曹 楊, 劉煒樺, 王晨曦, 趙曉莉, 孫曉光, 楊景朝

1.四川省氣象災(zāi)害防御技術(shù)中心, 四川 成都 610072 2.中國(guó)氣象局大氣探測(cè)重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室, 四川 成都 610225 3.高原與盆地暴雨旱澇災(zāi)害四川省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 四川 成都 610072

隨著經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展和城市化進(jìn)程加快，城市空氣污染問題日益嚴(yán)峻，嚴(yán)重影響生態(tài)環(huán)境以及人們的生活和健康，引起了社會(huì)的廣泛關(guān)注[1-4]. 對(duì)城市空氣質(zhì)量變化趨勢(shì)[5-7]、污染物來源[8-10]和影響因素[11-14]等進(jìn)行分析，已經(jīng)成為當(dāng)今大氣污染防治的研究熱點(diǎn). 研究[15-18]表明，大氣污染物濃度的高低不僅與污染源的排放有關(guān)，也受氣象條件的影響. 在一定時(shí)期內(nèi)，當(dāng)污染源排放相對(duì)穩(wěn)定時(shí)，氣象條件是影響大氣污染物擴(kuò)散和沉降的重要因素，不利的氣象條件會(huì)導(dǎo)致污染物濃度升高，而有利的氣象條件會(huì)降低其濃度[19-22]. 降水是影響大氣污染物濃度的主要?dú)庀笠刂?，其主要影響大氣污染物的濕清除過程，維持著大氣中污染物的源、匯平衡和大氣自清潔[23-26]. 周彬等[27]分析了無錫市降水對(duì)氣溶膠顆粒物的清除效果，發(fā)現(xiàn)其清除作用隨雨強(qiáng)、降水持續(xù)時(shí)間和降水總量的增加而增大，并與降水前顆粒物濃度關(guān)系密切. 劉星等[28]分不同等級(jí)比較了夏季和秋冬季降水對(duì)大氣污染物的清除效果. 王妮等[29]分析了重慶市城區(qū)夏季降水對(duì)大氣污染物的清除作用，并分不同日降水強(qiáng)度、日降水時(shí)長(zhǎng)和累積降水量比較降水對(duì)PM2.5、PM10、NO2、O3、CO、SO2的清除效果.

成都市位于成都平原中部，平均海拔500 m，東界龍泉山脈，西靠龍門山脈，地形閉塞，大氣的水平流動(dòng)減弱，地面風(fēng)速小，靜風(fēng)比例高，氣候上屬亞熱帶濕潤(rùn)季風(fēng)氣候，空氣濕度大[30-31]. 受其特殊地形和氣候條件影響，大氣污染物擴(kuò)散緩慢，主要靠降水的沖刷和清除作用去除大氣污染物. 此外，如何降低重污染天氣過程中污染物濃度也是目前的關(guān)注熱點(diǎn)之一，很多部門希望通過人工降雨等方式達(dá)到凈化空氣的目的，但是針對(duì)各區(qū)域降水過程對(duì)污染物清除作用的大小，還需要系統(tǒng)的分析. 調(diào)查發(fā)現(xiàn)，成都市關(guān)于降水對(duì)大氣污染物清除作用的系統(tǒng)分析較為鮮見，因此該研究利用成都市有資料以來(2014年5月13日—2017年12月31日)的逐小時(shí)ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(NO2)、ρ(O3)、ρ(CO)、ρ(SO2)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)和同時(shí)期降水量數(shù)據(jù)，分析了降水前污染物質(zhì)量濃度、小時(shí)最大降水量、降水持續(xù)時(shí)間和累積降水量對(duì)大氣污染物清除效果的影響，以期為區(qū)域大氣污染防治、人工干預(yù)和人工清除提供參考.

1 資料與方法

1.1 資料來源

大氣污染物質(zhì)量濃度監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)來源于中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站2014年5月13日—2017年12月31日成都市空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)逐小時(shí)ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(NO2)、ρ(O3)、ρ(CO)、ρ(SO2)數(shù)據(jù). 該研究中所用環(huán)境監(jiān)測(cè)站為金泉兩河國(guó)控站，位于成都市市區(qū)(30.72°N、103.97°E)，地勢(shì)平坦，附近無明顯的工業(yè)污染源；降水量數(shù)據(jù)來源于成都市溫江國(guó)家基準(zhǔn)氣候站(30.75°N、103.87°E)同時(shí)期的逐小時(shí)地面氣象觀測(cè)數(shù)據(jù)，該站與金泉兩河國(guó)控站的直線距離約10 km(見圖1).

