李 琳，劉 玲，續(xù)瑞瑞，王記民，陶 曦，田 源，金永利，葛智剛

(1.沈陽師范大學(xué) 物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，遼寧 沈陽 110034；2.中國原子能科學(xué)研究院 核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102413)

光核反應(yīng)數(shù)據(jù)在反應(yīng)堆設(shè)計(jì)分析、核廢料嬗變、核醫(yī)療、核天體等領(lǐng)域有重要的應(yīng)用價(jià)值。國際原子能機(jī)構(gòu)(IAEA)在20世紀(jì)90年代組織了針對光核反應(yīng)數(shù)據(jù)評價(jià)的國際合作CRP項(xiàng)目，于1999年正式建立了國際光核反應(yīng)評價(jià)數(shù)據(jù)庫(IAEA-1999)，包含從9Be到239Pu共174個核素[1]，給出包含光子吸收截面、分光子中子出射截面、帶電粒子出射截面、中子產(chǎn)額等核應(yīng)用感興趣的重要數(shù)據(jù)。

一直以來，光核反應(yīng)測量數(shù)據(jù)的實(shí)驗(yàn)技術(shù)、實(shí)驗(yàn)裝置以及數(shù)據(jù)總量遠(yuǎn)不及中子核反應(yīng)，除早期的俄羅斯韌致輻射白光源以及法國薩克雷實(shí)驗(yàn)室、美國洛斯阿拉莫斯國家實(shí)驗(yàn)室的正電子湮滅準(zhǔn)單能光源外，2000年國內(nèi)外先后建立了激光康普頓背散射光源，有代表性的是俄羅斯VEPP-4m電子儲存環(huán)裝置、日本甲南大學(xué)SUBARU裝置、歐洲ELI-NP裝置和我國上海激光電子伽馬源SLAGS裝置[2]，這些裝置可提供準(zhǔn)單能中子源，對光核反應(yīng)測量進(jìn)行了新的探索。實(shí)驗(yàn)測量數(shù)據(jù)存在較多分歧，可能是影響IAEA-1999數(shù)據(jù)庫質(zhì)量的直接原因，因此IAEA于2016年發(fā)起了新一期國際合作研究，基于最新測量，結(jié)合當(dāng)前理論方法對光核數(shù)據(jù)開展重新評價(jià)工作，中國原子能科學(xué)研究院核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室參與了該項(xiàng)目，圍繞輕核與中重核的光核反應(yīng)開展研究。

V同位素的光核反應(yīng)數(shù)據(jù)在核技術(shù)與核醫(yī)療研究中均有重要應(yīng)用。V的天然穩(wěn)定同位素包含50,51V，其豐度分別為0.3%和99.7%。在IAEA-1999數(shù)據(jù)庫中有30 MeV以下光子與51V反應(yīng)的評價(jià)結(jié)果[3]。為將該數(shù)據(jù)光子能量進(jìn)一步提升到200 MeV，以滿足我國核醫(yī)療和航天器件單粒子效應(yīng)等相關(guān)研究的需要，本工作對光子與50,51V核反應(yīng)進(jìn)行研究，擬得到200 MeV范圍內(nèi)全套光子數(shù)據(jù)。

1 理論模型

光子與原子核反應(yīng)包含光子吸收與復(fù)合核粒子發(fā)射兩個重要的物理過程。

1.1 光子吸收

光子吸收指一定能量的光子引起原子核核子激發(fā)形成復(fù)合核的物理過程，是光核反應(yīng)的理論基礎(chǔ)。為計(jì)算入射光子能量Eγ在200 MeV范圍內(nèi)的光子吸收截面σabs，本工作引入光子巨偶級共振吸收貢獻(xiàn)σGDR與準(zhǔn)氘模型貢獻(xiàn)σQD兩部分對該截面進(jìn)行描述：

σabs(Eγ)=σGDR(Eγ)+σQD(Eγ)

(1)

其中,σQD(Eγ)采用Chadwick等[4]給出的系統(tǒng)參數(shù)結(jié)果，σGDR(Eγ)與光子強(qiáng)度函數(shù)f(Eγ)呈正比。

Axel[5]根據(jù)Brink假設(shè)提出了標(biāo)準(zhǔn)洛倫茲(standard Lorentzian，SLO)模型，此模型采用簡單的形式可對巨共振能量進(jìn)行良好描述，該體系中吸收截面可表達(dá)為巨共振能量的函數(shù)：

