王慶鎖 孫東寶 湯智洋 陸永新

摘要：為了揭示密云水庫上游河流硝態(tài)氮含量的空間分布規(guī)律，探討其主要的影響因素。筆者對密云水庫上游河流進行了全流域的水樣采集，調(diào)查和收集了有關(guān)人類活動的數(shù)據(jù)（如人口、土地利用、化肥施用量等），利用流動注射分析儀測定了河水硝態(tài)氮含量。結(jié)果表明：密云水庫上游東部的潮河水系的硝態(tài)氮含量高于西部的白河水系;河流硝態(tài)氮含量的空間分布格局與人類活動密切相關(guān)，表現(xiàn)在途徑畜禽養(yǎng)殖場、居民點和農(nóng)田時往往升高，而經(jīng)過水壩、峽谷、森林時又常常降低，其排列次序依次是：畜禽養(yǎng)殖場>居民點>農(nóng)田>水壩>峽谷>森林。河流硝態(tài)氮含量與人口密度、耕地比例和化肥氮施用量呈線性正相關(guān)關(guān)系。

關(guān)鍵詞：硝態(tài)氮;空間分布;上游河流;密云水庫流域;人口密度;耕地比例

中圖分類號：X522

文獻標(biāo)志碼：A

論文編號：cjas18100005

0引言

輸入到水體的人為氮源是非常復(fù)雜的，有農(nóng)業(yè)的、工業(yè)的、市政的、居民的。來自農(nóng)業(yè)的氮包括施用的肥料[1]、固氮作物、家畜糞便[2]和土地利用變化引起的土壤氮的釋放[3-5]。工業(yè)的、市政的、居民的氮源主要以污水的形式排放。日益增長的人為氮源輸入到水體，已經(jīng)引起水體質(zhì)量的下降，其明顯的特征是地表水的富營養(yǎng)化[6]、酸化[7]和地下水硝酸鹽污染[8-9]，危及人類安全[10]。不同的人為氮源對河流氮污染的貢獻在不同區(qū)域是不同的[11-12]?？偟膩砜矗恿鞯睾恐饕c化肥施用量、土地利用變化和人口等因素有關(guān)。

密云水庫作為北京市最主要的地表飲用水源，長期保持在國家地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準（GB3838-2002）的Ⅱ類水質(zhì)標(biāo)準，這主要歸功于對密云水庫水源地進行的持續(xù)不斷的保護，如實施水源涵養(yǎng)林建設(shè)工程、小流域綜合治理工程和京津風(fēng)沙源治理工程等，取締庫區(qū)污染企業(yè)和水庫網(wǎng)箱養(yǎng)魚，建設(shè)污水處理設(shè)施，統(tǒng)一處理庫區(qū)村莊生活垃圾等。但是，密云水庫還始終受到富營養(yǎng)化的威脅，因為密云水庫的總氮（TN）、化學(xué)需氧量（COD）、葉綠素水平等呈現(xiàn)出隨年份而增加的趨勢[13]，2002年曾暴發(fā)大面積藍藻水華[14]。來自密云水庫上游的氮營養(yǎng)物質(zhì)還源源不斷地輸入到水庫，因為密云水庫的TN和硝態(tài)氮（NO3--N）含量都低于主要入庫河流，如潮河、白河和清水河等[15]，然而有關(guān)密云水庫上游河流氮含量的研究報道較少[16]。因此，本研究探討密云水庫上游地區(qū)河流硝態(tài)氮含量的空間分布規(guī)律，確定其硝態(tài)氮含量與人為影響參數(shù)之間的數(shù)量關(guān)系，以期為密云水庫的氮污染治理提供科學(xué)依據(jù)。

1資料與方法

1.1研究區(qū)域

密云水庫及上游流域地處北京市和河北省北部的燕山山脈和壩上高原，位于北緯40°19′—41°3l′和東經(jīng)115°25′—117°33′之間，包括北京市的延慶縣、懷柔區(qū)和密云縣，河北省的赤城縣、沽源縣、崇禮縣、宣化區(qū)、豐寧縣、灤平縣、興隆縣、承德縣等，總面積15788 km2。密云水庫由東部的潮河和西部的白河水系組成。潮河發(fā)源于壩上高原接壩山地林區(qū)，即豐寧縣黃旗鎮(zhèn)哈拉海灣村，途徑灤平縣，在密云縣辛莊注入密云水庫，沿途匯入小西河、東河、哈塘川、蘭營川、崗子川、金臺子川、東川河、安達木河、清水河等支流。白河發(fā)源于壩上高原邊緣的低濕草甸，即沽源縣小河子鄉(xiāng)紅旗灘，途徑赤城縣、延慶縣、懷柔區(qū)，在密云縣大關(guān)橋注入密云水庫，沿途匯入紅河、黑河、菜食河、天河、湯河、琉璃河、白馬關(guān)河等支流。

