井安康,朱 彬*,丁德平,趙德龍,嚴殊祺,戴明明,王媛敏,郭振東,康漢青

中國長江三角洲地區(qū)黑碳特征和來源分析

井安康1,朱 彬1*,丁德平2,趙德龍2,嚴殊祺1,戴明明1,王媛敏1,郭振東1,康漢青1

(1.南京信息工程大學,氣象災害教育部重點實驗室,氣候與環(huán)境變化國際合作聯(lián)合實驗室,氣象災害預報預警與評估協(xié)同創(chuàng)新中心,中國氣象局氣溶膠與云降水重點開放實驗室,江蘇 南京 210044；2.北京市人工影響天氣辦公室,北京 100089)

利用2016年中國氣象局設于長江三角洲地區(qū)的上海崇明東灘(DT).上海浦東(PD),安徽壽縣(SX),浙江臨安(LA)和浙江洪家(HJ)5個站點的BC觀測資料,結合氣象資料和污染物數(shù)據(jù)等,對該地區(qū)BC特征和來源展開研究.上海東灘,上海浦東,安徽壽縣,浙江臨安和浙江洪家5個站點BC年平均濃度分別為(1834±1713),(2410±1537),(2823±1759),(2651±1518)和(2544±1399)ng/m3.上海東灘濃度較低,其他站點較為接近.各站點BC都有明顯的季節(jié)變化.上海崇明東灘冬季BC濃度高于其他季節(jié).其他4個站點都是冬季>春季>秋季>夏季.上海東灘四季BC日變化不明顯,而其他站點四季BC濃度日變化的高值都出現(xiàn)在交通高峰期(06:00~09:00,18:00~21:00).上海浦東,安徽壽縣,浙江臨安和浙江洪家BC主要來源于機動車尾氣排放和燃煤.所有站點風速較低(風速<3m/s), BC受風速影響顯著,風速越大,BC濃度越低.相對濕度在50~60之間, BC平均濃度最高. 潛在源區(qū)貢獻(PSCF)的分析結果顯示,冬夏兩季長江三角洲5個站點BC潛在源區(qū)主要集中在江蘇,安徽和浙江等地.

黑碳；來源分析；長江三角洲

黑碳氣溶膠(BC)是懸浮在大氣中的黑色碳質顆粒物,粒徑通常在0.01~1μm之間[1],被認為是大氣中引起全球氣候變暖僅次于CO2的重要成分[2].BC對氣候的影響主要有2種:一種是直接作用,BC可以直接吸收太陽輻射和紅外輻射,擾亂地球和大氣的能量收支平衡,直接影響氣候.二是間接效應,BC可以和水溶性氣溶膠混合作為云凝結核或者直接作為冰核,改變云的微物理和輻射特性,間接地影響氣候[3].BC的存在還會使大氣環(huán)境嚴重惡化.在大氣傳輸過程中,BC的表面可以吸附其他污染物,為這些物質的非均相轉化以及氣粒轉化過程提供活性載體并起到一定的催化作用[4].BC對人體健康也有巨大的危害.微小的BC粒子可以進入人體的呼吸系統(tǒng),肺部,導致很多心血管疾病,甚至引發(fā)癌癥[5].BC主要有2個來源:化石燃料的排放和生物質燃燒.中國是BC的主要源區(qū)之一,中國的BC排放大概占據(jù)了世界總排放的四分之一[6].中國的BC高排放區(qū)主要為長江三角洲地區(qū),京津冀地區(qū)和珠江三角洲地區(qū)[7].

早在20世紀70年代,國際上就開始了對BC的研究.Ramanathan等[8]的研究表明BC在大氣層頂?shù)闹苯虞椛鋸娖葹?1.4W/m2,比除了CO2以外的溫室氣體的輻射強迫都要大.Kompalli等[9]在印度中部城市那格浦爾的研究發(fā)現(xiàn)BC濃度的季節(jié)變化和混合層高度有著強烈的負相關關系.Kirchstetter等[10]對美國多站點長時間的BC觀測結果顯示,從1965年到2000年BC的濃度顯著降低,美國新澤西和加利福利亞的BC濃度分布從13 μg/m3和4 μg/m3降低到了2 μg/m3和1 μg/m3.到20世紀80年代,我國才開始了對BC的觀測[11-16].Ji 等[17]在北京城鄉(xiāng)結合部的觀測研究發(fā)現(xiàn)BC有明顯的日,周和季節(jié)變化特征,并且和大氣能見度關系緊密.Zhuang 等[18]研究了南京城市站點的BC數(shù)據(jù),發(fā)現(xiàn)高濃度的BC主要由當?shù)睾蛥^(qū)域的排放引起的.Zhou等[19]對中國兩大城市北京和上海的研究發(fā)現(xiàn)汽車尾氣對BC的重要影響.這些研究表明各地區(qū)BC有不同的污染特征和來源.

