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        溶氣原油乳狀液的溶氣特性與穩(wěn)定性研究

        2019-11-18 10:21:48李傳憲李桐宇李曉騰孫廣宇
        關(guān)鍵詞:溶氣乳狀液溶解度

        李傳憲,李桐宇,楊 爽,由 佳,李曉騰,楊 飛,孫廣宇

        (中國石油大學(xué)(華東)儲運與建筑工程學(xué)院,山東青島266555)

        注氣驅(qū)由于具有適用范圍廣,成本較低等優(yōu)勢,已在國內(nèi)外多個油田得到應(yīng)用推廣[1-3]。按照使用氣體形式的不同,注氣驅(qū)可以分為:CO2驅(qū)、N2驅(qū)、烴類氣驅(qū)、空氣驅(qū)、煙道氣驅(qū)等。不同的氣驅(qū)方式,其驅(qū)油原理、注入方式及采油效率也存在一定差異[4]。

        由于溶氣條件對注氣驅(qū)提高采收率的影響效果顯著,國內(nèi)外學(xué)者圍繞原油的溶氣特性開展了一定的研究工作。薛海濤等[5]通過 CH4、CO2、N2在原油中的溶解度實驗發(fā)現(xiàn),原油中的烴液(飽和分+芳香分)在氣體溶解過程中起主要作用,而膠質(zhì)、瀝青質(zhì)等大分子對氣體溶解度的貢獻(xiàn)很小。李遵照等[6]開展了N2在油、水相中溶解度和模型研究,提出了惰性氣體在原油中具有間隙溶解和氣-烴液加合溶解兩種溶解機理,推導(dǎo)出了惰性氣體在原油中的溶解度理論方程。范泓澈等[7]根據(jù)不同溫度和壓力條件下測得的CH4和CO2兩種氣體在碳酸氫鈉型水中的溶解度數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn),CH4溶解度與溫度之間的演變關(guān)系劃分為緩慢遞減(0~80℃)、快速遞增(80~150℃)和緩慢遞增(大于150℃)3個階段。李傳憲等[8]通過制備地面集輸工況(0~3.5 MPa)下飽和溶氣原油,發(fā)現(xiàn)CH4的存在可以促進(jìn)CO2對油品的溶脹作用,混合溶氣后原油凝點低于溶單一氣體。R.M.Pashley等[9]發(fā)現(xiàn)除去油、水中溶解的氣體,可顯著增強不含表面活性劑的水包油乳液的形成。

        現(xiàn)有研究主要集中在對原油溶氣特性的討論,但在實際生產(chǎn)中,油田采出液多是以油氣水三相共存的方式被開采出地層,且由于天然表面活性物質(zhì)的存在,采出液在井筒舉升過程中形成W/O型乳狀液[10]。分析注氣驅(qū)采出液管輸流動特性需對溶解氣存在條件下W/O型乳狀液的溶氣特性、穩(wěn)定性等展開研究,但現(xiàn)有的研究工作較少[11-12]。本文利用帶壓溶氣乳化裝置在不同溶氣種類(CO2、CH4、N2)的條件下進(jìn)行油水乳化,通過分析不同氣體在乳狀液中的溶解度,不同溶氣原油乳狀液的表觀黏度以及油水界面膜強度,闡釋了溶解氣種類對溶氣原油乳狀液穩(wěn)定性的影響規(guī)律,為注氣驅(qū)采出液的集輸和脫水提供一定的理論支持。

        1 實驗部分

        1.1 油樣及實驗藥品

        實驗油樣為長慶原油,其性質(zhì)如表1所示。

        表1 實驗油樣基本物性Table1 Basic physical properties of crude oil

        實驗水樣為油田水,其性質(zhì)如表2所示。

        表2 油田水性質(zhì)Table2 The properties of oilfield water

        氣源:CO2(純度99.8%)、CH4(純度98.0%)、N2(純度99.99%),以上氣體均由青島天源氣體制造有限公司提供。

        1.2 實驗方法

        1.2.1 溶氣原油乳狀液的制備 帶壓溶氣乳化裝置[13]如圖1所示。

        圖1 帶壓溶氣乳化裝置Fig.1 Schematic of pressurized emulsification equipment

        使用待測氣體進(jìn)行裝置掃線,通過手動計量泵加注體積比為6∶4共200 mL的油樣與水樣,使用待測氣體將釜體壓力提升至1 MPa,直至溫度、壓力維持穩(wěn)定,之后以800 r/min的攪拌速率進(jìn)行油水混合,攪拌15 min得到W/O乳狀液。

