董 程，楊 峰，王旭明，韓 琳，薄 勇，彭欽軍，許祖彥

(1.中國科學(xué)院 理化技術(shù)研究所，北京 100190；2.中國科學(xué)院 固體強(qiáng)激光重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100190;3.中國科學(xué)院 理化技術(shù)研究所 功能晶體與激光技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100190；4.中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100190)

引 言

高能量、寬調(diào)諧、可見光范圍的皮秒相干輻射光源在超弱信號檢測[1-2]、時間分辨喇曼光譜[3-5]和在新型紫外/深紫外(ultraviolet/deep ultraviolet,UV/DUV)非線性光學(xué)晶體表征評估方面具有重要的應(yīng)用價值[6-7]?；诜蔷€性光學(xué)晶體的光學(xué)參量發(fā)生器/放大器(optical parametric generator/optical parametric amplifier,OPG/OPA)是產(chǎn)生高能量、寬調(diào)諧相干輻射的有效方法，特別是其可以填補(bǔ)當(dāng)前激光介質(zhì)[8]無法覆蓋的多個波長空白帶而備受關(guān)注。多種可見至中紅外波段的高能量、寬調(diào)諧OPG/OPA均已被報道[9-11]。β-BaB2O4(BBO)和LiB3O(LBO)是兩種已獲得廣泛應(yīng)用的非線性光學(xué)晶體，它們具有優(yōu)異的物理和光學(xué)特性，從紅外(infrared,IR)到深紫外(DUV)波段具有良好的光學(xué)透過性[12-13]。相比于LBO晶體，BBO晶體具有較大的非線性系數(shù)(d22=2.2pm/V)，其超熒光產(chǎn)生及高效參量放大所需的抽運(yùn)強(qiáng)度較低，同時所需的晶體長度較短[9]。較低的抽運(yùn)強(qiáng)度可以有效防止實(shí)驗(yàn)中各種光學(xué)元件及激光薄膜的損傷，系統(tǒng)運(yùn)行更為安全。較短的晶體長度可以有效降低群速度失配等對輸出皮秒脈沖的時間展寬。再者，在相同的實(shí)驗(yàn)條件和晶體通光孔徑下，BBO晶體較短的晶體長度及調(diào)諧所需的較小的角度調(diào)節(jié)范圍使得BBO-OPG/OPA更容易獲得寬的波長調(diào)諧輸出范圍。截止目前，已經(jīng)報道過數(shù)個基于BBO晶體的可見光波段皮秒寬調(diào)諧光源[9-10,14-15]。這些光源均采用種子加放大兩級結(jié)構(gòu)，第1級采用OPG/OPA，其光光轉(zhuǎn)換效率很低，一般只能獲得微焦量級的寬調(diào)諧光輸出，所以必須再額外采用一級OPA對其進(jìn)行放大，獲得毫焦量級能量輸出。從而使得整個光源結(jié)構(gòu)復(fù)雜，并且多塊晶體導(dǎo)致波長調(diào)諧困難。

本文中采用10Hz，30ps，1064nm Nd∶YAG激光的三倍頻紫外355nm激光作為抽運(yùn)光，基于單級BBO-OPG/OPA，獲得了一種高效率、高能量、寬調(diào)諧皮秒可見光相干輻射光源，同時具有結(jié)構(gòu)簡單、調(diào)諧方便的優(yōu)點(diǎn)。分別研究了4種BBO-OPG/OPA配置的信號光輸出特性，包括有和沒有走離補(bǔ)償[16]的6mm和10mm長的BBO晶體對。在6.9mJ的355nm抽運(yùn)能量下獲得了最高2.7mJ的510nm信號光能量輸出，對應(yīng)的光光轉(zhuǎn)換效率達(dá)39.1%，光子轉(zhuǎn)換效率達(dá)56.2%。此外，在不同的抽運(yùn)能量下，測量了OPG/OPA輸出信號光的光束質(zhì)量因子M2，并對其光束演化進(jìn)行了研究。最后，實(shí)現(xiàn)了波長有效調(diào)諧范圍從430nm～680nm的寬調(diào)諧光輸出，對應(yīng)輸出能量范圍為2.1mJ～3.4mJ。

