馬 龍 田立朝 馬燕云,2 呂中良 韓 鵬 彭 猛 楊曉虎張國(guó)博 李宵宵 單 飛

1（國(guó)防科技大學(xué) 文理學(xué)院 長(zhǎng)沙 410073）

2（上海交通大學(xué) IFSA協(xié)同創(chuàng)新中心 上海 200240）

為了在源頭上遏制核輻射恐怖襲擊，需要對(duì)特殊核材料（Special nuclear materials）實(shí)施有力監(jiān)管。為有效監(jiān)測(cè)特殊核材料的非法流轉(zhuǎn)，各個(gè)國(guó)際邊境口岸均安裝了輻射門(mén)禁監(jiān)測(cè)系統(tǒng)［1-2］（Radiation portal monitor systems）。由于3He正比計(jì)數(shù)管具有高中子探測(cè)效率和強(qiáng)n/γ甄別能力等優(yōu)勢(shì)，3He正比計(jì)數(shù)管在輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)中被廣泛用于特殊核材料自發(fā)裂變中子監(jiān)測(cè)。

3He有很高的熱中子吸收截面（5 530 b）以及很低的γ靈敏度，通常被認(rèn)為是中子探測(cè)的理想介質(zhì)。近些年，3He氣體資源的短缺已經(jīng)成為一個(gè)逐年加劇的問(wèn)題，亟需研制出新的中子探測(cè)器用在核材料監(jiān)測(cè)系統(tǒng)中來(lái)替代3He正比計(jì)數(shù)管［3］。6Li、10B、157Gd由于其具有高的熱中子吸收截面而被廣泛用于3He替代型中子探測(cè)器的轉(zhuǎn)換體。157Gd有極高的熱中子反應(yīng)截面（240 000 b），但中子被捕獲后，會(huì)發(fā)射出多個(gè)不同能量的γ射線和三個(gè)不同能量的內(nèi)轉(zhuǎn)換電子，致使其n/γ射線甄別能力較差；10B具有較高的熱中子吸收截面（3 840 b），但由于其核反應(yīng)釋放的次級(jí)帶電粒子攜帶動(dòng)能較低，僅2.8 MeV（4%）或2.31 MeV（96%）［4］，在10B中的射程較短。因此，10B轉(zhuǎn)換層只能做得很薄，導(dǎo)致探測(cè)器結(jié)構(gòu)及電子學(xué)構(gòu)成比較復(fù)雜；盡管6Li的熱中子吸收截面較低（940 b），但是由于其次級(jí)粒子攜帶動(dòng)能較高（4.8 MeV）［4］，在6Li中的射程較長(zhǎng)，6Li轉(zhuǎn)化層的厚度可顯著增加，從而減少轉(zhuǎn)換層層數(shù)，大大簡(jiǎn)化探測(cè)器結(jié)構(gòu)，提高其工作穩(wěn)定性。

碲化鎘（CdTe）作為一種寬禁帶半導(dǎo)體在太陽(yáng)電池中具有廣泛的應(yīng)用，具有制作工藝成熟、成本低、尺寸靈活等優(yōu)點(diǎn)。美國(guó)托萊多大學(xué)（The University of Toledo）在2018年提出，將CdTe半導(dǎo)體薄膜和6Li薄膜結(jié)合來(lái)實(shí)現(xiàn)中子探測(cè)的想法［5］，這種新型探測(cè)器通過(guò)多層探測(cè)單元的疊加，可實(shí)現(xiàn)高中子探測(cè)效率，同時(shí)由于CdTe半導(dǎo)體層很?。ā?0 μm），該結(jié)構(gòu)探測(cè)器將具有γ靈敏度低的天然優(yōu)勢(shì)。

為了滿足國(guó)內(nèi)對(duì)于新型特殊核材料監(jiān)測(cè)系統(tǒng)的研制需求，本文對(duì)該結(jié)構(gòu)中子探測(cè)器的物理性能以及探測(cè)器關(guān)鍵結(jié)構(gòu)參數(shù)、中子慢化材料等進(jìn)行模擬，提出了優(yōu)化設(shè)計(jì)方案和優(yōu)化參數(shù)，相關(guān)工作可以為后續(xù)探測(cè)器樣機(jī)的制作及應(yīng)用于輻射門(mén)禁監(jiān)測(cè)系統(tǒng)的研究提供參考依據(jù)。