        1.2.2 溶解度測試 以微小壓差將制備好的溶氣的液相轉(zhuǎn)移到溶氣特性測試裝置中,并讀取液相刻度,然后以0.1 MPa/min的速率降壓,通過集氣法得到脫出氣體體積,從而得到溶解度Rs(測試溶解度時,為使單一的油相、水相的溶氣條件與油/水乳狀液溶氣條件相同,在對油相、水相進(jìn)行溶氣時執(zhí)行與制備溶氣原油乳狀液相同的實驗方法)。

        1.2.3 帶壓瓶試法測乳狀液穩(wěn)定性 以微小壓差將通過帶壓溶氣乳化裝置制備好的溶氣原油乳狀液轉(zhuǎn)移到溶氣原油穩(wěn)定性測試裝置中,記乳狀液中水的總體積V,及不同時間內(nèi)測試裝置中游離水相體積Vt,根據(jù)式(1)計算分水率ft隨時間的變化:

        1.2.4 溶氣原油、溶氣原油乳狀液黏度測試 以微小壓差將制備好的溶氣原油、溶氣原油乳狀液轉(zhuǎn)移到美國TA公司生產(chǎn)的DHR-1流變儀中,以200 s-1為剪切速率,測量50℃下溶氣原油黏度μ、溶氣原油乳狀液表觀黏度μap。

        1.2.5 界面特性測試 使用法國TECLIS公司生產(chǎn)的TRACKER H界面擴(kuò)張流變儀,在50℃、1 MPa條件下,測量氣/液的表面張力、溶氣油/水界面張力,測量油滴在0.05 Hz震蕩頻率下產(chǎn)生總面積為10%的變化過程中的彈性模量值。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 油水界面對溶氣效果的影響

        2.1.1 氣液表面張力 在50℃、1 MPa的條件下,測量不同溶解氣油/氣表面張力、水/氣表面張力,結(jié)果見表3。

        由表3可知,不同氣相與液相表面張力大小關(guān)系為:γ(O-CO2)<γ(O-CH4)<γ(O-N2)<γ(WCO2)<γ(W-CH4)<γ(W-N2)。油/氣表面張力反映的是油-氣兩種分子相界面處相互作用的強弱,表面張力越小說明兩種分子間作用力越強,可以很明顯地發(fā)現(xiàn),油品分子與氣體分子間的作用強于水分子與氣體分子間的作用,其中原油與CO2分子間的作用最強,而這種分子間作用的強弱關(guān)系,也必然會在氣體的溶解特性中有所體現(xiàn)。

        2.1.2 溶解氣在液相中的溶解度 在50℃、1 MPa的條件下對液相進(jìn)行溶氣,測量不同溶解氣在原油、水、油水乳狀液中的溶解度,結(jié)果見表4。

        定義溶解度比S1、S2:

        式中,Rs,E為氣體在原油乳狀液中的溶解度;Rs,O為氣體在原油中的溶解度;Rs,W為氣體在水中的溶解度;φo為油相體積分?jǐn)?shù);φw為水相體積分?jǐn)?shù)。計算結(jié)果見表5。