注： 1、2、3、4、5為成都市五城區(qū)，6為成都市高新區(qū).圖1 成都市環(huán)境監(jiān)測(cè)站及氣候觀測(cè)站點(diǎn)分布位置Fig.1 Distribution map of environmental monitoring station and climate observation station of Chengdu City

1.2 研究方法

一次清除過程按提取降水過程進(jìn)行分析，以第一次出現(xiàn)0.1 mm以上降水量作為降水過程的開始，最后一次出現(xiàn)0.1 mm以上降水量作為降水過程的結(jié)束，若中間中斷時(shí)間不足5 h，則作為一次降水過程進(jìn)行處理. 選取降水過程開始前3 h的大氣污染物平均質(zhì)量濃度和降水過程結(jié)束后3 h的大氣污染物平均質(zhì)量濃度作為一次降水過程清除前污染物的質(zhì)量濃度和清除后污染物的質(zhì)量濃度[27]. 降水對(duì)大氣污染物的清除率計(jì)算公式

RF=(Pb-Pa)Pb×100%

(1)

式中：RF為污染物的清除率，%；Pb、Pa分別為降水前、降水后污染物質(zhì)量濃度，ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(NO2)、ρ(O3)、ρ(SO2)單位為μgm3，ρ(CO)的單位為mgm3. RF>0為正清除過程，表示降水對(duì)大氣污染物起清除作用；RF<0為負(fù)清除過程，表示降水對(duì)大氣污染物沒有清除作用，反而促使大氣污染物質(zhì)量濃度升高，這可能與降水時(shí)濕度增加，大氣污染物吸濕增長(zhǎng)導(dǎo)致二次反應(yīng)加劇有關(guān)；RF=0為零清除過程，表示降水對(duì)大氣污染物無影響.

n次過程的平均清除率計(jì)算公式

(2)

受地形和氣候條件影響，四川盆地的主要降水時(shí)段為5—9月，將該時(shí)段作為汛期，10月—翌年4月作為非汛期，分時(shí)段分析降水對(duì)大氣污染物的清除效果. 統(tǒng)計(jì)分析時(shí)段內(nèi)402次降水過程，其中，汛期248次，非汛期154次. 非汛期的小時(shí)最大降水量主要分布在0～5 mm，汛期主要分布在0～40 mm；非汛期的累積降水量主要分布在0～20 mm，汛期主要分布在0～80 mm；汛期和非汛期的降水持續(xù)時(shí)間均在0～40 h有分布.

2 結(jié)果與討論

2.1 清除率與降水前污染物質(zhì)量濃度的關(guān)系

周彬等[27]研究發(fā)現(xiàn)，降水前污染物質(zhì)量濃度與降水后污染物質(zhì)量濃度呈正相關(guān)，可利用線性方程擬合汛期和非汛期6種污染物降水前和降水后質(zhì)量濃度關(guān)系：

Pa=a×Pb+b

(3)

RF=[(1-a)×Pb-b]Pb×100%

(4)

式中，a、b為污染物擬合方程的系數(shù)，取值見表1.

汛期和非汛期6種污染物降水前質(zhì)量濃度與清除率的關(guān)系如圖2所示. 由圖2可見：清除率與6種污染物降水前質(zhì)量濃度變化趨勢(shì)較一致. 降水前污染物質(zhì)量濃度較低時(shí)，降水對(duì)大氣污染物的清除效果不好，出現(xiàn)較多負(fù)清除過程，隨著降水前污染物質(zhì)量濃度的增加，負(fù)清除過程逐漸減少；當(dāng)降水前污染物質(zhì)量濃度較高時(shí)，降水對(duì)大氣污染物起明顯的清除作用. 同時(shí)，汛期降水對(duì)大氣污染物的清除率大于非汛期降水，并且汛期和非汛期6種污染物降水前質(zhì)量濃度與清除率的關(guān)系趨勢(shì)較一致.

表1 汛期和非汛期降水前、后污染物質(zhì)量濃度的擬合方程系數(shù)及RF=0時(shí)降水前污染物平均質(zhì)量濃度

注： 1) 單位為μgm3; 2) 單位為mgm3.

