林作康，楊 璞,2,*，趙乾坤，申 淼，何子鋒,*

(1.中國科學(xué)院 上海應(yīng)用物理研究所，上海 201800；2.中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049)

硼中子俘獲療法(BNCT)在難以用其他方式治療的惡性腫瘤(如腦膠質(zhì)瘤)上，有令人期待的應(yīng)用前景[1-3]。隨著加速器技術(shù)的發(fā)展，BNCT從利用反應(yīng)堆中子源的研究模式，向基于加速器驅(qū)動(dòng)中子源的硼中子俘獲治療(AB-BNCT)應(yīng)用模式發(fā)展[4-5]?；谫|(zhì)子加速器驅(qū)動(dòng)中子源的硼中子俘獲治療經(jīng)濟(jì)性良好、易于大范圍推廣；其最大的優(yōu)勢(shì)在于，可廣泛建造于人口密度稠密的醫(yī)院[6]；其中子源以安全性高、公眾接受度高、成本相對(duì)較低、慢化處理簡單等特點(diǎn)，將推動(dòng)AB-BNCT成為未來最具有應(yīng)用潛力的癌癥治療方式之一[7-8]。目前，中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所研究團(tuán)隊(duì)正利用Dynamitron加速器技術(shù)，研發(fā)AB-BNCT中子源。

利用于AB-BNCT加速器中子源產(chǎn)生中子的反應(yīng)，主要包括(p,n)反應(yīng)和(d,n)反應(yīng)[9-11]。(p,n)反應(yīng)產(chǎn)生的中子能量較(d,n)反應(yīng)產(chǎn)生的中子能量低，更適用于慢化成為治療深座腫瘤所需要的理想超熱中子[12-13]。國際上利用(p,n)反應(yīng)的AB-BNCT研究，基本圍繞在7Li和9Be這兩種靶材[14-15]。本研究針對(duì)利用(p,n)反應(yīng)的中子靶，開展詳細(xì)的物理設(shè)計(jì)分析，從而形成AB-BNCT中子靶設(shè)計(jì)方案。通過中子靶材對(duì)比分析、靶體厚度設(shè)計(jì)分析及治療過程打靶產(chǎn)生的放射性活度累積計(jì)算等，為中子源靶材選擇提供參考，并為質(zhì)子加速器能量、流強(qiáng)等基本參數(shù)提供設(shè)計(jì)依據(jù)，同時(shí)也為中子靶熱工、中子引出慢化及中子靶輻射屏蔽等研究提供前端輸入?yún)?shù)。

1 計(jì)算模型和方法

1.1 質(zhì)子打靶模型

質(zhì)子打靶模型如圖1所示，質(zhì)子束以5 cm半徑均勻入射到半徑6 cm的靶體上，靶厚為50～200 μm。靶體材料主要考慮鋰和鈹。

表1為鋰靶和鈹靶的基本物性參數(shù)。可看出，鈹靶材料的熔點(diǎn)、沸點(diǎn)、熱導(dǎo)率等熱物性參數(shù)較鋰靶高。作為中子靶材，低能質(zhì)子入射后，會(huì)在靶體前端形成很高的能量沉積，因此靶體散熱問題是個(gè)難點(diǎn)。從熱物性上考慮，鈹靶優(yōu)于鋰靶；但從產(chǎn)生中子的性能上考慮，鋰靶則優(yōu)于鈹靶。

圖1 質(zhì)子打靶模型Fig.1 Model of proton bombarding with target

表1 鋰和鈹?shù)奈镄詤?shù)
Table 1 Property parameter of Li and Be

參數(shù)數(shù)值鈹鋰豐度100% 9Be7.5% 6Li,92.5% 7Li密度,g/cm31.8500.534熔點(diǎn),℃1 287180沸點(diǎn),℃2 4691 342摩爾比熱,J/(mol·K)1625熱導(dǎo)率,W/(m·K)21685線性熱脹率,μm/(m·K)1146楊氏模量,GPa2875剪切模量,GPa1324毒性劇毒無化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定活潑

1.2 分析方法

AB-BNCT中子束主要考慮超熱能段0.5 eV～10 keV的中子[16]，因此，其中子源一般考慮采用能量較低的質(zhì)子，這樣(p,n)反應(yīng)產(chǎn)生的中子能量較低，避免中子能量過高難以慢化，同時(shí)降低裝置結(jié)構(gòu)材料的活化風(fēng)險(xiǎn)。研究中采用通用蒙特卡羅程序MCNPX進(jìn)行質(zhì)子打靶的輸運(yùn)過程模擬。MCNPX是由美國洛斯阿拉莫斯國家實(shí)驗(yàn)室開發(fā)的蒙特卡羅程序，能模擬34種不同類型粒子(核子和離子)和2 000種以上重離子的粒子相互作用。對(duì)于高能核子輸運(yùn)計(jì)算，MCNPX擁有多種模型可供選擇；對(duì)于能量在20 MeV以下的中子輸運(yùn)計(jì)算，MCNPX通過調(diào)用評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫進(jìn)行模擬。MCNPX模擬質(zhì)子打靶，可獲得其產(chǎn)生中子的產(chǎn)額、能譜、靶體的能量沉積等多項(xiàng)計(jì)算結(jié)果。本研究模型跟蹤1×109個(gè)源粒子輸運(yùn)徑跡統(tǒng)計(jì)，整個(gè)過程數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)誤差基本在5%以內(nèi)。

