司雷霆,王 浩,李 洋,魏永杰,袁 進

太原市夏季大氣VOCs污染特征及臭氧生成潛勢

司雷霆1,2,王 浩1,李 洋2,魏永杰3,袁 進4*

(1.山西科城環(huán)保產(chǎn)業(yè)協(xié)同創(chuàng)新研究院,山西 太原 030031；2.山西麗浦創(chuàng)新科技有限公司,山西 太原 030032；3.中國環(huán)境科學(xué)研究院,北京 100012；4.太原理工大學(xué),山西 太原 030024)

2018年8月采集太原市大氣樣品,分析太原市夏季大氣VOCs的污染特征,并利用最大增量反應(yīng)活性系數(shù)法(MIR系數(shù)法)估算了VOCs的臭氧生成潛勢(OFP).結(jié)果表明,太原市夏季大氣VOCs濃度為17.36~89.60μg/m3,其中烷烴占比58.01%、芳香烴占比20.06%、烯烴占比16.52%、炔烴占比5.40%.大氣VOCs濃度變化表現(xiàn)為明顯的早晚雙高峰特征,且以早高峰影響為主. OFP分析顯示,烷烴、烯烴、芳香烴、炔烴分別占總OFP的19.16%、47.74%、31.75%、1.35%, C3~C5類烯烴是活性較高的物種,對O3生成貢獻較大.

揮發(fā)性有機物(VOCs)；污染特征；臭氧生成潛勢(OFP)；太原

VOCs是大氣中普遍存在的一類化合物,是形成PM2.5和O3的關(guān)鍵前體物[1-2].以VOCs為首的一次污染物,其化學(xué)反應(yīng)過程主導(dǎo)著城市地區(qū)光化學(xué)煙霧的形成,對城市地區(qū)灰霾和光化學(xué)煙霧等復(fù)合型大氣污染的形成有著至關(guān)重要的影響[3-4].大氣中的VOCs還可以通過呼吸道、消化道和皮膚等途徑對人體產(chǎn)生危害[5-8].此外,大氣中VOCs的存在能夠間接延長CH4在空氣中存在時間,從而影響全球碳循環(huán)[9].

由VOCs、氮氧化物(NO)等O3前體物經(jīng)過光化學(xué)反應(yīng)生成的O3是對流層O3的主要來源[10-11].近年來,隨著經(jīng)濟全球化和市場經(jīng)濟的快速發(fā)展,我國的城市化和工業(yè)化進程明顯加快,以O(shè)3為特征污染物的大氣光化學(xué)污染成為我國城市區(qū)域越來越突出的大氣環(huán)境問題.但是不同城市區(qū)域由于產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)、能源結(jié)構(gòu)、經(jīng)濟發(fā)展程度等不同,其VOCs來源和組成差異較大.因此,弄清各區(qū)域VOCs的濃度水平、組分構(gòu)成、排放來源等特征,明確區(qū)域內(nèi)生成O3的VOCs關(guān)鍵物種,研究區(qū)域OFP,有助于精準把握城市區(qū)域內(nèi)VOCs和O3污染防治的主控方向.

太原市作為山西省省會,三面環(huán)山的地形特點和不斷增長的機動車數(shù)量都導(dǎo)致環(huán)境空氣污染越來越嚴重[12],特別是近年來O3污染問題日益凸顯.以2018年為例,在太原市353個非一級天數(shù)中,以O(shè)3為首要污染物的天數(shù)為100d,占比達到28.3%, O3年平均濃度相比2017年上升3.2%, O3成為繼PM2.5后的另一項主要大氣污染物[13]. O3污染防治關(guān)鍵在于前體物的減排,VOCs是O3生成的重要前體物,但是關(guān)于太原市大氣VOCs污染特征及OFP的研究較少.本研究于2018年8月份在太原市開展了大氣VOCs的采樣觀測,分析了太原市大氣VOCs組分和污染特征,并估算了VOCs的OFP,以期為太原市控制VOCs和O3污染提供科學(xué)支撐.

