崔 旭，趙 普，熊需海，張忠寶，李 書，陳 平

(1北京航空航天大學 航空科學與工程學院，北京100191;2沈陽航空航天大學 遼寧省先進聚合物基復合材料重點實驗室，沈陽110136;3大連理工大學 化工學院 精細化工國家重點實驗室，遼寧 大連116024)

熱塑性復合材料已經越來越多地應用于航空航天結構件中[1]。與熱固性復合材料相比，熱塑性復合材料具有高耐損傷性，高耐腐蝕性，高斷裂韌性和抗沖擊性等優(yōu)點[2]。隨著復合材料結構尺寸的增加，對可擴展黏合工藝的研究變得至關重要。由于熱塑性樹脂具有可以多次熔融，重新固結而不會損失力學性能的特性。因此，熔融粘接被確認為熱塑性復合材料機械連接和粘接的可替代連接技術。通常應用于復合材料熔融粘接的方式有激光焊接、感應焊接、超聲焊接、電阻焊接等[3]。

相比于其他焊接方式，電阻焊擁有工藝流程短，設備簡單靈活，費用低廉，不需要表面處理，能連續(xù)焊接大面積區(qū)域，并且焊接過程中不需要移動工件等諸多優(yōu)點，因而被廣泛應用于多種熱塑性復合材料的連接。電阻焊最早出現(xiàn)于1987年，研究者首先將其應用于熱塑性復合材料連接[4]，之后電阻焊被迅速應用于各種復合材料的連接中，包括碳纖維增強聚醚醚酮(CF/PEEK)[5]，玻璃纖維增強聚醚酰亞胺(GF/PEI)[6]，碳纖維增強聚醚酰亞胺(CF/PEI)[7]，玻璃纖維增強聚丙烯(GF/PP)[8]，玻璃纖維增強聚對苯二甲酸乙二醇酯(GF/PET)[9]，玻璃纖維增強聚苯硫醚(GF/PPS)[10]等。并且在電阻焊接過程中，為了得到力學性能更好的焊接頭，國內外學者探究了各種影響因素。Dubé等研究了不銹鋼網(wǎng)加熱體尺寸對焊接過程傳熱的影響，并認為在選擇合適的加熱元件尺寸時，開口面積與線徑的比率被顯示為重要參數(shù)[11]。Tanaka等通過搭接剪切測試證明焊接過程中接頭保溫時間和壓力的參數(shù)選擇對樹脂的熔融程度十分重要[12]。Koutras等分析了溫度變化對GF/PPS復合材料電阻焊接頭強度的影響，并揭示了不同溫度下斷面的失效機制[13]。Fiebig等研究并發(fā)現(xiàn)焊件纖維的取向對焊接頭的強度有很大的影響[14]。不僅如此，為了深入研究焊接植入體、樹脂和纖維的結合機制，研究者提出了3種可靠的界面失效模式，包括層間失效、層內失效和焊件斷裂，并認為層內失效是對探究焊接工藝最具意義的失效模式[15]。因此，層內失效成為高性能焊接工藝的標準，同時，界面的增強行為對整個接頭力學性能承擔關鍵的角色。

雖然已經有學者從焊接材料的角度探究更具可靠性的焊接工藝[16]，但目前并沒有研究者嘗試通過對樹脂薄膜夾層進行強度補償來增強接頭力學性能。本工作通過將芳綸纖維(AF)、玻璃纖維(GF)和碳纖維(CF)分別與PEI樹脂共同固化成復合薄膜以創(chuàng)建力學性能更好的夾層樹脂薄膜，由此達到通過界面改造實現(xiàn)增強接頭力學性能的目的。此外，通過斷面微觀分析可以得到接頭詳細的失效模式以證明復合薄膜在復合材料電阻焊接過程中的增強作用。

1 實驗材料與方法

1.1 實驗材料

玻璃纖維平紋織布(牌號：EW160)，短切玻璃纖維(GF，牌號ESC03，長度3mm，直徑13μm)，上海耀虹玻璃纖維有限公司；短切芳綸纖維(AF,牌號K49，長度3mm，直徑14μm)，煙臺泰和新材料股份有限公司；短切碳纖維(CF，牌號T700S，長度3mm，直徑10μm)，日本東麗公司；聚醚酰亞胺(PEI，牌號1010，分子量48000)，上海眾司實業(yè)有限公司；不銹鋼網(wǎng)(絲徑0.1mm，孔徑0.16mm)，廣州景峰不銹鋼有限公司。

1.2 實驗過程

GF/PEI復合材料板制備：首先將PEI溶解于N,N-二甲基乙酰胺中配置樹脂溶液，然后采用濕法預浸工藝制備預浸料，進而采用熱壓工藝制備2mm厚的層合板。并將該樹脂溶液采用溶液流延法制備成PEI薄膜及纖維增強PEI薄膜，厚度為0.2mm，所含纖維質量分數(shù)為1%。

