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        有機(jī)添加物對(duì)活性相形貌調(diào)控及原生積炭對(duì)加氫脫硫活性的影響

        2020-03-27 02:09:30李會(huì)峰李明豐
        關(guān)鍵詞:片晶積炭層數(shù)

        李會(huì)峰, 李明豐, 張 樂(lè), 袁 蕙

        (中國(guó)石化 石油化工科學(xué)研究院,北京 100083)

        隨著環(huán)保法規(guī)越來(lái)越嚴(yán)格,油品升級(jí)步伐不斷加快,對(duì)生產(chǎn)油品用加氫催化劑的催化性能提出了更高的要求[1-4],實(shí)現(xiàn)低成本、環(huán)境友好生產(chǎn)清潔油品成為煉油領(lǐng)域可持續(xù)發(fā)展的重要任務(wù)。研究者們一直致力于嘗試不同的方法來(lái)提高加氫催化劑的性能,以滿足清潔油品質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)不斷升級(jí)的要求[4-12]。研究發(fā)現(xiàn),加氫催化劑的活性、選擇性及穩(wěn)定性與其活性相形貌結(jié)構(gòu)特點(diǎn)緊密相關(guān)[13-17]。由于受制于氧化鋁表面結(jié)構(gòu)性質(zhì)及界面相互作用,氧化鋁負(fù)載型MoS2(WS2)的形貌調(diào)控比非負(fù)載型的更復(fù)雜而且困難[13-14]。因此,如何對(duì)負(fù)載型催化劑硫化金屬活性相的形貌結(jié)構(gòu)進(jìn)行有效調(diào)控,設(shè)計(jì)和構(gòu)建滿足特定目標(biāo)分子反應(yīng)要求的活性相結(jié)構(gòu)是新型加氫催化劑成功開(kāi)發(fā)的技術(shù)關(guān)鍵。

        負(fù)載型催化劑的硫化金屬活性相形貌結(jié)構(gòu)主要與催化劑的制備參數(shù)(例如,載體的表面結(jié)構(gòu)性質(zhì)、浸漬液中金屬前驅(qū)物分子結(jié)構(gòu)組成等)和硫化過(guò)程參數(shù)(例如,溫度、壓力、硫化氣體組成等)有關(guān)[13,18-19]。因此,實(shí)現(xiàn)對(duì)催化劑活性相形貌結(jié)構(gòu)的調(diào)控主要有3種途徑:僅調(diào)變催化劑的制備參數(shù)、僅調(diào)變硫化過(guò)程參數(shù)、同時(shí)調(diào)變這兩種參數(shù)。針對(duì)第一種途徑,當(dāng)采用同一載體時(shí),通過(guò)調(diào)變金屬浸漬液中金屬前驅(qū)物的分子結(jié)構(gòu)就可實(shí)現(xiàn)對(duì)負(fù)載型催化劑活性相形貌結(jié)構(gòu)的調(diào)控[13],而引入有機(jī)物是一種調(diào)變金屬前驅(qū)物的分子結(jié)構(gòu)的有效方法[13]。在催化劑制備過(guò)程中引入有機(jī)物影響加氫催化劑性能已有很多報(bào)道[8-9,13-14,20-27]。其中,有機(jī)絡(luò)合劑因其分子結(jié)構(gòu)不同而使絡(luò)合能力具有差異性,如果在浸漬液中引入有機(jī)絡(luò)合劑(如:次氨基三乙酸、乙二胺四乙酸、反式-1,2-環(huán)己二胺四乙酸、檸檬酸、乙二胺等),可使加氫催化劑硫化行為差別顯著。Sun等[20]研究發(fā)現(xiàn):相同硫化條件下,加氫催化劑上的鎳(或鈷)物種在較低溫度下硫化完全,而鎢(或鉬)物種需要較高的溫度才能夠充分硫化;當(dāng)引入有機(jī)絡(luò)合劑時(shí),有機(jī)絡(luò)合劑與鎳(或鈷)離子形成穩(wěn)定的金屬絡(luò)合物,使鎳(或鈷)的完全硫化溫度提高,延遲至鎢(或鉬)硫化后,從而形成更多的Ni(Co)-W(Mo)-S活性中心,顯著提高加氫催化劑的性能[20]。