2 計(jì)算結(jié)果及分析

2.1 中子靶材分析

1) 入射質(zhì)子能量與中子產(chǎn)額

圖2為3H、7Li、9Be、65Cu、184W 5種靶材的質(zhì)子打靶產(chǎn)額，可確定低能質(zhì)子入射情況下，輕核靶材產(chǎn)生的中子數(shù)大于重核靶材。因此，利用(p,n)反應(yīng)的AB-BNCT質(zhì)子加速器中子源，一般選用核子數(shù)較小的輕核靶材。

圖2 質(zhì)子打厚靶產(chǎn)額Fig.2 Neutron yield of proton bombarding with target

入射質(zhì)子能量在17 MeV以下，對(duì)比3H、7Li、9Be 3種輕核靶材核素的中子產(chǎn)額可知，3H靶的中子產(chǎn)額最大，但3H靶昂貴且會(huì)衰變，并不適合作為BNCT中子源靶材。10 MeV以上的質(zhì)子入射鈹靶，除9Be(p,n)9B反應(yīng)產(chǎn)生中子外，還有其他多體分裂反應(yīng)產(chǎn)生中子的貢獻(xiàn)，因此鈹靶中子產(chǎn)額超過鋰靶。入射質(zhì)子能量在10 MeV以下時(shí)，鋰靶的中子產(chǎn)額大于鈹靶。

3.5 MeV以下質(zhì)子打鋰靶和鈹靶產(chǎn)生中子的具體數(shù)據(jù)列于表2。7Li的(p,n)反應(yīng)閾能為1.88 MeV；若入射質(zhì)子能量低于1.9 MeV，反應(yīng)產(chǎn)生中子的平均能量和最高能量較低，接近適合BNCT的超熱中子能量范圍，但其中子產(chǎn)額相對(duì)較低。在入射質(zhì)子能量2.25 MeV處，7Li的(p,n)截面有1個(gè)峰；越過此能量，設(shè)計(jì)2.5 MeV的入射質(zhì)子，其中子產(chǎn)額較1.9 MeV入射質(zhì)子高2個(gè)量級(jí)，產(chǎn)生的中子平均能量增大約300 keV；之后提升入射質(zhì)子能量，中子產(chǎn)額增速變緩，而中子平均能量和最高能量增大較多。因此，鋰靶的入射質(zhì)子能量建議設(shè)計(jì)為2.5 MeV。

表2 質(zhì)子打鋰靶/鈹靶數(shù)據(jù)對(duì)比Table 2 Data comparison of proton bombarding with 7Li and 9Be

2.5 MeV質(zhì)子打鈹靶的中子產(chǎn)額約為鋰靶產(chǎn)額的1/18。鈹靶需提高入射質(zhì)子能量來彌補(bǔ)中子產(chǎn)額，但會(huì)產(chǎn)生更多能量較高的中子。這樣會(huì)使加速器成本增加，導(dǎo)致慢化困難和部件活化風(fēng)險(xiǎn)增大。

2) 中子能譜

理想的BNCT中子能量約為0.5 eV～10 keV，質(zhì)子打靶產(chǎn)生的中子需經(jīng)過慢化才能用于治療。因此，打靶產(chǎn)生的中子能譜對(duì)于BNCT中子源設(shè)計(jì)很關(guān)鍵，它關(guān)系到引出中子束實(shí)現(xiàn)慢化整形的難度和治療效果。質(zhì)子打鋰靶與鈹靶的中子能譜示于圖3。鈹靶的入射質(zhì)子能量為3.5 MeV，鋰靶的入射質(zhì)子能量為2.5 MeV。鈹靶產(chǎn)生的快中子能量最高達(dá)到1.5 MeV，中子平均能量較高；鋰靶產(chǎn)生中子能量最高不到0.8 MeV，中子平均能量低，慢化相對(duì)容易。

圖3 3.5 MeV質(zhì)子打9Be和2.5 MeV質(zhì)子打7Li的中子能譜Fig.3 Neutron spectra of 3.5 MeV proton bombarding with 9Be target and 2.5 MeV proton with 7Li target

