亚洲免费av电影一区二区三区,日韩爱爱视频,51精品视频一区二区三区,91视频爱爱,日韩欧美在线播放视频,中文字幕少妇AV,亚洲电影中文字幕,久久久久亚洲av成人网址,久久综合视频网站,国产在线不卡免费播放

        ?

        改性的Ti/PbO2電極研究進展*

        2020-08-21 12:11:58王佳奕楊丹丹朱傳高王鳳武
        廣州化工 2020年15期
        關(guān)鍵詞:中間層鍍層催化活性

        王佳奕,張 媛,楊丹丹,朱傳高,徐 邁,王鳳武

        (1 安徽理工大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院,安徽 淮南 232001;2 安徽理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院,安徽 淮南 232001;3 淮南師范學(xué)院化學(xué)與材料工程學(xué)院,安徽 淮南 232038)

        電化學(xué)氧化技術(shù)具有高效、易操作性、反應(yīng)速度快和環(huán)境相容性好等特點,引起了人們廣泛的關(guān)注,經(jīng)過幾十年的發(fā)展,已經(jīng)可以有效降解有毒或難降解的有機污染物。對于電化學(xué)氧化技術(shù),眾所周知陽極材料對有機污染物的降解起著至關(guān)重要的作用。同時電極材料對電化學(xué)氧化過程的效率起著決定性的作用,同時它們也對反應(yīng)機理和途徑的有影響[1]。近年來,一些用于有機污染物電催化氧化的不同類型電極已經(jīng)被人們研究,如:鉑、石墨、硼摻雜金剛石(BDD)和各種金屬氧化物電極,如IrO2、RuO2、SnO2和PbO2。其中,PbO2和BDD電極因為它們擁有的高的氧化電位被認為是最有吸引力的“非活性”電極。BDD電極有良好的電化學(xué)穩(wěn)定性和較寬的放電電位窗口[2],然而BDD電極制備高成本,尤其是難以找到合適的基底來沉積金剛石層,從而限制了其大規(guī)模應(yīng)用。而PbO2因其電極具有成本低、電催化性能好、耐腐蝕性好、壽命長等眾多優(yōu)點,使其在電化學(xué)氧化過程中得到了廣泛的應(yīng)用,被認為是電化學(xué)氧化中最有前途的陽極材料[3]。二氧化鉛中Pb4+離子為最高價,具有前后氧化性,并且由于二氧化鉛中有氧空位使其具有類似金屬的良好導(dǎo)電性[4]。PbO2電極在水溶液中電解時具有析氧電位高,氧化能力強,耐蝕性好,導(dǎo)電性好,可通過大電流等特性,很早以前就在電解工業(yè)中替代當時的貴金屬鉑電極被用作陽極材料。然而早期的PbO2電極是通過直接氧化鉛形成的,沒有支撐的基體材料,造成其機械性能差,成本高且生產(chǎn)效率低。后來,研究人員將PbO2電沉積在鉑等金屬或石墨、碳、陶瓷等非金屬表面上??墒沁@些電極由于PbO2鍍層多孔,鍍層不均勻和附著力差等缺陷,在電化學(xué)過程中極其不穩(wěn)定阻礙了工業(yè)應(yīng)用。Ti具有較好的耐腐蝕性和一定的機械強度,與PbO2熱膨脹系數(shù)與相近,可以降低鍍層與界面之間的內(nèi)應(yīng)力。Ti/PbO2電極因具有良好的催化活性、高析氧電位、化學(xué)穩(wěn)定性好,價格低廉等優(yōu)點,被認為是最具有發(fā)展?jié)摿Φ年枠O材料[5]。然而,脆弱的PbO2涂層容易從Ti基體上剝落。因此,人們花費了大量的努力來改善PbO2電極的性能。已有研究發(fā)現(xiàn),在鈦基體上覆蓋一層導(dǎo)電的金屬或者氧化物作為底層阻止基體的鈍化,添加中間層的PbO2陽極可以提高電極的壽命和電催化活性。此外,電沉積將一些離子或顆粒引入到PbO2中,可以提高電極的穩(wěn)定性。本文從以上三個方面對Ti/PbO2電極改性進行簡單介紹。

        1 添加底層

        為了提高Ti與PbO2電極之間的結(jié)合力,需要在Ti與PbO2電極之間添加一個底層,以提高電極的催化活性和使用壽命。

        圖1 碳納米管/PbO2 陽極層層組裝制備機理[6]