        雖然已有很多在加氫催化劑制備過(guò)程中引入有機(jī)物的研究,但是有關(guān)有機(jī)物在硫化過(guò)程中形成原生積炭的行為及原生積炭的本質(zhì)作用的報(bào)道卻很少。聶紅等[3]研究引入檸檬酸在制備加氫催化劑過(guò)程中的作用時(shí)發(fā)現(xiàn),在硫化過(guò)程中檸檬酸會(huì)轉(zhuǎn)化為炭物種并保留在催化劑上。積炭主要有兩個(gè)作用:一是修飾載體表面,促進(jìn)金屬物種硫化;另一個(gè)是隔離生成的WS2,避免其聚集長(zhǎng)大,促進(jìn)形成尺寸較小的活性相。

        檸檬酸作為一種羥基酸,在活性相形貌結(jié)構(gòu)調(diào)控方面具有獨(dú)特的效果,但含有其他官能團(tuán)的有機(jī)物是否可以對(duì)負(fù)載型催化劑的MoS2(WS2)活性相形貌結(jié)構(gòu)進(jìn)行有效調(diào)控以及原生積炭的影響尚未見(jiàn)報(bào)道。筆者以單鉬負(fù)載型催化劑為對(duì)象,考察引入具有不同官能團(tuán)的有機(jī)物對(duì)MoS2形貌結(jié)構(gòu)調(diào)變的作用機(jī)制,以及有機(jī)引入物形成的原生積炭對(duì)加氫脫硫活性影響的本質(zhì),以期為新型加氫催化劑研發(fā)提供必要的科學(xué)信息和理論參考。

        1 實(shí)驗(yàn)部分

        1.1 試劑

        蔗糖(分析純,Sucrose)、十六烷基三甲基溴化銨(分析純,CTAB)、油酸(分析純,Oleic acid)、2-膦酸基-1,2,4-三羧酸丁烷的水溶液(質(zhì)量分?jǐn)?shù)≥50%,PBTCA)和聚乙二醇(化學(xué)純,PEG,平均相對(duì)分子質(zhì)量約400),均購(gòu)于國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;七鉬酸銨(化學(xué)純)和氧化鋁載體(主要為γ相),取自中國(guó)石化催化劑分公司。

        1.2 鉬負(fù)載量的確定

        為使負(fù)載的金屬組分能夠較好地分散于載體表面,首先采用已建立的鉬平衡吸附實(shí)驗(yàn)方法[10]來(lái)確定所用氧化鋁載體適合的鉬負(fù)載質(zhì)量分?jǐn)?shù)。經(jīng)測(cè)定,氧化鋁載體的鉬平衡吸附量(以MoO3的質(zhì)量分?jǐn)?shù)計(jì))為7%。

        1.3 催化劑樣品的制備

        將蔗糖、十六烷基三甲基溴化銨、油酸、2-膦酸基-1,2,4-三羧酸丁烷和聚乙二醇分別與七鉬酸銨配制成相應(yīng)的金屬浸漬溶液。需要說(shuō)明的是,由于引入過(guò)多的PBTCA會(huì)導(dǎo)致浸漬溶液不穩(wěn)定,所以PBTCA與Mo的摩爾比為0.5;其他有機(jī)引入物與Mo的摩爾比均為1.0。然后以氧化鋁為載體,采用孔飽和浸漬法制備了MoO3負(fù)載質(zhì)量分?jǐn)?shù)為7%的催化劑。樣品經(jīng)120 ℃干燥4 h即得到氧化態(tài)的催化劑,具體制備信息和樣品編號(hào)見(jiàn)表1。為了使基礎(chǔ)研究結(jié)果能更好地為工業(yè)實(shí)踐提供理論支撐和科學(xué)信息,氧化態(tài)催化劑需要在固定床連續(xù)流動(dòng)高壓微反裝置上轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的硫化態(tài)催化劑,來(lái)進(jìn)行表征和性能考察。

