)劃。

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