焊接工藝：首先將兩側覆蓋PEI薄膜或復合薄膜的不銹鋼網(wǎng)加熱體夾在兩塊GF/PEI層合板的接頭處，利用液壓機壓頭對接頭處施加均勻的0.2MPa的初始壓力；設定脈沖電源初始輸入電壓為20V，電流為12A。通電后開始計時焊接，焊接時間分別為30，60，90，120，150，180s。焊接時對焊接區(qū)域邊緣進行主動冷卻降溫以降低邊緣熱效應，同時利用2組k型熱電偶對焊接區(qū)域的溫度數(shù)據(jù)進行實時采集。

1.3 表征與測試

GF/PEI復合材料層合板的動態(tài)熱力學性能(DMA)由TA Q800 DMA在單懸臂梁模型中進行測試，驅動頻率為1Hz，加熱速率為5℃/min，樣品尺寸為25mm(長度)×6mm(寬度)×2mm(厚)。使用萬能試驗機(YHS-WE-300B-1)對樹脂薄膜進行拉伸強度測試，測試參照ASTM D638標準，拉伸速率為5mm/min。由掃描電子顯微鏡(SEM)提供焊接斷面的詳細微觀形態(tài)。使用萬能試驗機對焊接試樣進行單搭接剪切強度測試，測試參照ASTM D1002標準，拉伸速率為10mm/min。計算公式如下：

(1)

式中：τ為單搭接剪切強度，MPa；L為搭接長度，mm；b為搭接寬度，mm；Fmax為最大拉伸力，N。

2 實驗結果與討論

2.1 焊接工藝及接頭強度分析

圖1顯示了脈沖電阻焊的焊接過程，植入體由兩層熱塑性樹脂薄膜及中間不銹鋼網(wǎng)加熱體構成。圖2顯示該GF/PEI復合材料的動態(tài)熱力學性能，儲能模量直至175℃開始下降，玻璃化轉變溫度(Tg)為200℃，并且已知PEI樹脂的熔融溫度約為350℃。此外，結合焊接過程中焊接界面升溫曲線(圖3)，可以得到溫度升到200℃需要約15s，升到350℃需要約40s，由此將復合材料焊接工藝的最短焊接時間確定為30s。如圖4所示，不同時間下焊接頭剪切強度呈現(xiàn)隨焊接時間先增后減的趨勢，并在150s時達到最大，最大值為27.75MPa。焊接時間為180s的接頭強度下降可歸因于熱量累積造成焊接界面損傷導致強度弱化。

圖1 焊接示意圖Fig.1 Schematic diagram of the welding

圖2 GF/PEI復合材料的DMA曲線Fig.2 DMA curve of GF/PEI composite

圖3 焊接界面升溫曲線Fig.3 Temperature rise curve of welding interface

圖4 不同焊接時間接頭強度Fig.4 Strength of welded joints at different time

2.2 不同纖維對界面的增強作用及機理

相對于表面較為光滑的純PEI薄膜(圖5(a))，纖維以鑲嵌的形式無序分布于PEI樹脂的內部和表面(圖5(b))。圖6顯示了純PEI薄膜以及纖維增強PEI復合薄膜的拉伸強度，纖維的加入使PEI薄膜的拉伸強度有了明顯的提高，這有利于焊接界面力學性能的強化。并且AF/PEI復合薄膜拉伸強度小于GF/PEI復合薄膜,且兩者均小于CF/PEI薄膜。將AF/PEI，GF/PEI，CF/PEI 3種復合樹脂薄膜分別用于焊接界面，表現(xiàn)出不同的界面強化效果。焊接界面的τ值顯示趨勢均為先增后減，并且在焊接時間相同的情況下，添加纖維的焊接頭強度均高于未添加纖維的焊接頭強度(圖7)。此外，CF/PEI應用于焊接界面的τ值明顯高于AF/PEI和GF/PEI，與薄膜拉伸結果相符。并且τ最大值達到35.97MPa，相比于純PEI薄膜焊接頭拉伸強度提升了29.6%。證明PEI薄膜添加纖維后，的確可以對焊接界面起到強化的作用，并且強化程度與復合薄膜力學性能有關。

由于纖維的存在，在焊接過程中接頭的力學性能有了極大的改善。在焊接初期，纖維對接頭力學性能的改善程度較小。從圖8(a-1),(a-2)可以知道，當焊接時間較短，樹脂未能完全熔融滲透不銹鋼網(wǎng)孔時，鑲嵌在樹脂中的纖維也無法充分穿越網(wǎng)孔，同時不能在失效過程中與不銹鋼網(wǎng)一起承擔焊接頭所受的載荷。而當焊接時間為150s時，從圖8(b-1),(b-2)中可以清楚地觀察到纖維協(xié)同熔融的PEI樹脂與不銹鋼網(wǎng)緊密結合，在不銹鋼網(wǎng)被撕裂的位置可以看到與網(wǎng)孔交叉穿越的纖維與不銹鋼網(wǎng)撕裂方向相同，這說明在接頭失效的過程中，樹脂包裹的纖維與不銹鋼網(wǎng)共同承擔焊接頭處的外加載荷。