        表1 催化劑制備信息Table 1 The information about catalyst preparation

        1.4 催化劑的表征

        氧化態(tài)催化劑樣品的拉曼光譜(LRS)分析在Jobin Yvon公司生產(chǎn)的LabRAM HR UV-NIR型共聚焦顯微拉曼光譜儀上進(jìn)行。硫化態(tài)催化劑樣品的MoS2形貌結(jié)構(gòu)采用FEI公司生產(chǎn)的Tecnai G2 F20 S-TWIN透射電子顯微鏡(TEM)進(jìn)行表征;隨機(jī)選取樣品的不同部位,拍攝20張照片,然后對(duì)照片中所有的片晶長(zhǎng)度和堆疊層數(shù)進(jìn)行分析統(tǒng)計(jì),計(jì)算得到MoS2片晶的平均長(zhǎng)度和平均堆疊層數(shù)。鉬的硫化度采用Thermo Scientific公司生產(chǎn)的ESCALab 250型X射線光電子能譜(XPS)進(jìn)行表征。硫化態(tài)樣品的程序升溫氧化實(shí)驗(yàn)(TPO-MASS)采用NETZSCH STA 409熱分析儀,尾氣組成采用質(zhì)譜檢測(cè)。硫化態(tài)樣品的碳含量采用Leco CS600分析儀進(jìn)行測(cè)定。

        1.5 催化劑的加氫脫硫活性評(píng)價(jià)

        在固定床連續(xù)流動(dòng)高壓微反裝置上對(duì)催化劑進(jìn)行加氫脫硫活性的評(píng)價(jià)。催化劑裝填量為0.15 g (粒徑250~380 μm);硫化油為含二硫化碳質(zhì)量分?jǐn)?shù)5%的環(huán)己烷溶液;反應(yīng)油為含4,6-二甲基二苯并噻吩(質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.45%)和十氫萘(質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.45%)的正癸烷溶液。評(píng)價(jià)反應(yīng)前先對(duì)催化劑進(jìn)行硫化。硫化條件為:硫化壓力4.0 MPa,氫氣流速180 mL/min;硫化油的進(jìn)料速率0.2 mL/min,360 ℃ 硫化2.5 h。硫化結(jié)束后,切換為反應(yīng)油,同時(shí)降溫至280 ℃,反應(yīng)油進(jìn)料速率0.2 mL/min,反應(yīng)壓力4.0 MPa,氫氣流速180 mL/min。待反應(yīng)穩(wěn)定3 h后,收集冷凝液體樣品進(jìn)行分析,具體分析計(jì)算方法參照文獻(xiàn)[28]。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 氧化態(tài)催化劑的拉曼光譜表征

        引入不同有機(jī)物催化劑樣品的拉曼光譜如圖1所示。從圖1可以看出:未引入有機(jī)物的Mo-0主要有2個(gè)拉曼峰,分別在840和943 cm-1附近, 840 cm-1附近的峰代表4配位的鉬物種,943 cm-1附近的峰代表6配位的鉬物種;對(duì)于引入有機(jī)物的樣品(尤其是Mo-2),840 cm-1附近代表4配位鉬物種的峰不明顯,說(shuō)明在金屬浸漬液中引入有機(jī)物(尤其是CTAB),一定程度上減弱了鉬物種與氧化鋁表面的相互作用。

        圖1 氧化態(tài)催化劑樣品的拉曼譜圖Fig.1 LRS spectra of the oxidic catalyst samples

        2.2 硫化態(tài)催化劑的N2吸附-脫附表征

        硫化態(tài)催化劑樣品的N2吸附-脫附表征結(jié)果見(jiàn)表2和圖2。從表2可以看出,與未引入有機(jī)物的Mo-0相比,其他引入有機(jī)物的催化劑的比表面積略有增加,孔體積略有減少。這可能是由于引入有機(jī)物使催化劑上硫化態(tài)金屬活性相形貌結(jié)構(gòu)產(chǎn)生差異,對(duì)催化劑的孔結(jié)構(gòu)性質(zhì)略有影響。另外,從圖2也可以看出,其他引入有機(jī)物樣品的孔徑分布與未引入有機(jī)物的Mo-0的基本相同??傊?,與未引入有機(jī)物的Mo-0相比,在金屬浸漬液中引入有機(jī)物并未明顯改變硫化態(tài)催化劑的比表面積、孔體積和孔徑分布。

        表2 硫化態(tài)催化劑樣品的孔結(jié)構(gòu)參數(shù)Table 2 Pore structure parameters of the sulfided samples