密云水庫上游流域以自然植被為主，森林覆蓋率30%-60%。耕地分布局限于河谷、緩坡，僅占國土面積的6.4%。國民經(jīng)濟以農(nóng)業(yè)為主，農(nóng)業(yè)以種植業(yè)為主，作物以玉米為主，玉米種植面積占耕地總面積的55%-85%。絕大部分地區(qū)種植1季作物，有少量的耕地種植冬小麥和夏玉米2季作物，蔬菜1年種植2茬。

1.2樣品采集與測定

河水樣品采樣時間為2010年11月1-8日，共計225個采樣點，其中潮河水系91個、白河水系134個，采樣點用GPS系統(tǒng)定位。選擇河道中部的水取樣，用塑料桶取水。先用河水洗滌塑料瓶（250mL）2次，然后再將河水注入塑料瓶。樣品瓶在采樣途中保存在含有冰塊的保溫箱內(nèi)，回到研究所后立即放入冰柜中。記錄采樣點之間的自然和人類活動情況，如土地利用類型、居民點分布、作物種類、植被類型、水利設(shè)施等。

河水硝態(tài)氮的測定儀器為美國LACHAT公司的QuikChem流動注射分析儀，采用的檢測方法為QuikChem12-107-04-1-B，適用檢測范圍為0.025-20mg/L，檢測限為0.005mg/L。

1.3人類活動情況調(diào)研與數(shù)據(jù)處理

人口數(shù)量、耕地面積、作物面積等數(shù)據(jù)來自密云水庫上游地區(qū)的縣（區(qū)）統(tǒng)計年鑒（2006）。根據(jù)采樣點上游所在鄉(xiāng)鎮(zhèn)的人口總數(shù)、耕地總面積和土地總面積，計算出不同流域的人口密度和耕地面積比例。

不同作物施用的化肥種類及其數(shù)量等數(shù)據(jù)來自2007年和2008年秋季的實際調(diào)查，調(diào)查對象為當(dāng)?shù)氐霓r(nóng)民。尿素、二銨、碳酸氫銨和復(fù)合肥的純氮折算參數(shù)分別為46%、18%、17%和10%。根據(jù)不同采樣點上游的不同作物的化肥氮施用量、種植面積和土地總面積，計算出不同流域的化肥氮施用量。

1.4統(tǒng)計分析

采用Excel軟件進行數(shù)據(jù)處理與分析。

2結(jié)果與分析

2.1全流域空間分布格局總體情況

從調(diào)查結(jié)果來看（見圖1），密云水庫上游不同地點的河流硝態(tài)氮含量差異很大，變動于0.03-19.4mg/L之間，變異系數(shù)高達79.0%。全流域河流硝態(tài)氮含量平均值為4.95mg/L，10.7%的采樣點超標(biāo)，即超過世界衛(wèi)生組織（WHO）飲用水硝態(tài)氮含量10mg/L的限定標(biāo)準?？偟膩砜?，潮河水系的河流硝態(tài)氮含量高于白河水系。潮河水系的硝態(tài)氮含量平均值為5.83mg/L，比白河水系高1.47mg/L。潮河水系50.5%采樣點的硝態(tài)氮含量≥5.0mg/L，而白河水系則僅為24.6%。潮河干流中下游的硝態(tài)氮含量≥7.5mg/L，而白河干流中下游則<5mg/L，甚至<3mg/L。

對于河水硝態(tài)氮含量比較低的（<5mg/L）河流，白河水系有白河（除上游外）、紅河、黑河（除源頭外）、菜食河（除上游外）、天河、湯河等6條河流，潮河水系有小西河、黃巖河和小黃巖河（后二者屬于清水河）等3條支流。對于河水硝態(tài)氮含量比較高的（≥10mg/L）河流，白河水系僅有對家河（位于密云水庫西部）1條支流，潮河水系有火斗山川（屬于東川河）和崗子川等2條支流。

