李冬國 周雪梅 劉桂民

（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 上海201800）

熔鹽反應(yīng)堆是以熔融狀態(tài)混合鹽做為反應(yīng)堆裂變?nèi)剂?，液態(tài)高溫熔鹽同時(shí)充當(dāng)反應(yīng)堆主冷卻劑。熔鹽堆具備安全性高、結(jié)構(gòu)簡單、大功率密度、熱電高轉(zhuǎn)化比（～45%）、負(fù)反應(yīng)性溫度系數(shù)大、燃料可在線添料和后處理、可燃燒乏燃料和對(duì)核廢料進(jìn)行嬗變處理、可充分利用釷鈾資源和反應(yīng)堆易裂變核素高增殖等優(yōu)點(diǎn)。缺點(diǎn)是高溫熔鹽對(duì)結(jié)構(gòu)材料耐腐蝕性要求比較高。

熔鹽反應(yīng)堆起源于美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室（Oak Ridge National Laboratory，ORNL），20世紀(jì)50～70年代ORNL進(jìn)行了熔鹽反應(yīng)堆實(shí)驗(yàn)7.4 MW功 率 MSRE（Molten Salt Reactor Experiment）［1-5］、260 MWe氯鹽快堆實(shí)驗(yàn)［6］和熔鹽增殖堆概念設(shè)計(jì)［7］。近年來熔鹽快堆概念設(shè)計(jì)和研發(fā)有：國內(nèi)雙流體冷卻方案［8］、乏燃料在熔鹽快堆中的利用［9］以及錒系核素嬗變處理［10］；英國和德國的燃料鹽與冷卻劑分離式熔鹽快堆概念設(shè)計(jì)［11-12］、法國的雙熔鹽冷卻概念設(shè)計(jì)［13］以及美國氯鹽快堆概念設(shè)計(jì)［14］等。

本文重點(diǎn)關(guān)注熔鹽快堆中鈾钚燃料循環(huán)238U到239Pu的增殖性能。采取雙流分區(qū)技術(shù)方案，即裂變和增殖熔鹽燃料隔離分區(qū)、兩熔鹽流體同時(shí)做主回路冷卻劑，并利用高溫下氟化和氯化混合熔鹽中的重金屬鹽高溶解度特點(diǎn)，對(duì)影響反應(yīng)堆增殖比的物理量進(jìn)行分析，以獲得可行的高增殖比熔鹽燃料方案。所有模擬計(jì)算均采用國際上通用SCALE反應(yīng)堆設(shè)計(jì)軟件。

1 核燃料增殖

我們?cè)谖墨I(xiàn)［15］中簡述了Th-U燃料循環(huán)增殖原理和方式，對(duì)于U-Pu燃料循環(huán)，也有類似途徑。能量高于一定閾值的中子，可以被238U（或232Th）俘獲，并通過一系列β衰變生產(chǎn)易裂變核素239Pu（或233U），從而實(shí)現(xiàn)核燃料增殖目的。通常把反應(yīng)堆中238U到239Pu核素演化過程稱為鈾钚燃料循環(huán)，反應(yīng)鏈如下［16-17］：

易裂變核233U、235U和239Pu每吸收一個(gè)中子后，釋放的平均中子數(shù)η隨中子能量變化如圖1所示［15-16］。 圖 1 中 數(shù) 據(jù) 由 美 國 ENDF（Evaluated Nuclear Date File）核數(shù)據(jù)庫的U和Pu截面加工而成。在快中子能區(qū)，239Pu的η值大于2，而且隨中子能量上升很快，核裂變反應(yīng)將有一個(gè)多余中子可以提供給238U（或232Th）增殖來獲取239Pu（或233U）［15-17］。這意味在熔鹽快堆中，存在著鈾钚燃料循環(huán)的高增殖可能。

圖1 有效裂變中子數(shù)隨中子能量變化Fig.1 Changes of effective fission neutron number with neutron energy

2 熔鹽燃料選取

作為核燃料U和Pu的載體，我們選取三種化學(xué)穩(wěn)定性好的LiF、NaF和NaCl鹽，相應(yīng)燃料方案分別為 LiF+PuF4+UF4、NaF+PuF4+UF4以及 NaCl+PuCl3+UCl3，分別標(biāo)記為LiF+PuF4、NaF+PuF4以及NaCl+PuCl3。燃料中的239Pu占比很小，熔鹽的密度、膨脹系數(shù)等物理性質(zhì)主要由各自的基鹽（LiF+UF4、NaF+UF4以及NaCl+UCl3）來決定。