        圖2 硫化態(tài)催化劑樣品的孔徑分布Fig.2 Pore size distributions of the sulfided samples

        2.3 硫化態(tài)催化劑的TEM表征

        新鮮硫化態(tài)催化劑樣品的TEM照片如圖3所示,對(duì)應(yīng)的MoS2平均片晶長(zhǎng)度(L)和平均堆疊層數(shù)(N)分析統(tǒng)計(jì)結(jié)果列于表3。由圖3和表3可知,與未引入有機(jī)物的情況(Mo-0)相比,在金屬浸漬液中引入有機(jī)物可改變MoS2的平均片晶長(zhǎng)度和平均堆疊層數(shù),并因有機(jī)物官能團(tuán)的不同而產(chǎn)生一定的差異。在金屬浸漬液中引入蔗糖(Mo-1)可使MoS2平均片晶尺寸變短,平均堆疊層數(shù)降低,見(jiàn)圖3(b)。這主要是由于蔗糖分子中的羥基將鉬物種“包裹”形成受限空間,一定程度限制了硫化過(guò)程中MoS2的生長(zhǎng)。

        在金屬浸漬液中引入CTAB(Mo-2)可使MoS2平均片晶尺寸顯著變長(zhǎng),平均堆疊層數(shù)顯著提高,見(jiàn)圖3(c)。這主要是因?yàn)镃TAB作為陽(yáng)離子表面活性劑與含鉬陰離子物種具有靜電吸引作用,其憎水的烷基長(zhǎng)鏈則顯著弱化了鉬物種在載體上的吸附,使MoS2在硫化過(guò)程中可能沿著CTAB分子形成的膠束排列方式(模板導(dǎo)向)進(jìn)行生長(zhǎng),甚至最終部分可形成多層“長(zhǎng)鏈狀”的MoS2條紋(如圖4所示)。另外需要說(shuō)明的是,由于無(wú)法對(duì)圖4的TEM照片中局部大量多層“長(zhǎng)鏈狀”的條紋進(jìn)行有效統(tǒng)計(jì),所以這些條紋并未被計(jì)算入MoS2平均片晶長(zhǎng)度和平均堆疊層數(shù)。

        在金屬浸漬液中引入油酸(Mo-3)可使MoS2平均片晶尺寸略有變短,平均堆疊層數(shù)降低,見(jiàn)圖3(d)。這主要是由于油酸分子對(duì)鉬物種進(jìn)行“纏繞包裹”,一定程度限制了硫化過(guò)程中MoS2的過(guò)度生長(zhǎng)。在金屬浸漬液中引入PBTCA(Mo-4)對(duì)MoS2形貌影響不明顯(圖3(e)),可能是因?yàn)镻BTCA分子結(jié)構(gòu)中同時(shí)含有膦酸基和羧酸:一方面膦酸基與鉬物種反應(yīng)形成鉬雜多酸結(jié)構(gòu);另一方面羧酸中的羥基可形成1個(gè)穩(wěn)定的“氫鍵網(wǎng)絡(luò)”,實(shí)現(xiàn)對(duì)鉬物種的“包裹和隔離”,二者與鉬物種共同作用影響了硫化過(guò)程中MoS2的生長(zhǎng)。在金屬浸漬液中引入聚乙二醇(Mo-5),可使MoS2平均片晶尺寸明顯變長(zhǎng),平均堆疊層數(shù)降低,見(jiàn)圖3(f)。這主要是因?yàn)榫垡叶挤肿咏Y(jié)構(gòu)為長(zhǎng)鏈對(duì)鉬物種的“纏繞包裹”,一定程度使硫化過(guò)程中MoS2沿著其長(zhǎng)鏈生長(zhǎng)。

        圖3 硫化態(tài)催化劑樣品的TEM照片F(xiàn)ig.3 TEM images of the sulfided samples(a) Mo-0; (b) Mo-1; (c) Mo-2; (d) Mo-3; (e) Mo-4; (f)Mo-5

        L—Average length;N—Average stacking number

        因此,引入有機(jī)物能調(diào)變鉬物種在氧化鋁界面的吸附行為,并對(duì)硫化過(guò)程中MoS2片晶的生長(zhǎng)發(fā)揮“模板導(dǎo)向”和“空間限制”的作用。尤其是當(dāng)引入CTAB時(shí),這種調(diào)變作用更顯著。

        2.4 硫化態(tài)催化劑的XPS表征

        新鮮硫化態(tài)催化劑樣品的XPS表征結(jié)果見(jiàn)圖5。由圖5可知,樣品中的Mo主要有3種價(jià)態(tài):+4、+5、+6價(jià)。其中,Mo 3d5/2結(jié)合能約為