河流硝態(tài)氮含量的最高值出現(xiàn)附近有養(yǎng)殖場、居民點和農(nóng)田為源頭的地方。例如，白馬關(guān)河上游養(yǎng)雞場附近的硝態(tài)氮含量最高值為19.4mg/L，火斗山川經(jīng)過火斗山鄉(xiāng)后硝態(tài)氮含量高達18.9mg/L，發(fā)源于大規(guī)模農(nóng)田中部的崗子川和菜食河的源頭硝態(tài)氮含量分別為16.5、15.0mg/L。河流硝態(tài)氮含量的最低值出現(xiàn)在山地森林和旱坡耕地為源頭的地方。例如，天河和湯河分別發(fā)源于豐寧縣的千松梁和黑梁林區(qū)，源頭無農(nóng)田和村莊，其硝態(tài)氮含量最低值分別為1.21、0.70mg/L。蘭營川和金臺子川的源頭為旱坡耕地，其硝態(tài)氮含量僅分別為0.03、0.40mg/L。水壩（或水庫）也能引起河流硝態(tài)氮出現(xiàn)最低值。例如，菜食河經(jīng)過多級建壩蓄水，其下游河段的硝態(tài)氮含量為0.55mg/L。

2.2土地利用對河流硝態(tài)氮含量的影響

總的來看，密云水庫上游河流途經(jīng)不同土地類型的硝態(tài)氮含量平均值依次是：畜禽養(yǎng)殖場>居民點>農(nóng)田>水壩>峽谷>森林，前三者可造成河流硝態(tài)氮超過WHO的10mg/L標(biāo)準，而后三處的河流硝態(tài)氮最大值不足5mg/L（見表1）。

畜禽養(yǎng)殖場因糞便處理不當(dāng)而隨意排放，對附近河流的硝態(tài)氮含量影響最大。4個畜禽養(yǎng)殖場附近的河流硝態(tài)氮含量的平均值為14.12mg/L、最大值19.40mg/L和最小值8.58mg/L，都是最高的，其中3個采樣點超標(biāo)（NO3--N≥10mg/L）。

居民點（鄉(xiāng)鎮(zhèn)和村莊）對河流硝酸鹽污染非常嚴重。85個居民點處的河流硝態(tài)氮含量的平均值為6.59mg/L、最大值18.90mg/L和最小值2.37mg/L，僅次于畜禽養(yǎng)殖場，其超標(biāo)率（NO3--N≥1Omg/L）占居民點處河流采樣總數(shù)的16.5%。居民點對河流水質(zhì)影響最大的是火斗山川，其硝態(tài)氮含量變動于10.8-18.9mg/L之間。最典型的河段是潮河流經(jīng)豐寧縣城（全流域最大的居民點），其硝態(tài)氮含量由豐寧北的5.27mg/L急增至豐寧南的9.19mg/L。居民點是河流氮素的主要來源之一，主要包括村莊長期堆積的廁所糞便、生活廢水和垃圾、家畜棚圈糞便和庭院蔬菜種植而過量施用的肥料，這些往往造成硝態(tài)氮滲漏到地下水，高硝態(tài)氮含量的村莊地下水必然引起流經(jīng)河流硝態(tài)氮含量的升高。城鎮(zhèn)（如豐寧縣城）污水的排放（直接或處理后）也會引起河流硝態(tài)氮含量增加，且這種影響可持續(xù)很長的距離。實際上，人口不僅是居民點規(guī)模大小的指示者，而且還是農(nóng)田規(guī)?；潭鹊闹甘菊撸诤艽蟪潭壬戏从沉瞬煌饔虻娜藶榈摵闪?。潮河豐寧縣城以上河段和火斗山川的人口密度分別為65.7、99.8人/km2，也是非常高的;而森林和峽谷區(qū)的居民點小而分散，人口密度是比較低的，如湯河源頭森林區(qū)和小黃巖河峽谷區(qū)的人口密度大約為15人/km2?？偟膩砜?，河流硝態(tài)氮含量隨著人口密度的提高而增加，兩者之間呈顯著正相關(guān)關(guān)系（見圖2）。

