劉趙淼 趙晟 王文凱 李夢麒 逄燕 殷參 徐迎麗

摘 要 ：微混合器作為實(shí)驗(yàn)室芯片（LOC）和微全分析系統(tǒng)（μTAS）的重要組成部分，被廣泛應(yīng)用于生物分析和化學(xué)合成等領(lǐng)域，大多用于分析檢測系統(tǒng)中的前處理部分，實(shí)現(xiàn)檢測樣本與試劑的充分混合，提升檢測精度和效率。本研究設(shè)計了一種在五邊形混合腔內(nèi)布置窄縫和障礙物的新型平面被動式微混合器，充分利用流體的射流特性及擋板成渦原理，強(qiáng)化流體擾動，打破流體流動的層流狀態(tài)，可有效地促進(jìn)流體混合。通過高速攝影和MicroPIV系統(tǒng)相結(jié)合， 驗(yàn)證了數(shù)值模擬的準(zhǔn)確性，總結(jié)了在不同雷諾數(shù)（Re）下微混合器的流動特性及混合機(jī)理。在綜合考慮混合強(qiáng)度和壓降的前提下，分析了窄縫寬度、混合腔形狀、障礙物形狀對微混合器混合性能及流動特性的影響。結(jié)果表明，窄縫寬度的縮小可顯著提升混合強(qiáng)度，實(shí)現(xiàn)高效混合; 當(dāng)Re≤5和Re≥20時，經(jīng)過優(yōu)化后的五邊形混合腔微混合器與四邊形混合腔微混合器相比，由于引入了漸擴(kuò)結(jié)構(gòu)，可實(shí)現(xiàn)在壓降減小的同時提升混合強(qiáng)度; 當(dāng)Re≥20時，工字形擋板和凹槽擋板引起的混合強(qiáng)度優(yōu)于矩形擋板。本研究結(jié)果為微流控和微全分析前處理部分中具有高效混合功能的微混合器的設(shè)計和開發(fā)提供了參考。

關(guān)鍵詞 ：微混合器; 幾何構(gòu)型; 混合強(qiáng)度; 壓降

1 引 言

近年來，微混合器作為實(shí)驗(yàn)室芯片（LOC）和微全分析系統(tǒng)（μTAS）的重要組成部分，被廣泛應(yīng)用于生物分析和化學(xué)合成等領(lǐng)域[～6]，是模塊化微流控系統(tǒng)的重要組成部分[7]。微混合器應(yīng)用的關(guān)鍵在于兩種或多種試劑的有效混合[8～12]。由于微混合器通道結(jié)構(gòu)在微米量級，導(dǎo)致入口雷諾數(shù)（Re）很小，流體的流動結(jié)構(gòu)為層流，分層流動使不同流體間的混合只局限于分子擴(kuò)散，混合過程非常緩慢，混合困難且效果差。在微混合器內(nèi)改變流體的流動方式，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)不同流體的高效混合是其研究的重點(diǎn)[3]。

被動式微混合器主要通過優(yōu)化設(shè)計微通道的結(jié)構(gòu)改變流體的運(yùn)動軌跡，打破流體的層流狀態(tài)，完成混合，具有結(jié)構(gòu)簡單、加工便捷、運(yùn)行穩(wěn)定、易于集成等優(yōu)勢[，8，14，15]，在化學(xué)合成和檢測分析領(lǐng)域應(yīng)用廣泛。在納米粒子合成領(lǐng)域，利用兩種化學(xué)溶液在微混合器中充分混合可以制備具有功能性的納米顆粒結(jié)晶，與傳統(tǒng)方法相比，具有靈活性和可控性高的優(yōu)點(diǎn)[6]。在檢測分析領(lǐng)域，La等[7]設(shè)計了一種蛇形被動式微混合器，利用標(biāo)準(zhǔn)血清與ALB檢測試劑的混合實(shí)現(xiàn)樣本中白蛋白水平的生化檢測。Yang等[8]設(shè)計了一種3D結(jié)構(gòu)被動式微混合器，基于免疫熒光技術(shù)， 利用肺癌細(xì)胞的抗原抗體反應(yīng)實(shí)現(xiàn)了對早期肺癌的檢測診斷。另外，利用被動式微混合器可實(shí)現(xiàn)金屬納米粒子與檢測物質(zhì)的充分結(jié)合，從而達(dá)到表面增強(qiáng)拉曼光譜（SERS）的高精度檢測[9，20]。