1 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示。鎖模Nd∶YAG激光器(EKSPLA：PL2251A-10)提供脈沖寬度為30ps半峰全寬(fullwidth at half maximum,FWHM)，光束質(zhì)量因子M2=1.4，重復(fù)頻率為10Hz的1064nm基頻光。1064nm基頻光束被M1和M2反射進(jìn)入Ⅰ類相位匹配的BBO晶體(8mm×8mm×4mm，θ=22.9°)產(chǎn)生二次諧波(second harmonic generation,SHG)532nm激光輸出。產(chǎn)生的532nm和剩余的1064nm光束進(jìn)入Ⅱ類相位匹配的BBO晶體(8mm×8mm×5mm，θ=38.6°)和頻產(chǎn)生355nm激光輸出。M3將產(chǎn)生的紫外(ultraviolet,UV)355nm光束與剩余的532nm和1064nm光束分離。實(shí)驗(yàn)中采用2∶1縮束望遠(yuǎn)鏡(telescope,TS)將355nm光斑直徑縮小到約4mm。半波片(half wave-plate,HWP)和偏振片(polarizing beam splitter,PBS)組成的功率衰減器來調(diào)節(jié)355nm激光能量。然后，355nm抽運(yùn)光束被二向色鏡(dichronic mirror,DM)1反射進(jìn)入下一級BBO-OPG/OPA系統(tǒng)。OPG/OPA采用355nm激光雙程抽運(yùn)一對間距20cm的BBO晶體(Ⅰ類相位匹配，θ=30.6°)。兩個直徑4mm的光闌放置在BBO晶體對之間。它們用來對OPG/OPA產(chǎn)生的參量光進(jìn)行空間及頻率濾波。在第1程355nm抽運(yùn)中，第1塊BBO產(chǎn)生的OPG參量光在第2塊BBO晶體中進(jìn)行OPA放大。然后DM2對355nm抽運(yùn)光高反，同時對信號光高透。分離的抽運(yùn)光及信號光分別經(jīng)DM3和DM4反射返回BBO晶體實(shí)現(xiàn)進(jìn)行第2程OPA放大。此處DM3和DM4的膜系進(jìn)行了特殊設(shè)計，用來將第1程抽運(yùn)過程中產(chǎn)生的閑頻光全部高透濾除，使其不參與第2程OPA放大，這樣做可以有效消除第2程OPA放大過程中的光參量逆轉(zhuǎn)換效應(yīng)。通過精確調(diào)節(jié)DM3的位置來提供合適的時間延遲(time delay,TD)，從而使得返回的355nm抽運(yùn)光脈沖和信號光脈沖在時間上保持嚴(yán)格重疊。最后，DM5用于將放大的信號和產(chǎn)生的閑頻光束分離。在實(shí)驗(yàn)中，通過能量計(energy meter,EM)(OPHIR，PE10-C，光譜范圍：0.15μm～12μm，能量范圍：1μJ～10mJ)和光譜儀(spectro meter,SP)(Avantes，AvsSpec，2048FT-SPM，200nm～1100nm，分辨率0.05nm)分別測量激光輸出能量和波長。

Fig.1 Schematic diagram of visible BBO-OPG/OPA system

2 結(jié)果與討論

首先研究了355nm激光的輸出特性，通過調(diào)節(jié)1064nm與532nm的功率配比，實(shí)現(xiàn)了355nm激光高效和頻輸出。測量的355nm激光輸出能量曲線如圖2所示?？梢钥闯?355nm輸出能量隨入射基頻1064nm能量的增加而單調(diào)增長。在最高19.5mJ的1064nm基頻能量入射下，獲得了最高7.8mJ的355nm激光輸出，對應(yīng)的光光轉(zhuǎn)換效率達(dá)40%。

對于OPG/OPA系統(tǒng)，研究了4種類型的BBO晶體對：兩個6mm長的BBO晶體(通光孔徑：6mm×10mm)走離補(bǔ)償及非走離補(bǔ)償放置與兩個10mm長的BBO晶體(通光孔徑：6mm×12mm)走離補(bǔ)償及非走離補(bǔ)償(walk-off compensation,WOC)放置。對于上述4種類型的BBO-OPG/OPA配置，測量了波長510nm的輸出信號光能量隨入射355nm抽運(yùn)光能量的變化曲線，如圖3所示?？梢钥闯?，在低抽運(yùn)能量(小于3mJ)情形下，采用10mm晶體對的信號光輸出能量略高于6mm晶體對的信號光輸出能量。然而，在較高的抽運(yùn)能量情形下，6mm晶體對的信號光輸出能量要高于10mm晶體對的信號光輸出能量。原因是在較高抽運(yùn)能量下,長晶體的光參量逆轉(zhuǎn)換效應(yīng)較強(qiáng)。此外，在每種晶體對中，由于抽運(yùn)光和信號光存在空間走離，所以具有走離補(bǔ)償結(jié)構(gòu)BBO的信號光輸出能量要高于沒有進(jìn)行走離補(bǔ)償?shù)男盘柟廨敵瞿芰?。最終，采用6mm長BBO晶體對走離補(bǔ)償放置時，在6.9mJ的355nm抽運(yùn)能量下獲得了最高2.7mJ的510nm信號光輸出能量，對應(yīng)的光光轉(zhuǎn)換效率為39.1%，光子轉(zhuǎn)換效率為56.2%。因此下面的研究均采用走離補(bǔ)償放置的6mm長BBO晶體對。

Fig.2 THG output energy at 355nm vs. fundamental energy at 1064nm

Fig.3 Output signal energy at 510nm vs. pump energy at 355nm for diffe-rent BBO crystal pairs in BBO-OPG/OPA with and without walk-off compensation