農(nóng)田對河流的硝酸鹽污染也非常嚴重。96個農(nóng)田采樣點的河流硝態(tài)氮含量的平均值為4.55mg/L和最大值16.50mg/L，超標(biāo)率（NO3--N≥10mg/L）占農(nóng)田處河流采樣點總數(shù)的7.3%。實際上，水澆地對河流硝態(tài)氮的貢獻比旱地大得多。水澆地處河流硝態(tài)氮含量平均為7.79mg/L，高出旱地處河流的（硝態(tài)氮2.53mg/L）2倍。農(nóng)田對河流水質(zhì)影響最典型的是潮河的干流、小西河、東河、蘭營川、金臺子川等和白河的上游、紅河、黑河和天河的中游、湯河的中下游等。最典型的河段是潮河的北千佛寺至豐寧北（NO3--N由3.43mg/L增至5.27mg/L）、蘭營川的石洞子至大蘭營（NO3--N由1.69mg/L增至7.39mg/L）和黑河的三道川至西卯（NO3--N由1.56mg/L增至3.94mg/L）。密云水庫上游的河流硝態(tài)氮含量與耕地比例呈正相關(guān)（P=0.01）（見圖2）。這是因為耕地面積比例越高，農(nóng)業(yè)集約化程度越高，施肥量也相對越多，因而對河流硝態(tài)氮含量的貢獻也就越高。這就是說，耕地比例在一定程度上反映了所在流域的施肥量多少，這是河流氮素的又一來源。由于不同類型農(nóng)田和不同作物的施肥量不同（見表2），其規(guī)模及分布在不同流域也有所差異，因而不同流域的施肥量也是不同的?？偟膩砜?，河流硝態(tài)氮含量與化肥氮施用量也呈顯著正相關(guān)關(guān)系（見圖2）。

水壩可以大幅度消減河流的硝態(tài)氮含量。15個水壩處采樣點的河流硝態(tài)氮含量平均值為2.10mg/L，是比較低的。水壩對河流硝態(tài)氮消減最顯著的是菜食河。經(jīng)過20多座水壩的攔截，菜食河硝態(tài)氮含量由珍珠泉的4.32mg/L下降至北灣的0.55mg/L。最典型的河段是金臺子川的五道營子至龍?zhí)稄R水庫（N03--N由6.01mg/L急降至1.44mg/L）和清水河的北莊西至太師屯（NO3--N由3.71mg/L下降至3.21mg/L）。

峽谷和森林區(qū)的河流硝態(tài)氮含量是非常低的，其平均值分別為1.71、1.42mg/L，其中森林區(qū)河流硝態(tài)氮含量是最低的。典型的峽谷河流是黃巖河的窟窿山-黃巖口河段（N03--N 1.53-1.65mg/L）、小黃巖河的清水湖以下河段（NO3-N 2.18-2.45mg/L）、湯河的鄧柵子-駱駝山子河段（N03'-N 1.42-1.54 mg/L）和白河的白河堡一奶子山河段（NO3--N 1.12-1.65mg/L）。最典型的森林區(qū)河流是湯河、天河和黑河上游東支流的源頭，其硝態(tài)氮含量分別為0.72-0.87、1.27-1.34和1.19-1.31mg/L。最典型的森林區(qū)河段是黑河縱穿老掌溝林場，上游老掌溝林場前5.13mg/L較高的硝態(tài)氮含量（與壩上高原農(nóng)田有關(guān)），到了林區(qū)中部的三岔驟降至2.43mg/L，出了林區(qū)的盆地坑又降至1.96mg/L。值得提及的是，發(fā)源于密云水庫西部云蒙山的黃榆川、黑龍?zhí)洞ê蛯液?，地處峽谷，山上主要是森林和灌叢等，農(nóng)田和村莊極少，但河流硝態(tài)氮含量卻較高（>7mg/L），這可能與旅游人較多有關(guān)。