圖5 薄膜SEM圖 (a)純PEI薄膜；(b)纖維增強的PEI復合薄膜Fig.5 SEM images of film (a)pure PEI film;(b)fiber reinforced PEI composite film

圖6 薄膜拉伸強度Fig.6 Tensile strength of film

2.3 界面失效模式及失效機理

焊接界面的失效通常涉及不銹鋼網(wǎng)與被焊件本體的損壞，并隨焊接時間的不同表現(xiàn)出不同的模式。如圖9(a)所示，當焊接時間小于60s時，一般表現(xiàn)為層間失效，即不銹鋼網(wǎng)加熱體從焊接表面直接剝離，不會對兩者造成明顯的損傷，此時接頭強度較低。當焊接時間為60～120s之間時，界面強度提升并伴隨著失效模式從不銹鋼網(wǎng)直接剝離轉變?yōu)椴讳P鋼網(wǎng)從中心線形撕裂(圖9(b))。焊接進行到120～150s之間時，焊接質量達到最佳，界面強度相比于焊接初始階段得到極大的提升，接頭失效模式表現(xiàn)為不銹鋼網(wǎng)加熱體與焊件表層纖維的同時撕裂(圖9(c))。超過150s后，焊件強度開始發(fā)生惡化，此時界面損傷主要為不銹鋼網(wǎng)加熱體的環(huán)形撕裂(圖9(d))。

圖7 纖維增強樹脂復合薄膜用于增強焊接界面的強度 (a)AF/PEI；(b)GF/PEI；(c)CF/PEIFig.7 Fiber reinforced resin composite film for enhancing the strength of the welded interface (a)AF/PEI;(b)GF/PEI;(c)CF/PEI

圖9 不同焊接時間下的界面失效模式(a)層間失效；(b)不銹鋼網(wǎng)線性撕裂；(c)不銹鋼網(wǎng)與纖維同時撕裂；(d)不銹鋼網(wǎng)環(huán)形撕裂Fig.9 Interface failure mode at different welding time(a)interlayer failure;(b)linear tearing of SS mesh;(c)simultaneous tearing of SS mesh and fiber;(d)annular tear of SS mesh

不同的焊接頭失效模式可歸因于樹脂薄膜熔融程度的差異。加熱時間較短造成樹脂熔融不充分，無法大量滲透到不銹鋼網(wǎng)的網(wǎng)孔中(圖10(a))，因此界面強度不高，容易出現(xiàn)不銹鋼網(wǎng)的直接剝離。之后，隨著樹脂向不銹鋼網(wǎng)網(wǎng)孔滲透程度的增加，對不銹鋼網(wǎng)絲逐漸包裹，起到了強化連接的作用(圖10(b))。此外，由于邊緣熱效應的存在，使得焊接頭邊緣溫度高于中心溫度，樹脂在邊緣處熔融更為充分，因此界面中心區(qū)域強度低于邊緣區(qū)域，失效模式表現(xiàn)為從不銹鋼網(wǎng)中心線性撕裂。樹脂熔融相對充分時，向被焊件表層纖維和不銹鋼網(wǎng)孔滲透的樹脂含量繼續(xù)增加(圖10(c))，作為不銹鋼網(wǎng)加熱體和纖維的中間連接物，使界面結合程度更加緊密，因此在失效的過程中表現(xiàn)為纖維和不銹鋼網(wǎng)同時撕裂。造成不銹鋼網(wǎng)環(huán)形撕裂的原因是由于在焊接后期，邊緣溫度積累過量造成焊接邊緣燒傷，產生塌陷，使邊緣強度低于中心區(qū)域(圖10(d))。

圖10 不同焊接時間下樹脂與不銹鋼網(wǎng)的結合狀態(tài) (a)30s；(b)60～90s；(c)120～150s；(d)180sFig.10 Bonding states of resin and SS mesh at different welding time (a)30s；(b)60-90s；(c)120-150s；(d)180s

3 結論

(1)在電阻焊接熱塑性復合材料過程中，利用PEI滲透后的纖維固化形成的薄膜代替?zhèn)鹘y(tǒng)的純PEI薄膜，使焊接頭力學性能得到顯著提高，CF/PEI薄膜作為焊接劑時得到最大拉伸強度35.97MPa。

(2)焊接區(qū)域破壞形貌顯示，纖維與不銹鋼網(wǎng)依靠協(xié)同效應在不同尺度上對PEI進行增強，是焊接頭承載能力提升的根本原因。

(3)纖維的加入使焊接頭的失效模式由不銹鋼網(wǎng)與焊接本體的層間失效轉變?yōu)椴讳P鋼網(wǎng)和纖維撕裂。隨著焊接時間的增加，焊接區(qū)域的樹脂熔融程度規(guī)律性變化，焊接頭的失效模式由不銹鋼網(wǎng)體的中心區(qū)域線性撕裂向環(huán)形撕裂轉變。