接下來，對BBO-OPG/OPA輸出信號光的光束質(zhì)量因子M2進(jìn)行了研究，通過激光光束分析儀(M2-200 Spiricon Inc.)測量了實(shí)驗(yàn)中各參量光的光束質(zhì)量因子M2。圖4所示為在不同抽運(yùn)能量下，分別對應(yīng)的355nm激光光束質(zhì)量因子M2值和輸出的510nm信號光的M2值的變化曲線。從圖4中可以看出，355nm抽運(yùn)光的光束質(zhì)量(M2<1.8)隨輸出能量的增加可以保持得較好。然而，510nm信號光的光束質(zhì)量隨著抽運(yùn)能量的增加,M2從12.8惡化到16。同時圖4中的插圖給出了在不同抽運(yùn)能量下的510nm信號光的遠(yuǎn)場2-D光束輪廓。實(shí)驗(yàn)中信號光的光束質(zhì)量較差，并且隨著抽運(yùn)能量的增加而逐步惡化，主要有以下3方面原因：(1)由于510nm是基于OPG/OPA產(chǎn)生，其本身的非共振波特性導(dǎo)致其光束質(zhì)量較差[17];(2)隨著抽運(yùn)能量的增大，晶體中的熱致溫度梯度產(chǎn)生的應(yīng)力導(dǎo)致輸出光的波前逐步發(fā)生畸變;(3)隨著抽運(yùn)能量的增大，OPA過程中出現(xiàn)的光參量逆轉(zhuǎn)換效應(yīng)導(dǎo)致輸出信號光束中心能量逐步倒流回抽運(yùn)光，從而輸出信號光光束質(zhì)量逐步發(fā)生惡化[18]。因此，為防止輸出信號光在高能量抽運(yùn)下的光束質(zhì)量惡化，應(yīng)對非線性光學(xué)晶體進(jìn)行熱管理，同時優(yōu)化晶體長度和抽運(yùn)光束參量，以降低熱效應(yīng)并防止逆轉(zhuǎn)換的發(fā)生。進(jìn)一步，使用SNLO軟件模擬了BBO-三次諧振(third harmonic generation,THG)和BBO-OPG/OPA過程，考慮了光束衍射、空間離散和群延遲色散，計算得到355nm的抽運(yùn)光和510nm的信號光的脈寬分別為19ps和25ps。

Fig.4 Beam quality of BBO-OPG/OPA 510nm signal light and 355nm pump light vs. pump energy at 355nm

最后，通過精確同步調(diào)節(jié)兩個BBO晶體的相位匹配角，研究了BBO-OPG/OPA的波長調(diào)諧輸出性能，如圖5所示。從圖5a可以看出，在6.9mJ的355nm抽運(yùn)能量入射下，實(shí)現(xiàn)了信號光在430nm～680nm范圍內(nèi)的連續(xù)調(diào)諧輸出，430nm的輸出能量達(dá)3.2mJ，680nm的輸出能量達(dá)2.3mJ。其中，當(dāng)信號光波長為450nm時，獲得了3.4mJ的最高輸出能量，對應(yīng)的光光效率高達(dá)53%。圖5b所示為光譜帶寬隨著波長的變化曲線，可以看出,隨著信號光波長從430nm調(diào)諧到680nm，其光譜帶寬從1.7nm增加到了12.6nm，隨著輸出波長不斷接近簡并點(diǎn)710nm，其光譜帶寬顯著增大。

Fig.5 a—BBO-OPG/OPA signal energy and efficiency vs. signal wavelength b—the measured BBO-OPG/OPA signal spectral from 430nm to 680nm

3 結(jié) 論

報道了一種基于1064nm Nd∶YAG皮秒激光的三倍頻紫外355nm激光抽運(yùn)的高效率、高能量、寬調(diào)諧可見波段皮秒BBO-OPG/OPA。通過采用走離補(bǔ)償結(jié)構(gòu)的6mm長BBO晶體對，在6.9mJ的355nm抽運(yùn)能量下獲得了最高2.7mJ的510nm信號光輸出能量，對應(yīng)的光光轉(zhuǎn)換效率和光子轉(zhuǎn)換效率分別為39.1%和56.2%，通過優(yōu)化非線性光學(xué)晶體和抽運(yùn)光束參量，預(yù)期可獲得更高的信號光輸出能量。進(jìn)一步，研究了OPG/OPA輸出信號光的光束質(zhì)量因子M2，并分析了光束質(zhì)量下降的原因。最后，實(shí)現(xiàn)了430nm～680nm的信號光連續(xù)調(diào)諧，對應(yīng)輸出能量范圍為2.1mJ～3.4mJ。這種高效率、高能量、寬調(diào)諧可見波段皮秒光源可應(yīng)用于時間分辨喇曼光譜，并且還可以通過倍頻實(shí)現(xiàn)一種215nm～340nm可調(diào)諧的紫外皮秒相干輻射光源。