3) 打靶后靶材衰變

從質(zhì)子打靶后靶材的衰變情況分析，質(zhì)子打9Be產(chǎn)生9B，9B會(huì)衰變?yōu)棣亮Ｗ雍蜌浜?或質(zhì)子)；而質(zhì)子打7Li產(chǎn)生7Be，7Be經(jīng)β衰變，成為第一激發(fā)態(tài)7Li，再釋放γ，會(huì)重新回到7Li基態(tài)?？梢?，打靶后經(jīng)衰變，鈹靶材質(zhì)會(huì)逐漸消耗；鋰靶在材質(zhì)足夠循環(huán)回復(fù)的情況下，基本不會(huì)消耗。

4) 鋰化合物靶材分析

由于鋰的熔點(diǎn)較低，作為靶材保持其固體形態(tài)實(shí)現(xiàn)散熱的難度較大。因此，考慮分析鋰化合物替代鋰靶的可行性，結(jié)果列于表3。由表3可知，氟化鋰和氧化鋰靶材中子產(chǎn)額較鋰靶低，中子平均能量相近。

表3 2.5 MeV質(zhì)子打鋰/氟化鋰/氧化鋰的對(duì)比Table 3 Comparison of 2.5 MeV proton bombarding with pure Li/LiF/Li2O

對(duì)比鋰、氟化鋰、氧化鋰靶材的中子產(chǎn)額可知，鋰是首選靶材。AB-BNCT中子源設(shè)計(jì)中，建議選擇鋰靶。擬選質(zhì)子轟擊鋰靶，1 mA流強(qiáng)、2.5 MeV質(zhì)子打靶，可獲得中子源強(qiáng)為9.74×1011s-1。

5) 鋰靶成分對(duì)中子產(chǎn)額的影響

表4列出了不同鋰靶成分的中子產(chǎn)額。天然豐度的鋰靶相對(duì)純7Li靶，其中子產(chǎn)額減小6.4%。含Na、K雜質(zhì)2%的青海鹽湖電解鋰產(chǎn)品，其中子產(chǎn)額較天然純鋰靶減少3.6%。

表4 鋰靶成分的影響比較Table 4 Comparison of different ingredients of lithium

為確保最大化中子產(chǎn)額，建議對(duì)鋰靶材料進(jìn)行提純，并在條件允許和經(jīng)濟(jì)性前提下，進(jìn)行同位素分離，盡量增大7Li豐度。

2.2 靶材厚度設(shè)計(jì)分析

1) 打靶能量沉積分布

質(zhì)子入射鋰靶時(shí)，(p,n)反應(yīng)截面雖相對(duì)于其他核素較大，但發(fā)生反應(yīng)的比例依然很小。絕大部分質(zhì)子滯留在靶材中。圖4為質(zhì)子入射鋰靶的能量沉積軸向及徑向分布。由圖4a可看出，以2.5 MeV質(zhì)子打鋰靶，其能量沉積絕大部分位于入射端0～200 μm范圍內(nèi)。在0～150 μm之間靶體的能量沉積相對(duì)均勻；布拉格峰位于150～200 μm之間，該區(qū)間沉積了入射質(zhì)子一半以上的能量。距入射靶端250 μm后的區(qū)間，幾乎沒有入射質(zhì)子的能量沉積。由圖4b可見，在布拉格峰區(qū)間(軸向150～200 μm)，半徑5 cm入射的質(zhì)子，其靶體徑向能量沉積較為均勻，半徑6 cm以外空間的占比很小，不到1%。

圖4 2.5 MeV質(zhì)子打鋰靶軸向及徑向能量沉積Fig.4 Energy deposition on Z axis and R axis by 2.5 MeV proton bombarding with Li target

2) 靶材厚度對(duì)中子產(chǎn)額的影響

歸一到單個(gè)質(zhì)子轟擊不同厚度靶材的中子產(chǎn)額如下：50 μm，9.748×10-5；100 μm，1.558×10-4；150 μm，1.559×10-4；200 μm，1.559×10-4。可見，靶材厚度達(dá)100 μm后，中子產(chǎn)額基本達(dá)到最大化。

通過靶體能量沉積和靶材厚度對(duì)中子產(chǎn)額影響的分析，建議在固態(tài)靶設(shè)計(jì)中，鋰靶厚度設(shè)計(jì)為100 μm；該尺寸下中子產(chǎn)額已最大化，而大部分入射質(zhì)子的能量則可沉積在傳熱端銅座上，利于散熱。在液態(tài)靶設(shè)計(jì)中，則應(yīng)考慮鋰靶液膜厚度大于200 μm，這樣鋰靶液膜可包絡(luò)絕大部分入射質(zhì)子能量，通過循環(huán)回路帶走這些熱量。

2.3 質(zhì)子打靶放射性活度

BNCT中，放射性核素的核子變化數(shù)dN(mA-1)為產(chǎn)生項(xiàng)dNg及衰變項(xiàng)dNd之和：

dN=dNg+dNd

(1)

dNg=vdt

(2)