1 實驗及方法

1.1 觀測點及采樣時間

觀測點沿太原市從北到南的大氣傳輸走向布設(shè),選取環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測站點桃園點位作為城市環(huán)境點位,選取上蘭作為上風(fēng)向環(huán)境點位,晉源作為下風(fēng)向環(huán)境點位,合計3個點位,具體點位分布如圖1所示.

圖1 觀測點位分布

采樣時間為2018年8月1~7日,分別于每日6:00~9:00和12:00~15:00 2個時段進行采樣.為了更好地研究VOCs的變化規(guī)律,采樣期間對桃園點位進行了加強觀測,從每個采樣日的0:00開始,每個樣品采集3h,一天采集8個樣品,合計采集56個樣品.

1.2 采樣及分析方法

VOCs大氣樣品采集,使用限流閥蘇瑪罐采樣.VOCs樣品分析,釆用硅烷化罐-大氣濃縮儀-氣相色譜質(zhì)譜法(GC-MSD/FID).采用預(yù)濃縮(Entech 7100)對樣品進行前處理,兩級冷肼去除水、二氧化碳、氮氣等后,再經(jīng)深冷聚焦之后由高純氦注入色譜柱進行分離,并利用氣質(zhì)聯(lián)用裝置(Agilent 7890A GC-5975CMS)對樣品進行分析.C4以下的非甲烷總烴(NMHC)經(jīng)Agilent 7890A GC分離后由FID檢測器定量.

為保證實驗結(jié)果的有效性,樣品采集及分析過程中均執(zhí)行嚴格的質(zhì)量保證與質(zhì)量控制措施,主要包括蘇瑪罐清洗、樣品采集和保存、實驗室分析、實驗空白與重復(fù)性分析、分析儀器標準曲線建立等.

1.3 OFP的計算方法

采用最大增量反應(yīng)活性系數(shù)法(MIR系數(shù)法)計算VOCs的OFP.MIR系數(shù)是Carter基于化學(xué)反應(yīng)機制、考慮了不同VOCs的動力學(xué)活性、經(jīng)實驗推導(dǎo)得出,它被廣泛用于不同VOCs對O3生成重要性的整體評估,本文采用文獻[14]的MIR系數(shù)(見表2). OFP的計算公式如下:

OFP=MIR×[VOCs]

式中:OFP為第種VOCs組分的OFP, μg/m3;MIR為第種VOCs組分在O3最大增量反應(yīng)中的O3生成系數(shù),gO3/gVOCs;[VOCs]為第種VOCs組分的濃度, μg/m3.

2 結(jié)果與討論

2.1 VOCs組成特征

圖2 大氣VOCs各物種貢獻比

本文測定了56種VOCs組分,包括28種烷烴、10種烯烴、1種炔烴、17種芳香烴.在觀測期間采集的樣品中56種VOCs組分均有不同程度檢出,濃度范圍為17.36~89.60μg/m3.烷烴、烯烴、芳香烴、炔烴的平均濃度分別為18.68、5.32、6.46、1.74μg/m3.從圖2可以看出烷烴在太原市大氣VOCs中含量最為豐富,占比達到58.01%,其余依次為芳香烴(20.06%)、烯烴(16.52%)、炔烴(5.40%).將所測的56種VOCs組分濃度水平按從高到底的順序排列,排前10的物種分別為丙烷、乙烷、異戊烷、苯、乙炔、丙烯、甲苯、異丁烷、正戊烷及異戊二烯,此10種VOCs組分作為太原市大氣VOCs排放的優(yōu)勢物種,其濃度占比達到了57.98%.圖3給出了太原市大氣VOCs優(yōu)勢物種的濃度對比.

