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        南京大學(xué)的一步法催化氧化環(huán)南京大學(xué)的一步法催化氧化環(huán)

        2020-01-02 15:23:22
        石油煉制與化工 2020年4期
        關(guān)鍵詞:催化作用環(huán)己醇己二酸

        近年來(lái)在甲醇制烯烴反應(yīng)中獲得廣泛用途的SAPO-34分子篩呈非層狀CHA結(jié)構(gòu),將其控制合成為二維超薄結(jié)構(gòu)極為困難,常見(jiàn)的無(wú)機(jī)納米晶吸附限制生長(zhǎng)的方法也難適用于此類(lèi)材料。近日,南京大學(xué)開(kāi)發(fā)了一種控制合成二維超薄分子篩的新方法,獲得了二維超薄SAPO-34分子篩材料,并同時(shí)在其孔道中引入了一定量的CuO團(tuán)簇。

        這種二維超薄CuO@SAPO-34分子篩新材料的厚度約7 nm,在其厚度方向僅能容納5個(gè)分子篩籠。CuO以約0.7 nm的團(tuán)簇形式定位于分子篩的籠中,可增加薄片分子篩的穩(wěn)定性,同時(shí),由于其形貌特點(diǎn),CuO團(tuán)簇主要位于表層或次表層籠中,靠近材料的外表面,這使得即使不能進(jìn)入分子篩孔內(nèi)的分子也有很大的機(jī)會(huì)通過(guò)孔口而接觸到CuO團(tuán)簇,可能產(chǎn)生獨(dú)特的催化作用。

        目前己二酸主要由兩步法生產(chǎn):第一步用氧氣或空氣將環(huán)己烷氧化為環(huán)己酮和環(huán)己醇,即所謂的KA油;第二步用硝酸將KA油氧化為己二酸。該法不僅周期長(zhǎng),對(duì)設(shè)備要求高,而且會(huì)產(chǎn)生大量的廢水、廢氣,如NOx。因此發(fā)展利用分子氧一步催化氧化環(huán)己烷制取己二酸的催化路線是該領(lǐng)域的重要課題。

        研究結(jié)果表明,二維超薄CuO@SAPO-34分子篩新材料能夠以一鍋煮的方式催化氧氣氧化環(huán)己烷制取己二酸,且性能突出,環(huán)己烷轉(zhuǎn)化率大于42%,己二酸選擇性大于74%。該性能被歸結(jié)為獨(dú)特的孔口催化作用機(jī)理,位于孔口內(nèi)的CuO團(tuán)簇能夠催化環(huán)己酮的進(jìn)一步氧化,而形狀非常相似的環(huán)己醇卻不能發(fā)生進(jìn)一步的氧化作用。該結(jié)果為介觀催化研究提供了可能。

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