由圖2和表1可見：隨降水前污染物質(zhì)量濃度增大，負(fù)清除過程逐漸減少. 從降水前污染物質(zhì)量濃度與清除率的關(guān)系線來看，每種污染物的清除率變?yōu)檎禃r(shí)對(duì)應(yīng)的降水前污染物質(zhì)量濃度不同；此外，6種污染物的清除率增幅大小依次為ρ(SO2)、ρ(O3)、ρ(NO2)、ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(CO). 鄒長(zhǎng)偉等[32-33]研究發(fā)現(xiàn)，隨降水前污染物質(zhì)量濃度的增大，6種污染物清除率增長(zhǎng)幅度不同的原因是降水對(duì)氣態(tài)污染物和氣溶膠顆粒物的作用機(jī)制不同，對(duì)顆粒物的清除主要是通過慣性碰撞、布朗運(yùn)動(dòng)等機(jī)制碰并氣溶膠顆粒物，而對(duì)氣態(tài)污染物主要是通過雨水的吸收作用進(jìn)行清除，幾種氣態(tài)污染物在水中的溶解性存在差異，其中SO2在水中的溶解度最好，而CO不易溶于水.

2.2 清除率與小時(shí)最大降水量的關(guān)系

根據(jù)2.1節(jié)的分析，降水前污染物質(zhì)量濃度較低時(shí)，降水對(duì)污染物的清除效果不佳，為了避免該影響，統(tǒng)計(jì)不同小時(shí)最大降水量對(duì)污染物的平均清除率時(shí)，

注： 紅色和黑色實(shí)線為散點(diǎn)擬合線.圖2 汛期和非汛期6種污染物降水前質(zhì)量濃度與清除率的關(guān)系Fig.2 Relationship between six pollutants concentration before precipitation and scavenging effect of rainy season and off rainy season

表2 不同小時(shí)最大降水量對(duì)大氣污染物平均清除率

綜上，不同小時(shí)最大降水量對(duì)6種污染物的平均清除率大小順序依次為PM2.5、SO2、PM10、O3、NO2、CO，其原因與降水對(duì)氣態(tài)污染物和氣溶膠顆粒物的作用機(jī)制不同以及氣態(tài)污染物在水中的溶解度不同有關(guān)[32-33].

2.3 清除率與累積降水量的關(guān)系

2.4 清除率與降水持續(xù)時(shí)間的關(guān)系

表3 不同累積降水量對(duì)大氣污染物平均清除率

表4 不同降水持續(xù)時(shí)間對(duì)大氣污染物平均清除率

和對(duì)氣態(tài)污染物的溶解作用不夠，平均清除效率較??；O3的清除率相對(duì)于其他幾種污染物偏大，原因是降水發(fā)生時(shí)，不利于O3的光化學(xué)反應(yīng)，且降水對(duì)O3前體物的清除會(huì)影響O3生成. 綜上，隨著降水持續(xù)時(shí)間的增大，降水對(duì)污染物的沖刷和溶解足夠充分，對(duì)污染物的清除作用增大.

3 結(jié)論

a) 降水對(duì)6種污染物的清除率與降水前污染物質(zhì)量濃度的關(guān)系變化趨勢(shì)比較一致，降水對(duì)大氣污染物的清除率隨降水前污染物質(zhì)量濃度的增加而增大，且汛期降水對(duì)大氣污染物的清除率大于非汛期降水.

b) 降水對(duì)大氣污染物起正清除作用，當(dāng)降水持續(xù)時(shí)間小于2 h時(shí)，對(duì)氣溶膠顆粒物的沖刷作用和對(duì)氣態(tài)污染物的溶解作用不夠，因此平均清除效率較小，但隨降水持續(xù)時(shí)間的增加，PM2.5、PM10、NO2、O3、CO、SO2的清除率逐漸增大.

c) 不同降水量對(duì)不同污染物的清除效果不同，對(duì)PM2.5、PM10、NO2、CO和SO2的清除率隨降水量的增加逐漸增大，對(duì)O3的清除效果影響較小，主要是因?yàn)榻邓l(fā)生時(shí)，云量一般較多，云層會(huì)吸收太陽輻射，不利于O3的光化學(xué)反應(yīng)，且降水會(huì)清除O3前體物，影響O3生成；小時(shí)最大降水量對(duì)PM2.5、PM10、NO2、O3、CO、SO2的清除率平均值分別為29.48%、26.95%、22.02%、26.87%、11.94%、28.75%，累積降水量的清除率平均值分別為31.64%、30.66%、24.38%、26.31%、13.89%、32.91%，其中CO不易溶于水，降水對(duì)其清除作用明顯小于其他幾種污染物.

d) 降水對(duì)大氣污染物的清除能力除了與降水有關(guān)外，還與污染物本身特性有關(guān)，降水對(duì)氣態(tài)污染物和氣溶膠顆粒物的作用機(jī)制不同，且氣態(tài)污染物在水中的溶解度也不同，降水對(duì)PM2.5、PM10和SO2的清除效果較好，對(duì)CO的清除效果較差，主要是因?yàn)镾O2在水中的溶解度最大，而CO不易溶于水.