相關(guān)研究表明城市大氣的VOCs中C3~C5類的烯烴、烷烴主要是機動車尾氣和汽油揮發(fā)等交通源排放[15-18];乙炔主要源于機動車尾氣、天然氣和液化石油氣等的泄露及不完全燃燒[19-20];異戊二烯主要來源于天然植物排放[21];芳香烴主要來自溶劑使用、交通工具尾氣排放、工業(yè)生產(chǎn)和燃料揮發(fā)[22-23].

圖3 大氣VOCs優(yōu)勢物種濃度

表1 國內(nèi)部分城市大氣VOCs組成占比情況

表1給出了國內(nèi)部分城市大氣VOCs組成情況,這些研究在時間、測量方法和范圍上與本文大致類似,整體上具有可比性.從表中可以看出,在所列城市的環(huán)境空氣中,烷烴和芳香烴所占比例較高,烯烴次之,炔烴最低.太原VOCs組成分布與天津、唐山、濟南類似,烷烴占比在50%左右,芳香烴占比在26%左右,烯烴占比在15%左右,這幾個城市VOCs受機動車排放影響較為顯著,而其他工業(yè)源對VOCs影響較小.成都、朔州的VOCs組成分布類似,芳香烴占比在50%以上,烷烴占比在38%左右,烯烴占比稍高于6%,較高比例的芳香烴除了一部分來自于交通源外,還有一部分來源于工業(yè)源的排放,說明兩地VOCs受交通源和工業(yè)源影響較為顯著.

2.2 VOCs日變化特征

桃園點位位于市中心,其VOCs的日變化情況可以代表太原市城區(qū)的VOCs日變化特征.圖4給出了觀測期間桃園測點VOCs濃度日變化情況.由圖可見,太原市中心區(qū)域日間環(huán)境空氣中VOCs呈現(xiàn)出較明顯的雙峰分布,其濃度在6:00~9:00和18:00~21:00 2個時段達到峰值,且以早高峰影響為主.VOCs濃度早晚高峰可能是由于采樣點位交通密集,早晚高峰時段車流量較大,機動車尾氣排放導(dǎo)致[30].經(jīng)過晚上長時間積累和交通早高峰機動車尾氣排放的共同作用,隨著環(huán)境溫度逐漸上升,在6:00~9:00時段內(nèi)環(huán)境空氣中VOCs濃度逐漸升高,并在9:00左右達到峰值.隨后由于交通早高峰時段的結(jié)束,且隨著光照的增強和溫度的持續(xù)上升,大氣中光化學(xué)反應(yīng)逐漸增強,導(dǎo)致大氣中VOCs濃度逐步降低[31],并在15:00左右達到日間谷值.此后,由于光照強度降低和環(huán)境溫度下降,再加上晚間交通高峰段的來臨,VOCs濃度又逐步升高,在20:00左右出現(xiàn)一個小高峰.在20:00以后,由于人類活動的減少, VOCs濃度又開始逐步降低.太原市環(huán)境空氣中的VOCs日變化特征與之前唐山[27]、濟南[28]等城市的研究結(jié)果類似,其環(huán)境空氣中的VOCs受機動車排放影響較為顯著.

圖4 觀測期間各VOCs物種日變化特征

芳香烴、烷烴、炔烴的濃度日變化特征與總VOCs 日變化特征基本一致(圖4).烯烴濃度日變化特征與總VOCs的變化特征有所差異,整體濃度變化幅度較小,僅在12:00~15:00時段出現(xiàn)小的峰值.烯烴的化學(xué)反應(yīng)活性強、反應(yīng)迅速、損耗快,導(dǎo)致其在夏季日間的累積效應(yīng)不夠明顯[31-33],且12:00~ 15:00時段是一天當中氣溫最高、太陽輻射最強、居民烹飪活動集中、交通較為頻繁的時段.烯烴濃度的日變化特征可能是受到自身化學(xué)反應(yīng)活性及交通源、居民生活源、植物源排放的混合影響所致.

