丁麗 寧波 張金山 韓德軍 喬雅馨

摘 ? 要：結(jié)合中國先進(jìn)研究堆（CARR）輻照環(huán)境與實驗條件，設(shè)計間歇循環(huán)法的輻照回路系統(tǒng)。采用天然氙氣作為靶氣進(jìn)行首次輻照實驗，在物理、熱工和輻射安全分析的基礎(chǔ)上，制定出相應(yīng)的輻照實驗方案并完成了堆內(nèi)實驗，掌握了間歇循環(huán)回路法制備125I的堆內(nèi)輻照工藝技術(shù)，獲取了相關(guān)輻照特性參數(shù)，為輻照生產(chǎn)應(yīng)用提供了技術(shù)支撐。

關(guān)鍵詞：中國先進(jìn)研究堆 ?間歇循環(huán)法 ?碘125 ?輻照工藝技術(shù)

中圖分類號：R144 ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? 文章編號：1674-098X（2020）04（c）-0074-03

Abstract：Combined with the irradiation environment and experimental conditions of China advanced research reactor （CARR）， an irradiation circuit system of 125I using intermittent cycle method was designed. Natural xenon gas was adopted as target gas in the initial experiment. Based on neutronics， thermal hydraulics and radiation safety analysis， corresponding irradiation experiment program was developed and the tests were carried out.The in-pile irradiation technologyof 125I production using intermittent cycle method was mastered，important loop operating characteristic parameters and target radiation characteristic data were obtained， which provided technical supports for future production of 125I.

Key Words：China advanced research reactor; Intermittent cycle method; 125I; In-pile irradiation technology

1 ?I-125 放射性核素特性及生產(chǎn)方式

125I是一種半衰期較長（T1/2=59.7d）的碘放射性同位素，通過電子捕獲釋放低能γ射線（27keV，X射線）。由于125I半衰期較長，γ射線能量低，無β-輻射，因此在核醫(yī)學(xué)臨床診斷、生物醫(yī)學(xué)研究和腫瘤近距離治療（X射線種籽源）方面得到廣泛應(yīng)用。

125I生產(chǎn)常用方法主要有高壓靶筒分批輻照法、連續(xù)循環(huán)回路法與間歇循環(huán)回路法。間歇循環(huán)回路法生產(chǎn)得到的125I產(chǎn)品，雜質(zhì)含量很少，產(chǎn)品核純度高，是目前世界上最先進(jìn)的125I生產(chǎn)方法。間歇循環(huán)法是在完全密閉的金屬真空系統(tǒng)中進(jìn)行間歇循環(huán)操作，使用Xe氣充入堆照容器內(nèi)，輻照運行8～24h后，回收Xe（含125Xe），待125Xe衰變成125I，再將原料氣體Xe氣重新入堆進(jìn)行循環(huán)輻照。循環(huán)操作完成后，取走收集衰變?nèi)萜?，轉(zhuǎn)運至同位素實驗室回收125I。

2 ?輻照工藝系統(tǒng)

2.1 輻照循環(huán)回路系統(tǒng)

間歇循環(huán)回路系統(tǒng)主要由兩部分組成，即堆內(nèi)輻照部分和堆外循環(huán)回路部分[4]。堆內(nèi)輻照部分包括輻照容器、連接導(dǎo)管和防護(hù)套管三部分。在垂直實驗孔道內(nèi)軸向熱中子注量率較高的位置安裝一容積為1.5L的鋁制輻照容器，通過鋁合金連接導(dǎo)管與堆外氣體循環(huán)回路系統(tǒng)相連接，間歇循環(huán)回路系統(tǒng)堆內(nèi)布置如圖1所示。堆外間歇循環(huán)回路有兩部分，即堆邊氣路部分和操作間回收凈化部分。堆外操作間布置有系統(tǒng)氣體管路及相連接的回收衰變?nèi)萜?、儲氣容器、原料氣容器、真空儀表、尾氣凈化裝置和抽氣泵等[2]。

2.2 操作工藝間排風(fēng)系統(tǒng)