        Sui等[6]在Ti基體上構(gòu)建SnO2-Sb為底層的新型碳納米管/PbO2陽極(圖1),研究發(fā)現(xiàn)碳納米管改性的Ti/PbO2其催化活性得到明顯改善,在電化學(xué)氧化實驗中,PCP-Na(5 mg/L)在電解5 min后就達到73.8%,而純Ti/PbO2只有9.9%。Zhou等[7]利用陽極氧化法制備出的二氧化鈦納米管(TiO2NTs),以TiO2納米管陣列為底層,SnO2-Sb為中間層,采用模板化電化學(xué)沉積法制備了形貌改性的3D多孔PbO2電極(圖2)。電化學(xué)測試結(jié)果表明,該電極的析氧電位為1.89 V,內(nèi)伏安電荷為14.48 mC·cm-2,優(yōu)于傳統(tǒng)的PbO2電極。3D多孔PbO2電極對吡咯、吡唑、四唑的電化學(xué)氧化及TOC去除率均優(yōu)于常規(guī)PbO2電極。

        圖2 TiO2-NTs底層(a); SnO2-Sb中間層(b);3D多孔PbO2活性層(c);Ti/PbO2電極(d)[7]

        2 構(gòu)建中間層

        為了增強PbO2電極的穩(wěn)定性和導(dǎo)電性,防止鍍層脫落并避免電解過程中Ti基體的鈍化。一般可以在底層與PbO2鍍層之間在添加中間層。例如加入石墨烯、a-PbO2等。Duan等[8]用石墨烯納米片作為中間層制備新型PbO2電極(圖3),研究了電化學(xué)氧化2-氯苯酚的性能。2-氯苯酚在新型電極上的電化學(xué)降解速率遠遠高于純Ti/PbO2電極。

        圖3 GNS-PbO2 電極的電鏡圖[8]

        Hu等[9]發(fā)現(xiàn)采用了熱分解的方法在Ti基體上涂覆一層質(zhì)地致密均勻的SnO2-Sb2O3也是一種很好的中間層,可有效的阻止了電解液滲透到Ti基體表面。另外,涂覆的錫銻層可以降低鍍層之間的內(nèi)應(yīng)力,進而提高PbO2電極的穩(wěn)定性和使用壽命。具有SnO2-Sb2O3中間層的Ti/ PbO2陽極可以提高陽極的電催化活性,但是隨著形貌變得更加致密,制備的電極電催化活性降低??梢缘贸龅慕Y(jié)論是,在SnO2-Sb2O3夾層表面均勻沉積二氧化鉛活性層,使電極表面保持緊湊的多孔結(jié)構(gòu)而不是覆蓋層間,這樣獨特的結(jié)構(gòu)有助于提升電極催化活性。

        3 表面摻雜

        圖4 PbO2(a);Co- PbO2電極(b);Nd-PbO2電極(c);e-PbO2電極(d) [12]

        在電化學(xué)沉積過程中,通過在電沉積液中摻雜電化學(xué)活性物質(zhì)的修飾來提高PbO2的化學(xué)穩(wěn)定性和電催化活性已經(jīng)成為眾多研究的重點,不僅可以改善電極表面的微觀結(jié)構(gòu)降低鍍層之間的內(nèi)應(yīng)力,同時還可以促進β-PbO2晶核的形成,使PbO2催化層顆粒更加均勻細化,提高催化活性面積和催化性能。目前主要的摻雜方法離子摻雜,顆粒摻雜和表面活性劑摻雜。曹等[10]研究發(fā)現(xiàn)摻雜F-可以使PbO2鍍層晶粒細小致密,降低鍍層內(nèi)應(yīng)力,電極壽命比純PbO2電極提高3倍。Shmychkova等[11]發(fā)現(xiàn)摻雜Bi3+能細化鍍層晶粒,提高電極穩(wěn)定性,由于Bi摻雜到PbO2晶格間隙減弱了Pb與氧的結(jié)合能,使改性后的PbO2電極氧化能力提高。