2.3 VOCs與其他污染物及氣溫的關(guān)系

圖5 觀測期間VOCs、O3、NOx、溫度日變化特征

VOCs與NO是O3形成的重要前體物,且環(huán)境溫度影響著O3生成化學(xué)反應(yīng)的進程[34-35].大氣中的VOCs與NO等氣體在紫外光照射和高溫條件下會發(fā)生快速的光化學(xué)鏈式反應(yīng),產(chǎn)生O3等具有刺激性和毒性的物質(zhì)[36-37].圖5給出了觀測期間桃園點位VOCs、O3、NO、溫度的日變化特征.從圖中可以看出,O3濃度與環(huán)境溫度呈現(xiàn)正相關(guān)關(guān)系,環(huán)境溫度較高時O3濃度也較高,反之環(huán)境溫度降低時,O3濃度也隨之降低;VOCs、NO均表現(xiàn)出與O3相反的濃度變化趨勢.從時間上來看,O3濃度在9:00后開始急劇上升,在12:00~15:00時段內(nèi)達到濃度峰值,而后開始下降.這是因為經(jīng)過晚上長時間積累和早晨交通高峰期機動車尾氣排放的共同作用,VOCs和NO濃度在9:00前迅速增加至出現(xiàn)峰值;在9:00以后隨著光照的增強和溫度的上升,光化學(xué)反應(yīng)增強,O3生成速率加快,濃度升高,在12:00~15:00時段內(nèi)達到峰值;而與之對應(yīng)作為O3生成前體物的VOCs 和NO,在9:00以后由于光化學(xué)反應(yīng)的不斷消耗其濃度逐步下降,并在12:00~ 15:00時段內(nèi)達到谷值;15:00以后光照減弱、溫度下降,光化學(xué)反應(yīng)減弱,O3生成速率減慢,再加上不斷消耗、擴散等原因,O3濃度呈現(xiàn)逐漸下降的趨勢;與此同時,VOCs和NO濃度由于消耗速度減慢及晚間交通高峰段的到來,呈現(xiàn)上升趨勢.由此可以看出,O3濃度受本地環(huán)境空氣中VOCs、NO濃度及環(huán)境溫度影響較為顯著,這也側(cè)面反應(yīng)出太原市環(huán)境空氣中O3主要來自于本地光化學(xué)反應(yīng).

2.4 OFP分析

由于上午氣溫升高之前,局地源排放的VOCs在氣溫升高之后參與光化學(xué)反應(yīng)使O3濃度在下午達到最大值,所以上午時段VOCs的OFP在一定程度上能夠反映當日O3濃度的最高值,故選取上午6:00~9:00時段的VOCs濃度,采用MIR法對太原市各VOCs物種的OFP進行估算,表2給出了各觀測點位不同VOCs組分的OFP.結(jié)果顯示,觀測期間6:00~9:00時段太原市大氣VOCs平均濃度為38.94μg/m3,平均OFP為122.17μg/m3.

由圖6可知,觀測期間在6:00~9:00時段,烷烴在大氣VOCs中所占比例最高,達到58.84%,但其光化學(xué)活性低,對OFP的貢獻率僅為19.16%;烯烴所占比例為13.98%,OFP的貢獻率達到47.74%;芳香烴所占比例為22.71%,OFP的貢獻率為31.75%;炔烴所占比例為4.48%,OFP的貢獻率為1.35%.

圖6 觀測期間6:00~9:00 VOCs物種濃度及OFP占比

將各VOCs組分的OFP按從大到小的順序排列,排前10的物種分別為丙烯、間二甲苯、正丁烯、乙烯、順-2-丁烯、異戊二烯、甲苯、異戊烷、鄰二甲苯、反-2-丁烯,此10種VOCs組分作為太原市大氣VOCs的OFP優(yōu)勢物種,其OFP總和為81.41μg/m3,占最大OFP總和的百分比為66.64%.圖7給出了觀測期間在6:00~9:00時段太原市大氣OFP優(yōu)勢物種的濃度及OFP.從OFP的優(yōu)勢物種分析可以看出,C3~C5類的烯烴對OFP的貢獻較大,此外還有少量的芳香烴物質(zhì).有研究表明,C3~C5類的烯烴主要來源于機動車尾氣和汽油揮發(fā)等;且丙烯是汽車內(nèi)燃機的典型排放物,順、反-2-丁烯也在汽車尾氣中檢出的量較高;異戊烷、甲苯是汽油揮發(fā)的主要特征化合物[15-19,38].結(jié)合前述VOCs的污染特征的相關(guān)分析,可以認為太原市環(huán)境空氣中產(chǎn)生O3活性較大的VOCs物種主要來源于交通源,所以控制機動車排放是太原市控制O3污染的關(guān)鍵.