來自碘-125實驗生產(chǎn)設(shè)備的放射性氣體，經(jīng)除碘凈化裝置吸附過濾后，與來自操作工藝間內(nèi)經(jīng)過高效過濾器過濾的空氣匯合，由排風(fēng)機(jī)排入操作大廳排風(fēng)管道，最終經(jīng)排風(fēng)煙囪高架排放。輻照實驗時，操作工藝間內(nèi)保持-200～-250Pa負(fù)壓，風(fēng)機(jī)排風(fēng)量為1500m3/h。

3 ?輻照實驗安全分析

3.1 輻照生產(chǎn)125I原理

間歇循環(huán)回路系統(tǒng)內(nèi)的Xe氣不是連續(xù)循環(huán)，而是讓Xe原料氣體在堆內(nèi)輻照容器內(nèi)輻照一定時間后，將Xe氣全部轉(zhuǎn)移到反應(yīng)堆外的衰變?nèi)萜鲀?nèi)。衰變一段時間后，用液氮或干冰冷卻衰變?nèi)萜?，?25I被吸附后，再將Xe氣重新輸入堆照容器內(nèi)進(jìn)行輻照。每批生產(chǎn)操作可進(jìn)行一次循環(huán)或多次循環(huán)。每批操作循環(huán)完成以后，取下衰變?nèi)萜魉偷酵凰刂苽洳僮鏖g進(jìn)行125I的回收、純化、分裝并加工成品。

125I的生產(chǎn)是利用反應(yīng)堆熱中子輻照124Xe得到125Xe，125Xe衰變產(chǎn)生125I。其核反應(yīng)過程如圖2所示。

3.2 物理計算分析

采用MCNP程序計算了充滿Xe氣體的堆照容器在堆內(nèi)垂直實驗孔道內(nèi)靶核和結(jié)構(gòu)材料的熱中子注量率、核發(fā)熱率和反應(yīng)性擾動量等物理特性數(shù)據(jù)。計算中，對堆內(nèi)燃料組件、控制棒、堆內(nèi)部件、垂直輻照孔道、堆內(nèi)樣品裝載、水平實驗孔道和輻照容器的結(jié)構(gòu)尺寸與物質(zhì)組分以及冷卻劑、慢化劑等進(jìn)行了全堆芯幾何精細(xì)模擬。

當(dāng)輻照容器內(nèi)充滿天然氙氣（124Xe含量為0.094%）時，物理計算結(jié)果為：堆照容器總釋熱率為97.5W，氣體平均熱中子注量率為1.89×1014n/（cm2·s），引入負(fù)反應(yīng)性為0.12× 10-4△k/k。輻照樣品引入的負(fù)反應(yīng)性小于CARR運行實驗規(guī)程中規(guī)定的不大于0.20×10-4△k/k的要求，因此實驗對反應(yīng)堆的穩(wěn)定運行和臨界安全不會產(chǎn)生明顯影響。

3.3 熱工安全計算分析

3.3.1 熱工安全準(zhǔn)則

為確保堆內(nèi)輻照氣體在實驗過程中的安全，熱工安全準(zhǔn)則為[1]：

（1）在正常運行工況下，堆照容器外表面不允許發(fā)生泡核沸騰。

（2）在事故工況下，堆照容器最高溫度不超過200℃，以保證堆照容器結(jié)構(gòu)完整性。

3.3.2 熱工安全分析

采用堆照容器具有內(nèi)熱源圓筒壁導(dǎo)熱和實驗孔道壁外對流換熱計算模型進(jìn)行熱工計算。計算結(jié)果為，當(dāng)垂直實驗孔道外重水溫度為35℃時，堆照容器表面最高溫度為90.3℃。分析結(jié)果表明，由于輻照樣品發(fā)熱量很小，輻照樣品冷卻能夠滿足安全要求，符合熱工安全準(zhǔn)則。

3.4 125I活度產(chǎn)額計算

標(biāo)準(zhǔn)大氣壓下，天然Xe氣密度為5.89g/L，堆照容器內(nèi)Xe氣最大充氣壓力為0.85atm，氙氣總裝量為7.4g，其中124Xe的裝量為0.007g。表1給出了CARR輻照制備125I實驗所采用的天然氙氣（0.094%）中各核素質(zhì)量百分比。