1 探測(cè)器物理建模與工作原理

探測(cè)器由多個(gè)基本探測(cè)單元疊加構(gòu)成，基本探測(cè)單元如圖1所示，探測(cè)單元采用高豐度6Li金屬薄膜作為中子轉(zhuǎn)換介質(zhì)，兩側(cè)采用成熟的CdTe太陽(yáng)能電池核心結(jié)構(gòu)作為中子與6Li反應(yīng)產(chǎn)物的吸收層。除了6Li薄膜，還包括由CdTe半導(dǎo)體與CdS半導(dǎo)體構(gòu)成的PN結(jié)（能量吸收層）、背接觸層（降低CdTe和金屬電極的接觸勢(shì)壘）、TCO層（透明導(dǎo)電氧化層，作為信號(hào)引出層）以及玻璃襯底（防止污染和相鄰探測(cè)單元的帶電粒子互相影響）［6］。

圖1 6Li+CdTe中子探測(cè)器的結(jié)構(gòu)Fig.1 Structure of6Li+CdTe neutron detector

中 子 被6Li薄 膜 吸 收（n+6Li→4He+3H+4.79 MeV）后，產(chǎn)生的4He粒子和3H粒子向相反方向運(yùn)動(dòng)，分別進(jìn)入兩側(cè)CdS/CdTe半導(dǎo)體PN結(jié)中，通過(guò)電離作用產(chǎn)生大量電子-空穴對(duì)，電子、空穴在CdS/CdTe靈敏區(qū)內(nèi)電場(chǎng)作用下定向漂移，并在TCO層產(chǎn)生感應(yīng)信號(hào)，采用后端電子學(xué)記錄即可實(shí)現(xiàn)中子測(cè)量。

2 探測(cè)器的結(jié)構(gòu)參數(shù)模擬

6Li金屬薄膜和CdS/CdTe半導(dǎo)體薄膜厚度是影響探測(cè)器中子探測(cè)效率、γ靈敏度的關(guān)鍵參數(shù)，模擬計(jì)算了該參數(shù)最佳取值。通過(guò)SRIM2013軟件計(jì)算得到4He粒子（2.05 MeV）在6Li和CdTe中的射程分別為29.10 μm和6.44 μm，3H粒子（2.75 MeV）在6Li和CdTe中的射程分別為117.00 μm和35.40 μm，可以推斷出最終理想的6Li厚度和CdTe厚度都在幾十微米量級(jí)。

利用MCNP6軟件［7］，按照?qǐng)D1所示的結(jié)構(gòu)進(jìn)行1∶1物理建模，源項(xiàng)采用單方向入射的電源，中子能量為0.025 eV，模擬計(jì)算6Li+CdTe中子探測(cè)器的本征探測(cè)效率。本文使用F8卡［8］計(jì)算點(diǎn)源發(fā)出的熱中子被吸收后產(chǎn)生的次級(jí)帶電粒子在CdS/CdTe吸收層中的能量沉積分布。為了確保模擬計(jì)算結(jié)果的不確定度足夠小，每次模擬計(jì)算中運(yùn)行的中子數(shù)不少于1×108個(gè)。

2.1 CdTe薄膜的最佳厚度

因?yàn)?He粒子的射程較短，只有極少數(shù)的4He粒子能穿透Li層進(jìn)入到CdTe中，所以我們只模擬3H粒子在CdTe的沉積情況來(lái)確定CdTe的最佳厚度。設(shè) CdTe密度為 6.38 g?cm-3，取 CdTe薄膜的厚度為2 μm、5 μm、8 μm、10 μm、15 μm、20 μm，模擬得到中子探測(cè)器對(duì)能量為2.75 MeV3H粒子的響應(yīng)情況，從而確定出一個(gè)最佳的CdTe厚度。模擬結(jié)果如圖2所示，隨著CdTe厚度增加，CdTe中3H粒子沉積能量增加，相應(yīng)的電子-空穴對(duì)數(shù)目將隨之增加，輸出信號(hào)幅度增加，有利于信號(hào)采集。但由于天然鎘中113Cd同位素與中子的反應(yīng)截面較大，導(dǎo)致中子進(jìn)入6Li薄膜之前會(huì)在CdTe中損失掉，因此CdTe的厚度并不能太大。

圖2 3H入射到不同厚度CdTe的探測(cè)器中能量沉積Fig.2 Energy deposition of3H incident on detectors with different thicknesses of CdTe

在實(shí)際操作中為了剔除電子學(xué)噪聲以及γ射線的干擾，會(huì)設(shè)置一定的能量閾值，CdTe的厚度應(yīng)至少滿足3H沉積能量大于設(shè)定閾值（與γ信號(hào)區(qū)分開(kāi)，取300 keV）時(shí)的最小厚度。當(dāng)CdTe吸收層的厚度大于8 μm時(shí)，99.25%粒子沉積能量大于300 keV?？紤]CdTe吸收層的PN結(jié)內(nèi)少量電子-空穴對(duì)會(huì)發(fā)生復(fù)合效應(yīng)［9］而不能被完全收集，導(dǎo)致實(shí)際的能量沉積效果要差于模擬的結(jié)果，實(shí)驗(yàn)中留有一定的裕度，CdTe厚度取10 μm較為合理，后續(xù)模擬中均采用10 μm。