(2)

其中：Er為巨共振能量，MeV；σr為截面的峰值，mb(1 b=10-28m2)；εγ為入射能量，MeV；Γr為模型的寬度，mb。SLO模型方法可用于描述中重核的光子吸收反應(yīng)，然而對于γ光子入射，SLO模型低估了低能量下的γ-衰變譜，且與吸收截面和響應(yīng)函數(shù)虛部不自洽。1999年，Plujko等[6]首次提出了修正洛倫茲(modified Lorentzian，MLO)模型，MLO模型依據(jù)不同寬度Γγ(εγ)的半經(jīng)驗(yàn)表達(dá)式分為MLO1、MLO2、MLO3，MLO模型中的光子吸收截面形式為：

(3)

在零激發(fā)能時(shí)，寬度可表示為：

Γr=Γγ(εγ=Er)

根據(jù)MLO模型進(jìn)一步改進(jìn)，在激發(fā)能不太高且εγ從0到巨共振能量的情況下，MLO1模型的寬度可表示為：

(4)

冷核采用歸一化條件Γr=Γγ(εγ=Er)時(shí)，則a=Γr/Er=CKMFεγ，該模型被稱為簡化的修正洛倫茲(simplified modified Lorentzian，SMLO)模型[7]，其中參數(shù)a在球形核光子吸收截面實(shí)驗(yàn)測量約束下得到。

本工作采用SMLO模型描述光子與50,51V吸收過程，表1列出了在SMLO模型下采用的巨共振參數(shù)[8]。由于50V和51V均為軸對稱形變核，因此采用雙峰結(jié)構(gòu)的巨共振參數(shù)來描述其光子吸收函數(shù)，其中Er1、σr1、Γr1分別為第1個巨共振峰的能量、高度和寬度；Er2、σr2、Γr2分別為第2個巨共振峰的能量、高度和寬度。

表1 50,51V光子吸收的SMLO模型參數(shù)

1.2 復(fù)合核粒子發(fā)射

光子被原子核吸收后形成復(fù)合核，復(fù)合核通過放出γ、中子、質(zhì)子以及復(fù)雜帶電粒子的方式退激，這一物理過程非常復(fù)雜，特別是隨著入射光子能量的增大，各類粒子出射的復(fù)雜度指數(shù)增加，給計(jì)算工作帶來了較大挑戰(zhàn)。

入射能量在200 MeV范圍的光核反應(yīng)中，復(fù)合核粒子發(fā)射主要包含平衡與預(yù)平衡粒子發(fā)射兩個過程。在較低能量區(qū)內(nèi)，平衡粒子發(fā)射是主要貢獻(xiàn)，隨入射能量的增加，預(yù)平衡粒子發(fā)射越來越不可忽視。為考慮這兩個物理過程，本工作采用中國原子能科學(xué)研究院核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室與南開大學(xué)共同研制的200 MeV范圍內(nèi)光核反應(yīng)MEND-G[9-11]程序開展計(jì)算。該程序包含光學(xué)模型、蒸發(fā)模型[12]、Hauser-Feshbach(H-F)模型以及激子模型等多種理論方法。在粒子出射計(jì)算中，該程序考慮中子、質(zhì)子、D、T、3He、4He共6種粒子的18重粒子發(fā)射機(jī)制，為本工作嚴(yán)格計(jì)算各重要粒子，特別是中子出射貢獻(xiàn)奠定基礎(chǔ)。此外，200 MeV范圍內(nèi)光子誘發(fā)50,51V反應(yīng)中的π介子產(chǎn)生截面貢獻(xiàn)較小，本工作暫不考慮。

2 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析

實(shí)驗(yàn)測量是核數(shù)據(jù)理論計(jì)算工作的基礎(chǔ)。為給光子誘發(fā)50,51V光核反應(yīng)理論計(jì)算提供可靠的數(shù)據(jù)依據(jù)，本工作對現(xiàn)有實(shí)驗(yàn)測量數(shù)據(jù)進(jìn)行系統(tǒng)收集與分析。經(jīng)對國際核反應(yīng)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)庫(EXFOR)[13]中光子與50,51V測量數(shù)據(jù)的系統(tǒng)調(diào)研可知，現(xiàn)有實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)主要集中在光子與51V核反應(yīng)中(表2)，50V尚無報(bào)道測量數(shù)據(jù)。