        喬齊晨等[12]利用電沉積法制備了Co、Nd和Ce摻雜的PbO2電極,如圖4所示,Co- PbO2電極表面有一定的改善。Nd和Ce-PbO2的表面更致密,呈不規(guī)則的錐體簇狀排列,導(dǎo)致表面粗糙。Nd摻雜PbO2電極具有較高的析氧電位(OEP)和較大的電催化活性面積,Ce摻雜PbO2電極具有較長的使用壽命,均能確定Nd和Ce摻雜PbO2電極的電催化活性更高。許多研究結(jié)果還表明,摻雜了稀土元素的PbO2電極具有較高的比表面積、較高的電子遷移率、較長的使用壽命、較好的耐腐蝕性能和優(yōu)良的降解性能。通過不同方法把納米級的顆粒與PbO2共沉積在Ti基體上,可以增加電極的機械強度,催化活性和穩(wěn)定性。王等[13]采用共沉積的方法將Y2O3、La2O3、CeO2摻雜到PbO2電極,使得電極表面晶粒排布更緊密,電催化氧化能力提高。姚等[14]采用陽極共沉淀法在含ZrO2納米顆粒的硝酸鉛鍍液中制備了PbO2-ZrO2納米復(fù)合電極,實驗結(jié)果表明,在二氧化鉛電沉積過程中加入ZrO2納米顆??梢燥@著提高納米復(fù)合電極的壽命。PbO2-ZrO2納米復(fù)合電極的形貌比PbO2電極更致密、更精細,同時析氧過電位明顯高于PbO2電極。表面活性劑摻雜,例如聚乙烯吡咯烷酮(PVP)能提高PbO2的疏水性能;聚四氟乙烯(PTFE)可以細化鍍層晶粒,提高電極穩(wěn)定性;十二烷基硫酸鈉(SDS)能提高PbO2電極穩(wěn)定性。

        4 結(jié) 語

        為了提高PbO2電極的電催化氧化活性及穩(wěn)定性對其自身進行修飾改性,從對基體的改性,添加中間層和表面活性層摻雜等方面出發(fā),對PbO2電極的性能進行了深入研究,旨在快速簡單地制備出具有高活性、高穩(wěn)定性的二氧化鉛電極,提高有機污染物的電催化降解效率,以真正實現(xiàn)其作為工業(yè)陽極材料而被用于電化學(xué)氧化處理工業(yè)有機污染物中。

        猜你喜歡
        中間層鍍層催化活性
        兩種Ni-Fe-p鍍層的抗氫氟酸腐蝕性能比較
        Ni-P-SiC復(fù)合鍍層性能的研究
        超薄金剛石帶鋸鍍層均勻性研究
        鎳基高溫合金TLP擴散焊中間層材料研究進展
        焊接(2016年8期)2016-02-27 13:05:10
        B含量對IC10合金TLP焊接用中間層材料及接頭組織的影響
        焊接(2016年6期)2016-02-27 13:04:55
        稀土La摻雜的Ti/nanoTiO2膜電極的制備及電催化活性
        環(huán)化聚丙烯腈/TiO2納米復(fù)合材料的制備及可見光催化活性
        Fe3+摻雜三維分級納米Bi2WO6的合成及其光催化活性增強機理
        LaCoO3催化劑的制備及其在甲烷催化燃燒反應(yīng)中的催化活性
        社會中間層建設(shè)與活動機制網(wǎng)研究
        曰日本一级二级三级人人| 国产精品九九热| 在线观看极品裸体淫片av| 91九色视频在线国产| 草草地址线路①屁屁影院成人| 国产乱妇乱子视频在播放| 精品久久杨幂国产杨幂| 久久国产精品不只是精品 | www.91久久| 女人天堂国产精品资源麻豆| 国产精品女同久久久久电影院| 久久久无码精品亚洲日韩蜜臀浪潮| 精品人妻系列无码一区二区三区 | 国产成人综合久久精品免费| 天堂AV无码AV毛片毛| av网站国产主播在线| 久久不见久久见免费影院| 亚洲女人被黑人巨大进入| 久久中文字幕久久久久91| 久久国产精品一区av瑜伽| 天天爽夜夜爱| 亚洲区小说区图片区qvod伊 | 亚洲色图专区在线观看| 超碰cao已满18进入离开官网| 福利在线国产| 小草手机视频在线观看| 亚洲国产精品美女久久| 欧妇女乱妇女乱视频| 精品国产一区二区三区香蕉| 区一区二区三免费观看视频| 亚洲av日韩av天堂久久| 欧美日韩亚洲成人| 大又黄又粗又爽少妇毛片| 人与人性恔配视频免费| 国产精品麻豆aⅴ人妻| 日本丰满少妇高潮呻吟| 国产女主播一区二区三区| 激情综合色综合啪啪五月丁香 | 国产不卡一区在线视频| 国产乱人伦偷精品视频免观看| 中日韩精品视频在线观看|