其中，v為由質(zhì)子打靶產(chǎn)生放射性核素的速率，(s·mA)-1。

(3)

其中，λ為核素衰變常量，s-1。

整理式(3)可得：

(4)

式(4)兩邊積分，并代入t=0時(shí)刻核子數(shù)為0的條件，整理可得下式：

(5)

因此，單位流強(qiáng)質(zhì)子打靶產(chǎn)生的放射性活度A(Bq)為：

(6)

基于MCNPX計(jì)算獲得放射性核素產(chǎn)生速率，利用Matlab平臺(tái)求解在AB-BNCT中靶體的放射性活度變化。質(zhì)子打天然鋰靶產(chǎn)生的放射性核素為7Be和3H。MCNPX輸出歸一到單個(gè)入射質(zhì)子的放射性核素產(chǎn)額，轉(zhuǎn)換為每mA入射質(zhì)子打天然鋰靶的放射性核素產(chǎn)生速率，列于表5。

表5 2.5 MeV質(zhì)子打天然鋰靶產(chǎn)生的放射性核素Table 5 Radioactive element produced by 2.5 MeV proton bombarding with natural lithium target

圖5 單位流強(qiáng)2.5 MeV質(zhì)子打天然鋰靶的放射性活度Fig.5 Radioactivity of 2.5 MeV proton bombarding with natural lithium target

計(jì)算AB-BNCT不間斷運(yùn)行5 a，每mA的2.5 MeV質(zhì)子打天然鋰靶，所累積引起的中子靶放射性活度如圖5所示。由圖5可見，質(zhì)子打鋰靶產(chǎn)氚導(dǎo)致的放射性活度較(p,n)反應(yīng)生成7Be的放射性活度小4個(gè)量級(jí)。在不間斷運(yùn)行約1 a后，鋰靶中的7Be放射性活度接近平衡態(tài)?？傮w而言，單位流強(qiáng)2.5 MeV質(zhì)子入射鋰靶產(chǎn)生的放射性活度約為9.6×1011Bq；隨入射質(zhì)子流強(qiáng)的增大，中子靶放射性活度線性增加。

2.4 中子出射角分布

考慮將質(zhì)子打靶產(chǎn)生的中子引出進(jìn)行慢化，需了解打靶產(chǎn)生中子的出射角分布情況。在MCNPX中子靶模型中，以中子靶出射端中點(diǎn)為球心設(shè)置球面，質(zhì)子入射方向?yàn)檎较?，?duì)球面進(jìn)行等角θ劃分(圖6)，可獲得中子出射空間弧度角(dY/dθ)分布(圖7a)。將弧度角分布數(shù)據(jù)(θ所對(duì)應(yīng)球面曲面的粒子計(jì)數(shù))轉(zhuǎn)換為立體角分布數(shù)據(jù)(單位立體角對(duì)應(yīng)球面的粒子計(jì)數(shù))，兩者關(guān)系為：

(7)

從而獲得更為直觀的中子出射空間立體角(dY/dΩ)分布(圖7b)。由圖7b可見，質(zhì)子轟擊靶體產(chǎn)生中子，其中子出射具有前傾性，20°出射角以內(nèi)的中子密度最高，大于90°出射角中子占比小于總中子數(shù)的1/5；且不同能量入射質(zhì)子，中子出射前傾性質(zhì)基本相似。因此，建議AB-BNCT中子源設(shè)計(jì)，沿質(zhì)子入射方向引出中子進(jìn)行慢化。

圖6 質(zhì)子打鋰靶中子出射角示意圖Fig.6 Diagram of emitting angle of spallation neutron

圖7 質(zhì)子打鋰靶中子出射空間弧度角和立體角分布Fig.7 dY/dθ and dY/dΩ as a function of emitting angle

3 結(jié)論

由前文分析可得，目前所設(shè)計(jì)AB-BNCT中子源擬選方案為2.5 MeV質(zhì)子加速器，輸出質(zhì)子轟擊鋰靶，1 mA流強(qiáng)的2.5 MeV質(zhì)子打靶產(chǎn)生的中子源強(qiáng)為9.74×1011s-1。入射質(zhì)子束半徑為5 cm，固態(tài)鋰靶設(shè)計(jì)厚度為100 μm，液態(tài)鋰靶設(shè)計(jì)液膜厚度大于200 μm。擬設(shè)計(jì)質(zhì)子束流強(qiáng)為15 mA，可產(chǎn)生強(qiáng)度為1.46×1013s-1的中子源；治療過程中，中子靶放射性活度最大值約為1.44×1013Bq?；诔錾渲凶拥那皟A性，建議沿質(zhì)子入射方向引出中子進(jìn)行慢化。