        表3 不同氣液兩相之間的表面張力Table3 Surface tension between gas-liquid phases

        表4 不同溶解氣在液相中的溶解度Table4 Solubility of different dissolved gas in the liquid phase

        表5 不同溶氣種類下的溶解度比Table5 Solubility ratio under different dissolved gas

        油相中膠質(zhì)瀝青質(zhì)等極性物質(zhì)在油水界面膜上的吸附[17],會在油水界面處形成由瀝青質(zhì)膠粒組成的剛性膜,對氣體分子由油相向水相中的擴(kuò)散起阻礙作用。由于CO2氣體在油水兩相間的溶解度差異較小,其乳狀液的形成對氣體的溶解度受到的影響也較顯著。N2在油水兩相間的溶解度差異適中,且在油、水中的溶解度均較小,乳狀液的形成對氣體在內(nèi)相中溶解的阻礙作用稍弱,因而S1(CO2)<S1(N2)<1。而CH4自身在油水兩相間的溶解度差異較大,水中溶解的CH4的減少,對CH4在W/O型乳狀液中的溶解度影響較小,且由于膠質(zhì)瀝青質(zhì)等極性物質(zhì)于界面膜上的吸附,使油相的極性減弱,促進(jìn)了CH4氣在油相中的溶解,因此S1(CH4)>1。

        2.2 溶氣對原油乳狀液穩(wěn)定性的影響

        2.2.1 溶氣原油乳狀液分水率 不同溶氣原油乳狀液分水率隨時間的變化見圖2。

        圖2 不同溶氣原油乳狀液分水率隨時間的變化Fig.2 Change of water separation rate of different dissolved gas crude oil emulsions with time

        由圖2可知,不同溶氣原油乳狀液同一時間分水率大小關(guān)系為:ft(N2)>ft(CH4)>ft(CO2),溶CO2乳狀液穩(wěn)定性最好,溶CH4乳狀液穩(wěn)定性次之,溶N2乳狀液穩(wěn)定性最差。同一時間脫出游離水的量與乳狀液乳化程度、油水界面膜強度相關(guān),乳狀液乳化效果越好,油水界面膜強度越大,同一時間脫出游離水的量越少[18-19]。

        2.2.2 溶氣原油乳狀液乳化效果 在1 MPa、50℃的條件下進(jìn)行乳化實驗,不同溶氣乳化效果見圖3。由圖3可知,在溶CO2環(huán)境下乳化形成的乳狀液乳滴較為細(xì)密均一,乳液體系整體呈現(xiàn)出土黃色,乳狀液乳化效果較好;溶CH4環(huán)境下形成的乳狀液乳液仍較為均勻,乳滴尺寸卻相對增大,使乳液體系整體呈現(xiàn)出外相即油相的黑色;溶N2環(huán)境下形成的乳狀液乳化效果較差,乳滴空間尺寸較大,且乳滴大小不均勻。

        圖3 不同溶氣種類下的W/O型乳狀液乳化效果Fig.3 Photograph of emulsification effect of W/O emulsion under different dissolved gas

        2.2.3 溶氣原油與溶氣原油乳狀液黏度 利用高壓流變儀測得溶氣原油及溶氣原油乳狀液體系在200 s-1下平衡1 min時的表觀黏度,并計算溶氣原油乳狀液體系較溶氣原油體系的增黏率,結(jié)果見表6。其中,增黏率按照式(4)計算。

        氣體溶于油品后,由于溶脹效應(yīng)與稀釋效應(yīng),會使油品的黏度降低[20]。由于Rs(CO2)>Rs(CH4)>Rs(N2),且CO2對于油品的溶脹降黏效果較為顯著[21-23],所以μ(N2)>μ(CH4)>μ(CO2)。由表 6 可知,溶氣原油乳狀液表觀黏度的大小關(guān)系為:μap(N2)>μap(CH4)>μap(CO2)。但從表6中反應(yīng)出的黏度變化趨勢中可以看出,溶CO2原油乳狀液的黏度較溶CO2原油黏度增長最為明顯,而溶N2乳狀液的增黏幅度最小,反映了溶CO2原油乳狀液的乳化效果較好,形成的液滴更加細(xì)小,乳狀液體系增黏更為明顯,增強了乳狀液體系的穩(wěn)定性[24]。

        表6 溶氣原油與溶氣原油乳狀液黏度Table6 Dissolved gas crude oil and dissolved gas oil emulsion viscosity