圖7 觀測期間6:00~9:00OFP優(yōu)勢物種濃度及OFP

表2 觀測期間各觀測點位OFP

續(xù)表2

組分MIR各站點組分濃度(μg/m3)各站點OFP(μg/m3) 上蘭桃園晉源上蘭桃園晉源 2,3-二甲基戊烷1.340.240.110.300.320.150.40 3-甲基己烷1.610.490.240.770.790.381.24 2,2,4-三甲基戊烷1.260.130.180.210.170.230.26 正庚烷1.070.800.320.730.850.340.78 甲基環(huán)己烷1.70.810.370.331.370.630.56 2,3,4-三甲基戊烷1.030.150.150.100.160.150.11 2-甲基庚烷1.070.140.180.120.150.190.13 3-甲基庚烷1.240.120.160.190.150.190.23 正辛烷0.90.240.210.360.220.190.33 正壬烷0.780.300.190.570.230.150.45 正葵烷0.680.160.140.460.110.090.31 十一烷0.610.730.210.990.440.130.61 正十二烷0.550.840.470.800.460.260.44 總烷烴21.4019.8027.5421.8718.4929.87 乙烯91.171.190.7210.5710.706.50 丙烯11.661.131.521.1313.1617.7413.12 正丁烯9.731.780.730.4117.347.123.99 反-2-丁烯15.160.370.160.215.662.413.12 順-2-丁烯14.240.850.410.4312.155.856.18 1-戊烯7.210.200.120.151.460.871.07 異戊二烯10.611.020.500.6610.855.286.95 反-2-戊烯10.560.340.110.143.591.191.45 順-2-戊烯10.380.170.080.131.750.871.36 正己烯5.490.210.100.171.180.540.95 總烯烴7.264.934.1477.6952.5744.71 乙炔0.951.322.321.591.252.201.51 總?cè)矡N1.322.321.591.252.201.51 苯0.721.882.363.121.361.702.25 甲苯40.701.453.472.785.8113.88 乙苯3.040.280.830.940.842.532.85 間二甲苯9.750.361.131.773.5011.0417.22 對二甲苯5.840.160.740.720.924.344.19 苯乙烯1.730.310.360.630.540.621.09 鄰二甲苯7.640.200.640.891.544.896.83 異丙苯2.520.110.060.070.290.160.18 正丙苯2.030.100.060.130.200.130.26 1-乙基-2-甲基苯7.390.110.200.220.841.461.61 1-乙基-3-甲基苯4.440.050.060.090.240.270.38 1,3,5-三甲苯11.760.070.120.110.821.431.31 對乙基甲苯5.590.080.130.160.420.730.89 1,2,4-三甲苯8.870.170.290.281.522.532.50 1,2,3-三甲苯11.970.090.150.151.101.821.75 1,3-二乙基苯7.10.070.090.030.480.630.21 對二乙苯4.430.130.100.100.590.460.45 總芳香烴4.878.7812.8717.9740.5357.86 總VOCs34.8535.8346.15118.78113.80133.94

表3為國內(nèi)部分城市的各VOCs物種OFP貢獻比情況,這些研究在VOCs的分析和OFP的估算方面與本文大致類似,具有較高的可比性.由表可知,在所列的城市中烯烴對OFP的貢獻最高,芳香烴次之,兩者的貢獻比之和皆超過了70%.雖然不同區(qū)域由于產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)、能源結(jié)構(gòu)、經(jīng)濟發(fā)展程度等有所差異,VOCs來源和組成也有所差別,但在這些研究中,VOCs的日變化特征均表現(xiàn)出類似本研究的早、晚雙峰特征,且其分析判斷均為受早、晚交通高峰機動車排放所致.根據(jù)這些研究的成果,機動車排放是其環(huán)境空氣VOCs的重要來源,所以依據(jù)VOCs組分濃度估算出的OFP分布呈現(xiàn)出了相似的特征.