2.2 6Li薄膜的最佳厚度

將CdTe吸收層的厚度固定為10 μm，設(shè)6Li豐度為100%、密度為0.534 g?cm-3，模擬計(jì)算得到基本探測(cè)單元層數(shù)以及6Li薄膜厚度對(duì)中子探測(cè)效率的影響，如圖3所示。對(duì)于相同的探測(cè)單元層數(shù)，隨著6Li薄膜厚度的增加，探測(cè)效率都呈現(xiàn)先增加后減少的趨勢(shì)。這是因?yàn)樵?Li薄膜厚度較小時(shí)，隨著6Li厚度的增加，對(duì)熱中子的吸收就更充分，致使探測(cè)效率增加。但當(dāng)厚度增加到一定程度時(shí)，吸收熱中子產(chǎn)生的4He粒子和3H粒子無(wú)法穿透6Li薄膜進(jìn)入CdTe吸收層，反而使探測(cè)效率有所下降，6Li薄膜的最佳厚度隨著基本探測(cè)單元數(shù)目的增加而減小。6層6Li+CdTe探測(cè)單元疊加時(shí)，6Li薄膜最佳厚度為60 μm，探測(cè)效率達(dá)到51.86%，高于或與其他3He替代型中子探測(cè)器相當(dāng)［10-14］。

圖3 熱中子探測(cè)效率隨6Li厚度變化曲線Fig.3 Variation curve of thermal neutron detection efficiency with6Li thickness

2.3 γ靈敏度

由于中子場(chǎng)中通常會(huì)有大量的γ射線存在，因此要求中子探測(cè)器對(duì)γ射線具有極低的靈敏度。為了減少γ射線對(duì)中子測(cè)量的干擾，模擬計(jì)算了探測(cè)器對(duì)γ放射源137Cs的響應(yīng)情況。6Li薄膜厚度取60 μm，CdTe薄膜的厚度分別取2 μm、5 μm、8 μm、10 μm、15 μm、20 μm，模擬結(jié)果如圖4所示。從圖4可以看出，中子探測(cè)器對(duì)γ射線響應(yīng)的能量區(qū)間絕大多數(shù)為0～0.3 MeV。CdTe厚度取10 μm時(shí)，將能量閾值設(shè)為300 keV，γ靈敏度僅為9.00×10-7，可以滿足實(shí)際需求。如果適當(dāng)提高能量閾值，則γ靈敏度將會(huì)進(jìn)一步降低，且從圖2中3He的沉積能量分布可以看出，對(duì)中子的探測(cè)則幾乎沒(méi)有影響。

圖4 γ射線137Cs入射到不同厚度CdTe的探測(cè)器中能量沉積Fig.4 Energy deposition of γ ray137Cs incident on detectors with different thicknesses of CdTe

2.4 慢化材料及最佳厚度

特殊核材料自發(fā)裂變釋放的中子為快中子，而6Li與中子反應(yīng)截面隨著中子能量增加而急劇下降。因此，為了提高對(duì)快中子的響應(yīng)（相同中子通量情況下，獲得盡量多的中子脈沖信號(hào)），通常需要在探測(cè)器周圍放置一定厚度的慢化體，既可將入射快中子充分慢化，又可將穿透探測(cè)器的中子散射再次進(jìn)入探測(cè)器靈敏體積而提高探測(cè)幾率。

圖5 中子慢化體示意圖Fig.5 Schematic of neutron moderator

模擬選取了三種不同材料——聚乙烯、水和石墨［15］對(duì)中子慢化層、中子反射層進(jìn)行填充效果。源項(xiàng)采用平均能量為2.16 MeV的252Cf自發(fā)裂變中子譜，模擬結(jié)果如圖6所示。

圖6 探測(cè)器對(duì)252Cf響應(yīng)隨中子慢化層厚度(a)和反射層(b)厚度的變化關(guān)系Fig.6 Detector response to252Cf as a function of neutron moderation layer thickness(a)and neutron reflection layer thickness(b)