        2.3 溶氣對油/水界面特性的影響

        2.3.1 溶氣原油/水體系界面張力 不同溶氣油/水界面張力隨時間的變化見圖4。

        由圖4可知,由于瀝青質(zhì)等表面活性物質(zhì)逐漸向油水界面進(jìn)行吸附,界面張力隨時間變化逐漸降低。同一時間,不同溶氣油/水界面張力大小符合:γ(CO2)<γ(CH4)<γ(N2),3 種溶氣油/水體系中,溶CO2體系油相黏度最小,并促使瀝青質(zhì)進(jìn)一步締結(jié),促進(jìn)了瀝青質(zhì)向油水界面的遷移吸附,界面張力最為明顯,油水越易于乳化。

        圖4 不同溶氣油/水界面張力隨時間的變化Fig.4 Change of interfacial tension of different dissolved gas oil/water interfaces with time

        2.3.2 溶氣油/水界面彈性模量 不同溶氣油/水界面彈性模量隨時間的變化見圖5。

        圖5 不同溶氣油/水界面的彈性模量隨時間的變化Fig.5 Change of elastic modulus of different dissolved gas oil/water interfaces with time

        由圖5可知,不同溶氣油/水界面彈性模量大小規(guī) 律 符 合 :εd(CO2)>εd(CH4)>εd(N2)。 同 等 條 件下,隨著外相黏度降低,瀝青質(zhì)等天然表面活性物質(zhì)更易于由油相向油-水界面的吸附,同時界面膜強度增大。界面膜的彈性模量可以表征界面膜的結(jié)構(gòu)強度,其值越大,界面膜發(fā)生一定彈性形變時所需要的應(yīng)力越大,即膜強度越大,表明在一定應(yīng)力作用下,發(fā)生彈性形變越小,界面膜不易破裂[25-26]。分水率大小關(guān)系與彈性模量所決定的膜強度規(guī)律相符合。

        2.4 溶氣對乳狀液穩(wěn)定性影響的機理討論

        原油乳狀液溶氣后,所溶氣體削弱了分子間的作用力,體系內(nèi)摩擦力減小,氣體在油相中的溶解度越大,油相黏度減小越明顯,形成的內(nèi)相液滴更細(xì)小,如圖6所示。原油乳狀液溶氣后,同時促進(jìn)了原油中瀝青質(zhì)等表面活性物質(zhì)向油/水界面膜的吸附,降低了油水界面張力,促使油水乳化效果增強。在3種氣體中,CO2在原油中的溶解度最大,降低油水間界面張力的效果顯著,形成的液滴更加細(xì)小,乳化效果最好,并且CO2在原油中的溶解進(jìn)一步促進(jìn)了瀝青質(zhì)的締合與在油水界面膜上的吸附,顯著增強了油水界面膜的強度,使乳狀液穩(wěn)定性顯著提升。CH4在原油中的溶解度僅次于CO2,乳化效果次之,CH4溶于原油后體系極性減弱,促進(jìn)了瀝青質(zhì)由油相向油、水界面的吸附,與溶N2乳狀液相比乳狀液穩(wěn)定性增強。

        圖6 溶氣對乳狀液穩(wěn)定性影響機理Fig.6 Mechanism diagram of the effect of dissolved gas on emulsion stability

        3 結(jié) 論

        (1)油水界面膜的存在抑制了CO2氣體分子由W/O型乳狀液體系外相向內(nèi)相的遷移,并因此降低了乳狀液對CO2氣體的溶解度,而對CH4這類在內(nèi)外兩相間溶解度差異較大的氣體,這種抑制并不一定導(dǎo)致氣體在乳狀液體系內(nèi)溶解度的降低。

        (2)3種溶氣原油乳狀液中,溶CO2原油乳狀液的黏度較溶CO2原油黏度增長最為明顯,乳化效果最好,乳狀液穩(wěn)定性最好;溶N2乳狀液的增黏幅度最小,乳化效果最差,乳狀液穩(wěn)定性最差。

        (3)CO2在原油中的溶解進(jìn)一步促進(jìn)了瀝青質(zhì)的締合與在油水界面膜上的吸附,顯著增強了油水界面膜的強度,油/水界面膜彈性模量最大。CH4溶于原油后體系極性減弱,促進(jìn)了瀝青質(zhì)由油相向油、水界面的吸附,與溶N2相比,油水界面彈性模量有所增強。

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