圖2 鈾在熔鹽中的溶解度和溫度相圖Fig.2 Phase diagram of solubility and temperature of uranium in molten salt

基鹽中重金屬HM摩爾濃度和溫度相圖如圖2所示［18-21］，密度隨溫度和重金屬摩爾濃度變化見圖3和圖4。結(jié)合熔鹽相圖2，對(duì)LiF+PuF4和NaCl+PuCl3兩種燃料方案，選取600℃熔點(diǎn)，熔鹽平均工作溫度選在700℃，預(yù)留100℃空間；對(duì)熔點(diǎn)較高的NaF+PuF4熔鹽，選取700℃熔點(diǎn)，平均工作溫度800℃。三種熔鹽在各自平均工作溫度下的密度和熱膨脹系數(shù)，見表1。

圖3 熔鹽密度隨溫度變化Fig.3 Changes of molten salt density with temperature

圖4 熔鹽密度隨重金屬摩爾濃度變化Fig.4 Changes of molten salt density with heavy metal molar concentration

3 熔鹽反應(yīng)堆幾何結(jié)構(gòu)

熔鹽快堆的堆本體簡化模型結(jié)構(gòu)見圖5。反應(yīng)堆從內(nèi)到外分為裂變?nèi)埯}燃料區(qū)（直徑FD和高260 cm）、哈氏合金隔離層（厚度1 cm）、增殖熔鹽燃料區(qū)（氟鹽方案增殖區(qū)厚度BT=40 cm，氯鹽方案BT=55 cm）、ZrC中子反射層（厚度5 cm）、B4C中子吸收層（厚度30 cm）、哈氏合金外殼（厚度3 cm）。整個(gè)反應(yīng)堆模型采用中部為圓柱體、頂?shù)诪榘霗E球的近立方柱結(jié)構(gòu)。12根哈氏合金控制棒套管在離中心軸100 cm處環(huán)形均勻分布，套管外徑7 cm、壁厚3 mm，底部與裂變區(qū)的半橢球底部平齊。

表1 熔鹽物理參數(shù)Fig.1 Physical parameters of molten salt

圖5 熔鹽增殖快堆示意圖Fig.5 Schematic diagram of molten salt breeder fast reactor

表2 反應(yīng)堆物理參數(shù)Table 2 Reactor physical parameters

4 計(jì)算和分析

4.1 反應(yīng)堆物理參數(shù)

反應(yīng)堆的增殖能力通常用增殖比（Breeding Ratio，BR）來表示，它反映了堆中易裂變核燃料的增殖能力［15-17］。BR計(jì)算公式為：

式中：Rc和Ra分別表示核素的中子俘獲反應(yīng)率和中子吸收反應(yīng)率。

為了簡化計(jì)算，同一熔鹽方案中，裂變?nèi)埯}和增殖熔鹽采用相同重金屬摩爾濃度，物理參數(shù)見表2。三種方案的溫度反應(yīng)性系數(shù)分別是-5.16×10-5K-1、-5.80×10-5K-1和-11.61×10-5K-1，均為溫度負(fù)反饋。初始臨界時(shí)，LiF+PuF4、NaF+PuF4和NaCl+PuCl3三種熔鹽燃料方案的增殖比BR分別是1.067、1.065和1.460。在反應(yīng)堆帶輸出功率運(yùn)行時(shí)，動(dòng)態(tài)BR值比臨界值稍低。

影響熔鹽反應(yīng)堆增殖比BR值因素包括：反應(yīng)堆幾何尺寸、熔鹽平均工作溫度可準(zhǔn)許的重金屬摩爾濃度、熔鹽中6Li和35Cl同位素豐度等。

4.2 重金屬摩爾濃度對(duì)增殖比BR影響

三種熔鹽各自工作溫度的液相區(qū)范圍內(nèi)，增殖比BR隨重金屬摩爾濃度變化見圖6。熔鹽中的重金屬摩爾濃度增加將顯著地增強(qiáng)反應(yīng)堆增殖比BR，特別是氯鹽情況增加更明顯。氯鹽方案增殖比1.2～1.5，而兩種氟鹽方案增殖比0.9～1.1，氯鹽和氟鹽方案之間BR值存在較大差異。即使提高LiF+PuF4方案工作溫度到800℃可以改善其BR值，但也最多提高到1.12附近，見圖7。圖7顯示，在相應(yīng)熔鹽工作溫度下，重金屬溶解度（圖2曲線右支）對(duì)應(yīng)的BR值。想要繼續(xù)大幅度提高氟鹽方案的BR，需要提高工作溫度到1 000℃附近，同時(shí)增加重金屬摩爾濃度，或者采取釷鈾燃料循環(huán)方案［15］，三種載體鹽方案700～800℃工作溫度，BR值很容易達(dá)到1.20。