        圖5 硫化態(tài)催化劑樣品的Mo 3d和S 2s XPS擬合譜圖Fig.5 Peak-fittings of Mo 3d and S 2s XPS profiles of the sulfided samples(a) Mo-0; (b) Mo-1; (c) Mo-2; (d) Mo-3; (e) Mo-4; (f) Mo-5

        228.8 eV、230.2 eV、232.6 eV的譜峰分別歸屬于+4價(jià)的MoS2、+5價(jià)的Mo2O5和MoOxSy、+6價(jià)的MoO3和MoOxSy。按照文獻(xiàn)[29]的方法對(duì)XPS譜圖進(jìn)行擬合。由于硫化態(tài)催化劑樣品的XPS譜中S 2s與Mo 3d譜峰重迭,在對(duì)Mo 3d 的XPS譜進(jìn)行擬合時(shí),必須扣除S 2s的影響[29]。擬合結(jié)果發(fā)現(xiàn),與未引入有機(jī)物的Mo-0相比,引入有機(jī)物可改變鉬物種的硫化行為。一般常用Mo的硫化度(n(Mo4+)/n(MoTotal))來(lái)判斷催化劑中鉬物種的硫化行為。Mo的硫化度越高,則形成的活性中心越多。各樣品中Mo的硫化度分別為:Mo-0,71%;Mo-1,85%;Mo-2,92%;Mo-3,67%;Mo-4,84%;Mo-5,83%。因此,除了引入油酸的樣品Mo的硫化度降低外,引入其他有機(jī)物均可明顯提高M(jìn)o的硫化度。這是由于有機(jī)物與鉬物種在氧化鋁表面競(jìng)爭(zhēng)吸附,弱化了鉬物種與載體的相互作用,促進(jìn)了鉬物種的硫化。因此,引入CTAB的樣品(Mo-2)上Mo的硫化度最高、活性相最多。

        綜合TEM和XPS結(jié)果可知:在金屬浸漬液中引入有機(jī)物既可以促進(jìn)鉬物種的硫化,也可以借助有機(jī)物分子結(jié)構(gòu)、官能團(tuán)等的差異對(duì)MoS2生長(zhǎng)產(chǎn)生“模板導(dǎo)向”和“空間限制”作用,從而制備出不同尺寸和層數(shù)的MoS2片晶,實(shí)現(xiàn)了對(duì)MoS2形貌結(jié)構(gòu)的調(diào)控。

        2.5 催化劑的加氫脫硫活性評(píng)價(jià)

        不同催化劑催化4,6-DMDBT加氫脫硫反應(yīng)的活性評(píng)價(jià)結(jié)果如圖6所示。從圖6可以看出,除了Mo-2(引入CTAB)以外,引入其他有機(jī)物的催化劑對(duì)4,6-DMDBT加氫脫硫反應(yīng)的催化活性均明顯低于未引入有機(jī)物的Mo-0。理論上講,當(dāng)引入蔗糖時(shí),MoS2的片晶尺寸更短,催化劑具有相對(duì)多的活性中心,催化活性更強(qiáng);而當(dāng)引入CTAB時(shí),MoS2的片晶尺寸更大,催化劑應(yīng)具有相對(duì)少的活性中心,催化活性更差。然而,催化劑活性評(píng)價(jià)結(jié)果與理論分析恰好相反。由于引入有機(jī)物幾乎提高了所有催化劑上Mo的硫化度(Mo-3除外),改變了MoS2片晶的尺寸和堆疊層數(shù)。因此,除了Mo的硫化度和活性相片晶尺寸、層數(shù)以外,還有其他因素影響著催化劑的活性。

        圖6 不同催化劑的加氫脫硫活性Fig.6 HDS activity of different catalysts

        2.6 硫化態(tài)催化劑上炭物種分析

        不同硫化態(tài)催化劑樣品的總碳含量分析結(jié)果列于表4。從表4可以看出,與Mo-0相比,在浸漬液中引入不同有機(jī)物(CTAB除外)的新鮮硫化態(tài)催化劑上(Mo-2除外)均有較高的碳含量。這表明引入的有機(jī)物在硫化過(guò)程中會(huì)形成原生積炭并保留在催化劑上。硫化后Mo-2上積炭量相對(duì)較低,可能是因?yàn)镃TAB相對(duì)易分解或脫附的原因。此外,因?qū)嶒?yàn)用的硫化油為含CS2質(zhì)量分?jǐn)?shù)5%的環(huán)己烷,因而其在360 ℃下、Mo-0硫化也會(huì)產(chǎn)生一定量的積炭。