在光子與51V的測量結(jié)果中，意大利INFN國家核物理實(shí)驗(yàn)室的Terranova等采用康普頓背散射光源測量了51V光子吸收截面(γ,abs)，光子入射能量布居在100 MeV以上，為本工作光子吸收截面中高能區(qū)計(jì)算提供了數(shù)據(jù)支持。法國薩克雷研究所的Veyssiere等和美國勞倫斯利弗莫爾國家實(shí)驗(yàn)室的Fultz等均采用基于正電子湮滅的準(zhǔn)單能光源測量了光中子截面，包括一次中子出射(γ,n)+(γ,n+p)、二次中子出射(γ,2n)與(γ,2n)+(γ,2n+p)、中子產(chǎn)額(γ,Xn)和總光子中子截面(γ,Sn) 4類數(shù)據(jù)，對確定可靠的光子中子出射截面有重要作用。對于光子中子出射反應(yīng)截面的測量，兩家實(shí)驗(yàn)室采用相同的中子多重性分類的方法，該方法基于對中子動能的測量，并假設(shè)(γ,1n)反應(yīng)中的1個中子的能量大于(γ,2n)反應(yīng)中的2個中子中每個中子的能量。但兩家實(shí)驗(yàn)室的中子能量測量方法卻有所不同，因此造成了測量結(jié)果存在差異。其中，法國薩克雷實(shí)驗(yàn)室采用了大型Gd液體閃爍探測器，但該探測器的特點(diǎn)是1次中子事件的測量易受高本底率影響，進(jìn)而使測量結(jié)果準(zhǔn)確性受影響[19]。美國勞倫斯利弗莫爾國家實(shí)驗(yàn)室采用了環(huán)比法測量中子事件，該方法在近年來國際合作項(xiàng)目鳳凰計(jì)劃中一直沿用，可靠性較高，雖然Fultz等開展測量較早，但相關(guān)數(shù)據(jù)已在2016年由俄羅斯莫斯科羅蒙諾索夫國立大學(xué)的Varlamov教授進(jìn)行了系統(tǒng)更新與評價(jià)，因此被作為本工作理論計(jì)算的實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。此外，1969年Goryachev等在韌致輻射譜光源基礎(chǔ)上測量了總光子中子截面(γ,Sn)，1991年Antonov等采用韌致輻射譜白光源測量了(γ,α)截面。由于通過電子與放射性靶產(chǎn)生的連續(xù)韌致輻射譜所測量的光核數(shù)據(jù)為產(chǎn)額，光核反應(yīng)截面需通過卷積在產(chǎn)額數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上導(dǎo)出，同時(shí)，該類數(shù)據(jù)在測量過程中通常會受軔致輻射譜信息的影響，且測量技術(shù)也存在一定局限性，故數(shù)據(jù)準(zhǔn)確度相對準(zhǔn)單能光源低，且常包含非物理的結(jié)構(gòu)，如Goryachev等的結(jié)果，因此，此類數(shù)據(jù)在評價(jià)過程中多被用來輔助準(zhǔn)單能光源的測量結(jié)果，與之共同確定數(shù)據(jù)。

表2 γ+51V核反應(yīng)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)

3 計(jì)算與討論

基于實(shí)驗(yàn)測量數(shù)據(jù)，對入射能量在200 MeV范圍內(nèi)光子與V同位素的核反應(yīng)進(jìn)行了計(jì)算。計(jì)算過程中考慮的主要反應(yīng)道及其核反應(yīng)閾能列于表3。光子吸收截面是光核反應(yīng)的基礎(chǔ)，在MEND-G中采用的50,51V的光子吸收貢獻(xiàn)來自表1光子強(qiáng)度函數(shù)與準(zhǔn)氘模型的計(jì)算結(jié)果，與日本JENDL/PD-2016、歐洲TENDL-2017和IAEA-1999的比較如圖1所示，其中日本JENDL/PD-2016數(shù)據(jù)高于其他評價(jià)技術(shù)，本工作結(jié)果除峰值略高外，與其他庫評價(jià)值基本一致。由圖1可知，與光子入射能量30 MeV范圍內(nèi)的巨共振數(shù)據(jù)相比，光核反應(yīng)截面在30～200 MeV范圍內(nèi)明顯降低，但考慮到中高能光核反應(yīng)數(shù)據(jù)在ADS研究、航天單粒子效應(yīng)以及核醫(yī)療用加速器等研究中是需要的，數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確度會影響模擬計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確度。因此，IAEA在2016-2019年組織開展的第2期國際合作CRP項(xiàng)目中也進(jìn)一步強(qiáng)調(diào)了增加光子入射能量在200 MeV范圍內(nèi)的數(shù)據(jù)的必要性。