熔鹽相圖（圖2）給出了可供選擇的熔鹽工作溫度和重金屬摩爾濃度范圍。BR隨重金屬濃度變化趨勢(shì)（圖6），給出可供選擇的反應(yīng)堆增殖比BR，以及相應(yīng)熔鹽重金屬摩爾濃度。這兩個(gè)圖形對(duì)整體規(guī)劃熔鹽快堆U-Pu循環(huán)概念設(shè)計(jì)有直觀指導(dǎo)作用。圖7給出了不同熔鹽工作溫度下可達(dá)到的BR最大值。

4.3 中子能譜分析

圖6 BR隨重金屬摩爾濃度變化Fig.6 BR varies with the molar concentration of heavy metal

圖7 BR隨熔鹽工作溫度變化Fig.7 BR varies with the operating temperature of molten salt

反應(yīng)堆裂變區(qū)和增殖區(qū)的中子能譜隨能量分布見圖8。圖8中顯示，NaCl+PuCl3燃料方案的中子能譜最硬。能譜差異主要來自于原子核慢化中子能力上，Li比Na強(qiáng)、F比Cl強(qiáng)。增殖區(qū)中對(duì)238U增殖起作用的快中子，氯鹽方案中子通量比兩種氟鹽情況大一個(gè)數(shù)量級(jí)。這些導(dǎo)致氯鹽燃料方案BR=1.46遠(yuǎn)大于兩種氟鹽方案BR≈1.06。在Th-U循環(huán)中，熱中子貢獻(xiàn)必須考慮［15］，這從比較圖1的233U和239Pu中子裂變數(shù)曲線在熱中子區(qū)域差異中可以看出。

4.4 反應(yīng)堆幾何尺寸對(duì)增殖比BR影響

增殖比BR隨反應(yīng)堆幾何尺寸變化見圖9。圖9顯示，氯鹽和氟鹽方案之間BR巨大差距，也難以通過反應(yīng)堆幾何優(yōu)化來填補(bǔ)，而兩種氟鹽BR較為接近。如果工作溫度由700℃改成800℃，LiF+PuF4方案最大BR值可從1.06增加到1.12，NaCl+PuCl3方案最大BR值可增加到1.62，見圖7。如果重金屬摩爾濃度不變，光改變?nèi)埯}工作溫度，對(duì)圖9曲線形狀影響可以忽略不計(jì)。

圖8 臨界裂變區(qū)(a)和增殖區(qū)(b)的中子通量分布Fig.8 Distribution of neutron flux in critical fission zone(a)and breeding zone(b)

圖9（a）顯示，隨裂變區(qū)半徑增加，氯鹽熔鹽燃料方案的增殖比BR增長迅速，而兩種氟鹽則輕微減小。圖9（b）顯示，BR隨增殖區(qū)厚增加而增大。兩種氟鹽方案BR值在BT=40 cm左右達(dá)到飽和；而氯鹽方案的BR值隨BT提升空間還很大。

圖9（c）顯示，BR隨ZrC反射層增厚而增加，但在反射層幾公分厚度時(shí)就達(dá)到飽和，這情況特別是對(duì)氯鹽方案更為明顯。因此ZrC反射層盡管很薄，對(duì)BR作用也很明顯。這說明，中子通過增殖介質(zhì)被吸收后，泄漏的中子數(shù)量相對(duì)較少，只需要很薄一層反射層就足夠滿足。1～5 cm厚的ZrC反射層就可以滿足設(shè)計(jì)需求。外圍的B4C吸收層只是減少殘余泄漏中子、起輻射防護(hù)作用，對(duì)反應(yīng)堆BR值，幾乎沒影響。30 cm厚度就可以降低反應(yīng)堆外的泄漏中子量約1個(gè)數(shù)量級(jí)。B4C吸收層可以取消，但堆外輻射防護(hù)就需要增強(qiáng)。