被動式微混合器的主要設(shè)計思路是通過在微通道中嵌入障礙物，分裂、拉伸、折疊和破壞流體的流動形態(tài)，強(qiáng)化對流，實(shí)現(xiàn)不同流體的高效混合[21，22]。在低Re下，隨Re增大，微混合器中的流體逐漸從無旋渦流動模式轉(zhuǎn)變?yōu)橛行郎u流動模式，混合強(qiáng)度呈現(xiàn)先減小后增大的趨勢[23]。Shih等[24]設(shè)計了一種平面混沌式微混合器，該微混合器通過在矩形混合腔內(nèi)增加矩形擋板方式形成渦流，以促進(jìn)流體之間的有效混合。Xia等[25]設(shè)計了一種具有間隙和矩形擋板的新型混沌式微混合器，間隙和擋板的共同作用使微混合器內(nèi)部產(chǎn)生多維渦流，分子擴(kuò)散充分，混合性能提高。Sabry等[26]設(shè)計了一種帶有收縮噴嘴結(jié)構(gòu)的微混合器，并與沒有噴嘴結(jié)構(gòu)的微混合器進(jìn)行對比，加入噴嘴結(jié)構(gòu)可顯著提升微混合器混合效果。Coleman等[27]在微混合器中加入微噴嘴結(jié)構(gòu)，形成射流效應(yīng)，混合強(qiáng)度明顯提高。

在化學(xué)合成和分析檢測領(lǐng)域，被動式微混合器具有廣闊的應(yīng)用前景，其中在混合腔內(nèi)布置矩形擋板的微混合器是研究較多且混合性能較好的被動式微混合器，在微通道中引入微噴嘴結(jié)構(gòu)的射流效應(yīng)可有效提高混合強(qiáng)度。但是，目前的研究多集中于微混合器結(jié)構(gòu)的設(shè)計，關(guān)于微噴嘴結(jié)構(gòu)尺寸和障礙物形狀與布局對微混合器混合性能及流動特性的影響規(guī)律研究較為缺乏。本研究結(jié)合擋板成渦原理和微噴嘴的射流效應(yīng)，設(shè)計了一種在五邊形混合腔內(nèi)布置障礙物和窄縫的新型平面被動式微混合器，綜合考慮混合強(qiáng)度和壓降的影響，研究了窄縫寬度、混合腔形狀和障礙物的形狀對混合性能的影響，并總結(jié)其變化規(guī)律及不同Re下的混合機(jī)理。

2 幾何模型

參考并借鑒Shih等[24]研究的被動式微混合器，設(shè)計了一種新型平面混沌式微混合器，如圖1所示。微混合器的入口為十字形入口，其中，流體工質(zhì)1由入口1流入，流體工質(zhì)2由入口2和3流入。為了讓兩種不同組分的流體等量流入通道中，入口2和入口3通道寬度相等且均為入口1通道寬度的1/2。 窄縫寬度w1、混合腔形狀、障礙物形狀作為研究的3個結(jié)構(gòu)變量。

3 研究方法及可行性驗(yàn)證

3.1 數(shù)值模擬方法

微混合器數(shù)值模擬采用三維模型進(jìn)行求解，假設(shè)流體為不可壓縮牛頓流體，流體流動狀態(tài)為穩(wěn)態(tài)，流動結(jié)構(gòu)為層流，通道壁面為無滑移，微尺度下忽略重力對流動的影響。控制方程，如連續(xù)性方程、動量方程和組分濃度方程可分別表示為：

3.2 網(wǎng)格獨(dú)立性驗(yàn)證

為保證數(shù)值模擬結(jié)果的精確性，對微混合器模型進(jìn)行網(wǎng)格獨(dú)立性驗(yàn)證。以315萬網(wǎng)格為基準(zhǔn)，取Re=20下的微混合器出口的混合強(qiáng)度M和出入口的壓降P為測量標(biāo)準(zhǔn)，所得仿真結(jié)果的最大誤差如表1所示。當(dāng)網(wǎng)格量為225萬個時，誤差精度滿足要求，故微混合器模型選取的網(wǎng)格量為225萬個。

3.3 實(shí)驗(yàn)方法

利用如圖2所示的高速攝影系統(tǒng)（Keyence VW9000， Japan）和MicroPIV（Dantec Dynamics， Denmark）系統(tǒng)對微混合器內(nèi)流體的混合效果與流動狀態(tài)進(jìn)行研究。微混合器芯片采用聚二甲基硅氧烷（PDMS）材質(zhì)制作而成。實(shí)驗(yàn)中流體由微注射泵（Elite 1012， Harvard Apparatus， USA）注入微流控芯片中。利用高速攝影系統(tǒng)拍攝混合效果時，將用去離子水稀釋10倍的黑色墨水溶液注入微混合器入口1中，同時將去離子水等速注入到入口2和3中。通過MicroPIV系統(tǒng)對微通道中流體流動狀態(tài)拍攝時，3個入口均等速注入含有直徑1 μm示蹤粒子（FluoroMaxTM， Thermo Scientific， USA）的去離子水，通過示蹤粒子被激發(fā)產(chǎn)生的熒光信號最終處理得到流體的流場。

3.4 數(shù)值模擬與實(shí)驗(yàn)研究對比驗(yàn)證

對w1=100 μm下的微混合器進(jìn)行研究，通過高速攝影采集到的混合圖像， 利用Image J軟件完成出口處灰度值測量， 并計算出混合強(qiáng)度。數(shù)值模擬部分M通過微混合器出口截面和xy中心截面交線上采樣點(diǎn)的摩爾分?jǐn)?shù)計算得出，并與實(shí)驗(yàn)研究部分的M進(jìn)行對比。