如圖6（a）所示，聚乙烯對(duì)于中子的慢化效果最好，水次之，石墨則較差，且密度越大的聚乙烯，慢化效果越好。聚乙烯含氫量最高，且方便獲得、易機(jī)械加工、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，因此，高密度聚乙烯較適于用作探測(cè)器的慢化層材料，且1.1 g?cm-3的聚乙烯厚度為6 cm時(shí)，中子探測(cè)靈敏度接近最大值。而圖6（b）表明，石墨對(duì)中子的反射效果最好，聚乙烯次之，水最差，且密度越大的石墨，反射效果越好。在實(shí)際應(yīng)用中，石墨經(jīng)濟(jì)成本較高，所以仍采用聚乙烯為中子反射材料。當(dāng)聚乙烯厚度為10～14 cm時(shí)，中子探測(cè)靈敏度接近最大值。綜上考慮，探測(cè)器前置慢化材料選用6 cm的聚乙烯，后置反射層選用10 cm的聚乙烯。由于探測(cè)器靈敏體積較薄，從側(cè)方進(jìn)入探測(cè)器的中子數(shù)微乎其微，所以側(cè)面可采用與散射體相同的材料。

2.5 輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

輻射門(mén)禁監(jiān)測(cè)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)示意圖如圖7所示（圖片引自深圳施朗特輻射防護(hù)有限公司SLT-50000通道式車輛放射性監(jiān)測(cè)系統(tǒng)示意圖）。根據(jù)中國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)化管理委員會(huì)2009年發(fā)布的放射性物質(zhì)和特殊核材料監(jiān)測(cè)系統(tǒng)（GB/T 24246—2009）［16］，將中子源強(qiáng)為12 000 s-1（1±0.2）的252Cf中子標(biāo)準(zhǔn)試驗(yàn)源置于車輛監(jiān)測(cè)系統(tǒng)兩探測(cè)立柱（間距5 m）間，且與探測(cè)立柱（地面上方0.5～4.5 m）幾何中心等高時(shí)，中子靜態(tài)探測(cè)效率應(yīng)滿足每個(gè)探測(cè)立柱產(chǎn)生的源計(jì)數(shù)率不小于8 s-1（100%±20%）的要求。模擬計(jì)算了不同面積的探測(cè)系統(tǒng)對(duì)強(qiáng)度為12 000 s-1的252Cf中子標(biāo)準(zhǔn)試驗(yàn)源的響應(yīng)，結(jié)果如圖8所示。當(dāng)探測(cè)系統(tǒng)的高度為4 m（地面上方0.5～4.5 m），寬度為32 cm（裸探測(cè)器寬度12 cm+兩側(cè)慢化體厚度10 cm×2）時(shí)，每個(gè)探測(cè)立柱的計(jì)數(shù)率為8.09 s-1，滿足放射性物質(zhì)和特殊核材料監(jiān)測(cè)系統(tǒng)的標(biāo)準(zhǔn)。

圖7 輻射門(mén)禁監(jiān)測(cè)系統(tǒng)示意圖Fig.7 Structure of radiation access control monitoring system

圖8 不同探測(cè)系統(tǒng)寬度對(duì)應(yīng)的計(jì)數(shù)率Fig.8 Counting rates of different detection system widths

模擬計(jì)算源強(qiáng)為12 000 s-1的252Cf中子源經(jīng)過(guò)寬度為32 cm的監(jiān)測(cè)裝置時(shí)，距探測(cè)系統(tǒng)中心線不同位置時(shí)的計(jì)數(shù)率，如圖9所示，放射源位于探測(cè)器的中心位置時(shí)，系統(tǒng)源計(jì)數(shù)率為8.09 s-1，滿足設(shè)計(jì)需求。

圖9 距探測(cè)系統(tǒng)中心線不同距離對(duì)應(yīng)的計(jì)數(shù)率Fig.9 Counting rates at different distances from the centerline of the detection system

3 結(jié)語(yǔ)

本文利用MCNP6程序?qū)σ环N基于6Li+CdTe的多層新型中子探測(cè)器開(kāi)展了模擬研究。建立了該探測(cè)器的物理模型，從提高6Li+CdTe中子探測(cè)器熱中子探測(cè)效率和降低γ靈敏度角度考慮，模擬獲得了不同探測(cè)單元層數(shù)時(shí)6Li轉(zhuǎn)換層、CdTe能量吸收層的最佳厚度。針對(duì)特殊核材料門(mén)禁式監(jiān)測(cè)系統(tǒng)需求，對(duì)探測(cè)器面積及中子慢化材料的影響進(jìn)行了模擬計(jì)算，提出了輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)設(shè)計(jì)方案，為后期探測(cè)樣機(jī)制作奠定了理論基礎(chǔ)。結(jié)果表明：新型大面積6Li+CdTe中子探測(cè)器具高探測(cè)效率、低γ靈敏度及可與3He相比擬的特點(diǎn)，可滿足特殊核材料門(mén)禁式監(jiān)測(cè)系統(tǒng)需求。