        鑒于引入不同有機(jī)物導(dǎo)致相應(yīng)催化劑樣品的總碳含量差異較大,為了進(jìn)一步探究原生積炭在催化劑上的分布,借助TPO-MASS對(duì)新鮮硫化態(tài)催化劑進(jìn)行了表征,結(jié)果如圖7所示。從積炭燃燒產(chǎn)生CO2的特征峰可知,催化劑上的積炭可分為兩類(lèi)物種[3]:較高溫度出現(xiàn)的CO2峰(伴隨著弱的SO2峰)歸屬于沉積在載體表面的炭物種;而在較低溫度出現(xiàn)的CO2峰(伴隨著強(qiáng)的SO2峰)歸屬于“毗鄰”活性相的炭物種。經(jīng)分峰擬合,按峰面積比例關(guān)系計(jì)算得出了“毗鄰”活性相的炭物種的碳含量列在表4中。由表4可知,與Mo-0相比,引入CTAB的催化劑Mo-2上的“毗鄰”活性相的炭物種更少,而引入其他有機(jī)物的催化劑上的“毗鄰”活性相炭物種明顯增多。

        表4 硫化態(tài)催化劑樣品上“毗鄰”活性相的炭物種的碳含量Table 4 The carbon contents of carbon deposits in thevicinity of active phase on the sulfided samples

        wTotal—Total carbon mass fractions of sulfided samples;wC—The carbon mass fractions of carbon deposits in the vicinity of active phase

        圖7 硫化態(tài)催化劑的TPO-MASS譜圖Fig.7 TPO-MASS formation profiles of sulfided samples(a) CO2; (b) SO2

        進(jìn)一步關(guān)聯(lián)“毗鄰”活性相炭物種的碳含量與催化劑的加氫脫硫活性,結(jié)果如圖8所示。由圖8可知,催化劑上“毗鄰”活性相的炭物種增多,減少了4,6-DMDBT與活性中心的可接近性,從而顯著降低了其加氫脫硫活性。Mo-2上“毗鄰”活性相的炭物種較少,對(duì)4,6-DMDBT與活性中心的可接近性影響較??;同時(shí),CTAB的引入顯著提高了鉬的硫化度,且誘導(dǎo)形成的MoS2片晶具有合適的片晶尺寸和層數(shù),有利于改善4,6-DMDBT與活性中心的可接近性。因此,Mo-2催化加氫脫硫的活性顯著提高。

        圖8 “毗鄰”活性相的碳含量對(duì)加氫脫硫活性(rHDS)的影響Fig.8 The effect of carbon deposits in the vicinity ofactive phase on HDS activity (rHDS)

        3 結(jié) 論

        (1)與未引入有機(jī)物的催化劑相比,在浸漬液中引入具有不同官能團(tuán)的有機(jī)物,可以對(duì)MoS2片晶生長(zhǎng)產(chǎn)生“模板導(dǎo)向”和“空間限制”作用,且有機(jī)物分子結(jié)構(gòu)的差別致使鉬物種氧化態(tài)前驅(qū)體的存在形式產(chǎn)生差異;硫化過(guò)程中,引入的有機(jī)物減弱了金屬與載體的相互作用,有利于促進(jìn)鉬物種的硫化;且有機(jī)引入物形成的原生積炭對(duì)MoS2片晶生長(zhǎng)繼續(xù)產(chǎn)生“模板導(dǎo)向”和“空間限制”的作用。二者共同誘導(dǎo)或調(diào)變MoS2的形貌結(jié)構(gòu)。

        (2)引入CTAB顯著提高了鉬的硫化度,誘導(dǎo)形成的MoS2片晶具有合適的片晶尺寸和層數(shù);且引入CTAB的催化劑在硫化過(guò)程中生成的“毗鄰”活性相炭物種較少,對(duì)4,6-DMDBT與活性中心的可接近性影響較小,從而顯著提高了催化劑催化4,6-DMDBT 加氫脫硫的活性。

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