表3 50,51V 主要光核反應(yīng)閾能

圖1 51V光子吸收截面各主要評價(jià)庫與本工作結(jié)果比較

在復(fù)合核反應(yīng)計(jì)算中，平衡與預(yù)平衡粒子發(fā)射過程涉及的理論模型參數(shù)受實(shí)驗(yàn)測量的約束，為擬合實(shí)驗(yàn)測量，表4列出了同時(shí)出射質(zhì)子與中子的剩余核對應(yīng)能級密度參數(shù)、對修正參數(shù)以及激子模型參數(shù)結(jié)果。此外，為計(jì)算逆截面貢獻(xiàn)，中子和質(zhì)子光學(xué)勢采用Koning-Delaroche普適光學(xué)勢[20]。

圖2示出了本工作主要光子中子反應(yīng)截面理論計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)測量及各主要評價(jià)庫的比較，圖3示出了帶電粒子光核反應(yīng)的計(jì)算結(jié)果與相應(yīng)比對，其中中子出射截面可較好描述Fultz等的測量結(jié)果，且α出射截面與Antoniov的測量結(jié)果也保持一致。

表4 γ+51V剩余核的理論參數(shù)

圖2 光子中子反應(yīng)截面計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測量、其他評價(jià)數(shù)據(jù)庫的比較

此外，由于50V缺少實(shí)驗(yàn)測量，本工作在針對50V的光核反應(yīng)計(jì)算時(shí)，采用文獻(xiàn)[8]建立的系統(tǒng)學(xué)參數(shù)，并結(jié)合51V理論計(jì)算值進(jìn)行適當(dāng)調(diào)整，計(jì)算結(jié)果如圖4所示，由圖4可知，物理合理，有待未來開展更多的實(shí)驗(yàn)測量予以驗(yàn)證。

4 結(jié)論

本工作系統(tǒng)研究了200 MeV范圍內(nèi)，光子與穩(wěn)定天然同位素50,51V的核反應(yīng)過程。分析了基于韌致輻射、LCS以及正電子湮滅光源的核反應(yīng)測量結(jié)果，特別是對分光子中子實(shí)驗(yàn)截面的分析，為理論計(jì)算提供了實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)支持；采用各類洛倫茲函數(shù)模型探索了50,51V的光子吸收截面，推薦給出SMLO模型對50,51V光吸收截面的描述，為光核反應(yīng)計(jì)算提供了必要的吸收截面輸入；為確定各復(fù)合核分反應(yīng)截面，采用MEND-G程序開展50,51V的光核反應(yīng)計(jì)算，通過51V的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)約束模型參數(shù)，給出了200 MeV范圍內(nèi)令人滿意的光核反應(yīng)計(jì)算結(jié)果。同時(shí)，借鑒了系統(tǒng)學(xué)參數(shù)以及適當(dāng)?shù)恼{(diào)節(jié)，預(yù)言了缺少實(shí)驗(yàn)測量的50V光核反應(yīng)數(shù)據(jù)，相關(guān)結(jié)果有待更多新測量的驗(yàn)證。

圖3 51V(γ,p)和51V(γ,α)截面計(jì)算結(jié)果與其他評價(jià)庫的結(jié)果比較

圖4 50,51V(γ,abs)、(γ,1n)、(γ,2n)、(γ,3n)的截面計(jì)算結(jié)果

目前，本工作光核反應(yīng)數(shù)據(jù)已完成國際標(biāo)準(zhǔn)ENDF-6格式文檔建設(shè)，并將在CENDL-3.2的光核子數(shù)據(jù)庫中釋放。

感謝南開大學(xué)蔡崇海教授對MEND-G計(jì)算程序的貢獻(xiàn)，中國原子能科學(xué)研究院核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室于保生、張競上、申慶彪、韓銀錄研究員在光核反應(yīng)物理計(jì)算與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析中的討論，南華大學(xué)羅文教授和中國科學(xué)院上海高等研究院王宏偉研究員、范功濤副研究員在光核數(shù)據(jù)測量方面的有益討論，廣西師范大學(xué)的孫小軍教授、柯賢博在光核反應(yīng)研究中的有益討論以及IAEA光核評價(jià)工作組對該工作的幫助。