3討論

潮河水系的河流硝態(tài)氮含量高于白河水系，這歸因于潮河流域較高的人口密度、耕地比例和農(nóng)田化肥施用量[17]及由此而產(chǎn)生的較高氮負荷[18-20]。密云水庫上游的河流硝態(tài)氮含量在途徑畜禽養(yǎng)殖場、居民點和農(nóng)田時往往升高，而在經(jīng)過水壩、峽谷、森林時又常常降低。密云水庫上游河流硝態(tài)氮含量與人口密度、耕地比例和化肥氮施用量呈顯著正相關(guān)，其空間分布格局與地下水的極其相似[17]，這說明密云水庫上游地表水與地下水之間的硝態(tài)氮含量具有很強的關(guān)聯(lián)性。

流域高的家畜飼養(yǎng)密度會導(dǎo)致河流高的氮素含量[21]，而牲畜數(shù)量減少又使得河流的溶解性無機氮（DIN）含量的降低[22]。密云水庫上游畜禽養(yǎng)殖場對附近河流的硝態(tài)氮含量影響很大，但因其規(guī)?；潭鹊秃蛿?shù)量少，對河流的實際影響范圍有限。近年來，畜禽養(yǎng)殖在密云水庫上游又受到進一步限制，對河流的污染還將減弱。

居民點（村莊和城鎮(zhèn)）是河流硝態(tài)氮的主要來源之一，其排放的氮負荷量實際上由人口密度決定的，這就意味著河流硝態(tài)氮含量與人口密度有很強的關(guān)聯(lián)性。Peierls等發(fā)現(xiàn)世界上42條主要河流的硝酸鹽含量的年平均值與人口密度呈正log-log回歸關(guān)系[23]，汾河的TN和銨態(tài)氮（NH4+-N）含量的年平均值與人口密度呈對數(shù)函數(shù)關(guān)系[24]。Hunt等[25]發(fā)現(xiàn)人口密度是美國東北部Kennebec河溶解性無機氮（DIN）含量的很好指示者，而不是Androscoggin河的很好指示者，因為Androscoggin河受到造紙污水的影響。

農(nóng)田對河流硝態(tài)氮含量的貢獻很大。美國Chesapeake灣流域河流硝態(tài)氮含量的年平均值與作物地所占的百分比呈正相關(guān)[26]。在地中海流域，農(nóng)業(yè)用地解釋了69%的河流硝態(tài)氮含量的變化[27]。實際上，農(nóng)田施用的肥料尤其是過量施肥是引起河流硝態(tài)氮含量升高的直接原因。因為未被作物吸收利用的氮淋溶到地下水[28]，引起地下水硝態(tài)氮含量的升高[17，29-30]。高硝態(tài)氮含量的地下水流入河流，引起河流硝態(tài)氮含量的升高。美國中西部河流高的氮含量歸因于為提高作物生產(chǎn)力而在農(nóng)田施用的化肥[31-32]。寧夏黃河水TN含量在1985-2000年間的升高與灌區(qū)氮肥施用量的增長有很好的一致性[33]。

水壩（或水庫）增加了河水的深度，減緩了河水移動速度，延長了河水的滯留時間，從而引起河水硝態(tài)氮含量的降低[11]。一方面，水生植物（包括浮游植物和高等植物）可充分吸收利用河流氮素，供自身生長。另一方面，河水深度的增加，使得深水區(qū)缺氧，增強了反硝化作用強度，河水的硝態(tài)氮被還原成氮氣而釋放到大氣中。

在森林區(qū)和峽谷區(qū)，以自然植被為主，人為活動程度低，農(nóng)田和居民點極少或無，氮主要來自大氣沉降和生物的固定，人為氮源負荷量很少，因而河流的硝態(tài)氮含量很低。密云水庫上游旱坡耕地為河流源頭處的硝態(tài)氮含量最低值比山地森林區(qū)還低，這可能與旱坡耕地?zé)o（或少）施肥而消耗了土壤殘留的氮和山地森林區(qū)富含有機質(zhì)的土壤分解有關(guān)。

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基金項目：國家科技重大專項“水體污染控制與治理”（2008ZX07425-001）;中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院科技創(chuàng)新工程（CAAS-XTCX2016019）。

第一作者簡介：王慶鎖，男，1964年出生，研究員，博士，主要從事生態(tài)學(xué)和旱地農(nóng)業(yè)研究。通信地址：100081北京市海淀區(qū)中關(guān)村南大街12號中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展研究所，Tel： 010-82109756，E-mail：wangqingsuo@163.com。

收稿日期：2018-10-09，修回日期：2019-03-28。