由圖3可見，M都呈現(xiàn)先減小后增大的趨勢，二者吻合較好。折線沒有完全重合， 可能是微混合器芯片在制作過程中產(chǎn)生的幾何誤差造成的。

在流體流場拍攝時，由于MicroPIV系統(tǒng)拍攝范圍有限，單次無法完成整個中心平面的流場拍攝，而本研究主要關(guān)注混合腔中的流體流場，因此采用分塊拍攝的方法對后兩個混合腔中的流場進(jìn)行研究，實(shí)驗(yàn)拍攝到的流線圖像與數(shù)值模擬的流線圖見表S1（電子版文后支持信息），流動情況基本一致，二者吻合較好，也驗(yàn)證了數(shù)值模擬方法的準(zhǔn)確性。

4 結(jié)果與討論

4.1 入口Re對溶液混合及流動特性的影響

對w1=100 μm下的微混合器進(jìn)行研究， xy中心截面混合圖像如圖S1（電子版文后支持信息）所示，對應(yīng)混合強(qiáng)度隨入口Re變化如圖3所示，對應(yīng)xy中心截面溶液流線圖如表S1（電子版文后支持信息）所示。

由圖3和圖S1可見，M隨Re的增大呈現(xiàn)出先減小后增大的趨勢。結(jié)合表S1可知，當(dāng)Re在0.1～5.0區(qū)間時，M隨Re的增加而減小，此時流動過程沒有產(chǎn)生旋渦， 流體混合為分子擴(kuò)散主導(dǎo)。擴(kuò)散程度可以用特征擴(kuò)散長度描述[30]：

Ld≈Dt（7）

其中，Ld為特征擴(kuò)散長度，D為擴(kuò)散系數(shù)，t為流體在微通道中的停留時間。擴(kuò)散長度與流體停留時間的平方根成正比。Re增加會減少流體在通道中的停留時間，從而導(dǎo)致M減小。

當(dāng)Re在5～80區(qū)間時，M隨Re的增加而增大。提取了通過數(shù)值模擬計算出的微混合器xy中心截面第二個障礙物后方0.4 mm位置溶液x方向流速。如圖4所示，當(dāng)Re=5時，溶液x方向速度均大于0，此時沒有旋渦產(chǎn)生。當(dāng)Re>5時，產(chǎn)生了溶液x方向速度小于0的區(qū)域，旋渦產(chǎn)生，流體流動模式從無旋渦流動轉(zhuǎn)變成了有旋渦流動。渦流的出現(xiàn)打破了流體的層流狀態(tài)，擾動增強(qiáng)，對流擴(kuò)散替代了分子擴(kuò)散， 成為流體混合的主導(dǎo)因素。隨著Re增大，溶液在混合腔中心區(qū)域反向速度逐漸增大，旋渦的強(qiáng)度隨之提升。另外，由表S1可知，旋渦尺寸逐漸增大，流體在微通道中流動路徑逐漸延長，對流效應(yīng)提升顯著，導(dǎo)致M提升明顯。在分析檢測領(lǐng)域， 旋渦的產(chǎn)生及尺寸和強(qiáng)度的提升有助于樣本與試劑的充分混合，顯著提升檢測效率及精度。

4.2 窄縫寬度對混合性能的影響

取w1/w為1/15、2/15、1/5、4/15和1/3（即w1分別取為20、40、60、80和100 μm，w為300 μm），得到M和P的結(jié)果如圖5所示。由圖5A可知，隨著w1/w減小，M顯著增大，其中當(dāng)w1/w為1/15，Re在0.1和在5～80區(qū)間下，M均大于90%，混合效果遠(yuǎn)優(yōu)于其它4種w1/w。這是由于較小的w1/w會有效擠壓通過窄縫單元的流體，不同流體分子間的擴(kuò)散距離和時間變短，分子擴(kuò)散更加充分。同時，隨著w1/w減小，流體以更快的速度流出窄縫單元，使射流效應(yīng)增強(qiáng)，且流體高速撞擊到障礙物上更易于誘導(dǎo)混沌對流，渦流有助于打破層流狀態(tài)，加速不同流體工質(zhì)間的混合，進(jìn)而M增加。

由圖5B可知，隨著w1/w減小，P增強(qiáng)，且隨著Re增大，不同w1下的P均保持上升趨勢。w1/w減小，內(nèi)部旋渦區(qū)增多且范圍增大， 導(dǎo)致壓力損失增加，P增幅較大。 當(dāng)w1/w為1/15時，微混合器內(nèi)部P遠(yuǎn)大于其它4種w1/w，在Re=80時，P達(dá)到最大，為248 kPa。綜上所述，w1是影響微混合器混合性能的重要幾何結(jié)構(gòu)參數(shù)，在對壓降要求不大的應(yīng)用中， w1/w為1/15的微混合器可以實(shí)現(xiàn)溶液充分混合。