表3 國內(nèi)部分城市各VOCs物種OFP貢獻比情況

相關(guān)研究表明,城市環(huán)境空氣中的O3主要有3個來源,分別為本地光化學(xué)反應(yīng)、區(qū)域外遠距離傳輸、平流層擴散[42].由圖8可知,各觀測點位經(jīng)OFP估算所得的O3濃度占實際O3濃度的比例都在70%以上,這也進一步側(cè)面印證了太原市大氣中O3主要來源于本地光化學(xué)反應(yīng).

圖8 觀測期間各站點OFP及O3濃度對比

3 結(jié)論

3.1 2018年8月1~7日觀測期間,太原市大氣VOCs濃度范圍為17.36~89.60μg/m3,其中烷烴、烯烴、芳香烴、炔烴的平均濃度分別為18.68、5.32、6.46、1.74μg/m3.對VOCs貢獻最大的前10種物種分別為丙烷、乙烷、異戊烷、苯、乙炔、丙烯、甲苯、異丁烷、正戊烷及異戊二烯,此10種物種對VOCs的貢獻為57.98%.

3.2 大氣VOCs濃度變化表現(xiàn)為明顯的早晚雙高峰特征,且以早高峰影響為主.

3.3 采用MIR法計算VOCs的OFP,觀測期間的平均OFP為122.17μg/m3,烷烴、烯烴、芳香烴和炔烴的OFP貢獻率分別為19.16%、47.74%、31.75%、1.35%.對OFP貢獻最大的前10種物種分別為丙烯、間二甲苯、正丁烯、乙烯、順-2-丁烯、異戊二烯、甲苯、異戊烷、鄰二甲苯及反-2-丁烯,此10種物種對OFP貢獻比為66.64%.

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Pollution characteristics and ozone formation potential of ambient VOCs in summer in Taiyuan.

SI Lei-ting1,2, WANG Hao1, LI Yang2, WEI Yong-jie3, YUAN Jin4*

(1.Coshare Environment, Taiyuan 030031, China；2.Shanxi Lipu Innovation Technology Co., Ltd., Taiyuan 030032, China；3.Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China；4.Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China)., 2019,39(9)：3655~3662

In August 2018, air samples were collected in Taiyuan. The pollution characteristics of ambient volatile organic compounds (VOCs) were analyzed and the ozone formation potential (OFP) of VOCs was also calculated by the maximum incremental reactivity (MIR). The results showed that the VOCs concentration in summer ranged from 17.36μg/m3to 89.60μg/m3. And the average proportions of alkanes, aromatics, alkenes, alkynes were 58.01%, 20.06%, 16.52%, 5.40%, respectively. The diurnal variations of VOCs concentrations showed obvious bimodal distribution in the morning and evening, and the influence of morning peaks was more significant. Alkanes, alkenes, aromatics and alkynes contributed 19.16%, 47.74%, 31.75% and 1.35% to the total OFP, respectively. C3~C5alkenes have high activity, which greatly contribute to O3formation.

volatile organic compounds (VOCs)；pollution characteristics；ozone formation potential (OFP)；Taiyuan

X511

A

1000-6923(2019)09-3655-08

司雷霆(1982-),男,山西太原人,工程師,碩士,主要從事大氣污染防治研究.發(fā)表論文3篇.

2019-02-28

山西省重點研發(fā)計劃項目(201703D321001)

* 責(zé)任作者, 教授, yuan66@vip.sina.com