從125I中子輻照核反應(yīng)圖2可以看出，由于125I的熱中子反應(yīng)截面比124Xe大很多，在長時間輻照下，次級核反應(yīng)使得125I的產(chǎn)額下降很多造成損失。其次，125I（n，γ）126I次級反應(yīng)生成的126I含量往往占125I的百分之幾到十幾。125Xe帶有很強(qiáng)的β+和高能γ輻射，為了降低125Xe對人體的輻射損傷以及對放免藥物的輻射降解，需要通過較長時間的衰變使125Xe在125I產(chǎn)品中的含量降至1%以下。為此，需選取適當(dāng)?shù)亩褍?nèi)輻照時間和堆外衰變時間，以獲取產(chǎn)量高、品質(zhì)好的125I產(chǎn)品。

氙靶氣體在堆內(nèi)經(jīng)中子輻照后，進(jìn)入堆外衰變?nèi)萜髦羞M(jìn)行衰變，主要是為放射性較強(qiáng)的125Xe核素提供衰變時間，以減少工作人員受照劑量，提高125I產(chǎn)品純度?？梢缘玫剑褍?nèi)實驗時輻照24h產(chǎn)生的125Xe活度為3.58×1011Bq，衰變2d后125I活度為3.55×109Bq。

3.5 輻射安全分析

實驗中需要對收集容器等進(jìn)行屏蔽防護(hù)。主要防護(hù)對象是125Xe的γ射線輻射，125Xe發(fā)射γ射線，最高能量為243keV;125I發(fā)射X射線，最高能量為35keV。采用MCNP程序，按體積源計算防護(hù)屏蔽厚度，屏蔽材料采用鉛Pb。計算中，γ射線平均能量保守按500keV計算。MCNP程序計算時采用“通量-劑量轉(zhuǎn)換”模式。計算結(jié)果為，在距收集容器外表面50cm處的最大劑量率為1.25×10-3?Sv/h，小于監(jiān)督區(qū)3?Sv/h的輻射水平[3]。

正常轉(zhuǎn)運過程中，假設(shè)操作過程中收集容器意外從屏蔽體內(nèi)移出，假設(shè)操作時間為0.5h，計算得到，工作人員一次意外受到的最大輻射劑量約為1.85×10-3mSv，不會造成人員超劑量。

保守假設(shè)輻照實驗24h末，堆外循環(huán)回路系統(tǒng)發(fā)生泄漏，放射性氣體全部釋放到反應(yīng)堆操作大廳氣空間，工作人員處理泄漏事故在大廳停留需30min，則操作大廳氣體放射性活度濃度約為1.74×104Bq/L，計算得到，該泄漏導(dǎo)致工作人員所受輻射劑量為0.345×10-3mSv。

4 ?堆內(nèi)實驗研究結(jié)果

間歇循環(huán)回路系統(tǒng)安裝后，首先進(jìn)行了回路系統(tǒng)冷態(tài)調(diào)試。冷態(tài)調(diào)試合格后，采用天然豐度的124Xe氣體進(jìn)行了堆內(nèi)輻照實驗。實驗驗證了堆內(nèi)輻照、124Xe氣體轉(zhuǎn)移、124Xe收集、124Xe和125I分離工藝流程。衰變7d后，取下衰變瓶回同位素所進(jìn)行125I回收，125I輻照產(chǎn)額如表2所示。

實驗分析與檢測數(shù)據(jù)表明，125I產(chǎn)品產(chǎn)額及其放射性核純度與理論分析計算結(jié)果吻合，證明了間歇循環(huán)回路法制備125I的堆內(nèi)輻照工藝流程設(shè)計的合理性。

5 ?結(jié)語

通過本項目實驗研究，掌握了間歇循環(huán)回路法制備125I的堆內(nèi)輻照工藝技術(shù)，獲取了循環(huán)回路系統(tǒng)相關(guān)運行特性參數(shù)和靶材輻照特性數(shù)據(jù)。

參考文獻(xiàn)

[1] 中國先進(jìn)研究堆（CARR）工程B階段調(diào)試報告[Z]，2011.

[2] 中國先進(jìn)研究堆（CARR）同位素靶件堆內(nèi)外實驗研究報告[Z]，2012.

[3] 中國先進(jìn)研究堆環(huán)境影響報告（可行性研究階段）[Z]，1996.

[4] 中國先進(jìn)研究堆工程初步設(shè)計，第III卷[Z]，1996.