圖9 BR隨反應(yīng)堆幾何尺寸變化Fig.9 BR varies with reactor geometry

4.5 同位素豐度對(duì)增殖比BR影響

由于6Li和35Cl的輻射俘獲截面比其同位素7Li和37Cl輻射俘獲截面高1～2個(gè)數(shù)量級(jí)，因此同位素6Li和35Cl豐度對(duì)BR影響需要考慮。熔鹽中的同位素6Li和35Cl豐度對(duì)BR影響見圖10，BR隨兩同位素豐度增加而減小，6Li豐度對(duì)BR的影響較35Cl豐度更為明顯。在相應(yīng)熔鹽方案中，6Li采用0.1%以內(nèi)和35Cl采用1%以內(nèi)的豐度，同位素豐度對(duì)BR影響可以忽略。

4.6 BR隨運(yùn)行時(shí)間演化

以上計(jì)算的是臨界時(shí)BR穩(wěn)態(tài)情況。對(duì)于功率輸出時(shí)BR動(dòng)態(tài)情況見圖11。由于裂變和增殖燃料都是液態(tài)，可實(shí)行在線添料和熔鹽中雜質(zhì)提取。圖11中中子有效增殖因數(shù)keff初始設(shè)計(jì)值1.012 0，當(dāng)keff運(yùn)行進(jìn)入1.000 0～1.001 5區(qū)間時(shí)，觸發(fā)在線處理?xiàng)l件，需要對(duì)裂變區(qū)進(jìn)行在線添加易裂變?nèi)剂?39Pu和提取多余裂變中間產(chǎn)物，對(duì)增殖區(qū)進(jìn)行提取增殖的239Pu和中間產(chǎn)物。圖11中提取率按90%計(jì)算，添加239Pu到滿足keff=1.010 0為止。圖11顯示，BR隨 反應(yīng)堆運(yùn)行時(shí)間變化，數(shù)值略微小于臨界穩(wěn)態(tài)值。

圖10 BR隨同位素6Li和35Cl豐度變化Fig.10 BR varies with isotopic abundances of6Li and35Cl

圖11 keff(a)和BR(b)隨運(yùn)行時(shí)間演化Fig.11 Variation of keff(a)and BR(b)the running time

整個(gè)計(jì)算流程以Scale程序的Triton燃耗模塊為主，每運(yùn)行一個(gè)間隔時(shí)間，讀出Triton的熔鹽輸出文件，作為Scale6的Keno3D模塊的熔鹽輸入、計(jì)算動(dòng)態(tài)keff和BR值。一旦keff小于設(shè)計(jì)閾值，則進(jìn)行在線處理。除了按keff判據(jù)進(jìn)行在線添料和提取外，也可以按預(yù)設(shè)時(shí)間周期進(jìn)行燃料在線管理。

5 結(jié)語

通過熔鹽燃料的物理性能分析、熔鹽快堆的中子物理計(jì)算以及易裂變核素的增殖比計(jì)算，我們對(duì)熔鹽快堆鈾钚燃料循環(huán)的增殖性能總結(jié)如下：

1）氯鹽方案增殖比BR遠(yuǎn)大于兩種氟鹽方案；

2）無論是通過增加重金屬摩爾濃度，還是小幅度改變反應(yīng)堆幾何尺寸，都難以通過優(yōu)化方式來填補(bǔ)氯鹽和氟鹽方案增殖性能差距；

3）增殖比BR隨裂變區(qū)、增殖區(qū)和ZrC反射層尺寸增大而變大，直到飽和；

4）氟鹽燃料方案BR值，大約在增殖區(qū)40 cm厚度附近達(dá)到飽和，但氯鹽方案BR值在80 cm之后還繼續(xù)隨增殖層厚度增長；

5）幾厘米厚的反射層，就可以很明顯改善反應(yīng)堆BR值；

6）增殖比隨同位素6Li和35Cl的豐度增加而迅速減小，當(dāng)6Li豐度小于0.1%、35Cl豐度小于1%時(shí)，同位素豐度對(duì)反應(yīng)堆BR影響可以忽略；

7）動(dòng)態(tài)BR值稍微比臨界穩(wěn)態(tài)設(shè)計(jì)值??；

8）結(jié)合熔鹽相圖、BR隨重金屬摩爾濃度變化曲線和BR最大值隨熔鹽溫度變化曲線，可在熔鹽快堆設(shè)計(jì)中合理選擇熔鹽的工作溫度、重金屬摩爾濃度和反應(yīng)堆增殖比。