長江三角洲(以下簡稱長江三角洲)地區(qū)是我國經(jīng)濟最發(fā)達的地區(qū)之一.隨著該區(qū)域城市化和工業(yè)化進程的不斷加快,黑碳污染問題已經(jīng)成為該地區(qū)不可忽視的環(huán)境問題之一[7].本研究選取中國氣象局設于長江三角洲地區(qū)的上海崇明東灘(背景站),上海浦東(城市站),安徽壽縣(鄉(xiāng)村站),浙江臨安(大氣本底站)和浙江洪家(鄉(xiāng)村站)5個站點的BC觀測數(shù)據(jù),主要對長江三角洲地區(qū)鄉(xiāng)村站點展開研究,并且探討同一地區(qū)不同站點性質下BC污染特征和來源的異同.

1 觀測地點和儀器介紹

1.1 觀測地點

圖1 本研究觀測采樣點位

本次觀測地點為:上海崇明東灘,上海浦東,安徽壽縣,浙江臨安和浙江洪家.具體觀測站點共有5處(見圖1),分別是崇明東灘大氣綜合觀測氣象站(31.52°N,121.95°E),上海浦東氣象觀測站(31.14°N, 121.32°E)、安徽壽縣國家氣候觀象臺(32.26°N, 116.47°E)、浙江臨安本底站(30.13°N,119.42°E)和浙江洪家國家基準氣候站(28.37°N,121.25°E).上海東灘大氣綜合觀測站位于位于上海市崇明縣最東端的上海崇明東灘鳥類國家級自然保護區(qū)內,為典型的河口濕地環(huán)境,海拔高度約12m.該站點下墊面為蘆葦,漲潮時為海水,周圍7km內無污染排放源,能較好的代表區(qū)域特征.上海浦東觀測站南面,東面和西面緊鄰上海浦東世紀公園,北面30米為交通流量屬于中等水平的交通干道.采樣點位于浦東新區(qū)氣象局3層辦公室樓頂,采樣口距離地面20m.該點周圍為高檔住宅和辦公樓,無工廠等排放源,可代表城市辦公,住宅和交通干道綜合混合區(qū)域特征.安徽壽縣國家氣象臺位于安徽壽縣中心城區(qū)南部,距離僅為9km.觀測臺位于平坦的農(nóng)田中,農(nóng)田占地300多畝,四周空曠,沒有明顯的障礙物.該觀象臺地處淮河南岸,位于我國南北氣候過渡帶之中,其周邊區(qū)域的天氣系統(tǒng)種類繁多,幾乎任何極端天氣都能影響到該地區(qū).浙江臨安大氣本底站位于臨安市恒畈鎮(zhèn)大羅村,海拔138.6m,站點周圍地貌以丘陵,林地和農(nóng)田為主,代表了長江三角洲地區(qū)的本底狀況. 浙江洪家國家基準氣候站位于臺州市椒江區(qū)洪家鎮(zhèn),是個典型的鄉(xiāng)村站點.

1.2 觀測儀器和數(shù)據(jù)介紹

上述5個站點觀測黑碳的儀器均為美國Magee公司生產(chǎn)的AE-31型黑碳儀(Aethalometer).該儀器有7個通道,波長分別為370、470、520、590、660、880和950nm,它可以連續(xù)實時地觀測BC濃度.其工作原理是利用BC氣溶膠對可見光強吸收特性進行測量,屬于光學灰度測量法.黑碳儀采用PM2.5切割頭進行采樣,采樣流量為5L/min,時間分辨率為1min.波長880nm處測得的數(shù)據(jù)是本文所定義的BC濃度值,因為其他吸收性氣溶膠(如棕碳,灰塵)在該波長處的吸收特性不明顯[20-22].AE-31詳細原理可參考文獻[23].

1.3 其他數(shù)據(jù)來源

氣象數(shù)據(jù)來源于MICAPS系統(tǒng)的地面觀測結果.污染物數(shù)據(jù)(CO,SO2和NO2)來自于中國環(huán)保部污染物實時監(jiān)測平臺.

2 結果與討論

2.1 黑碳總體特征

上海崇明東灘,上海浦東,安徽壽縣,浙江臨安和浙江洪家站2016年BC年平均濃度分別為(1834± 1713),(2410±1537),(2823±1759),(2651±1518)和(2544± 1399)ng/m3.上海東灘BC年平均濃度最低,與其所在的河口濕地地理位置有關,周圍7km范圍內無污染排放源,大氣比較干凈,污染較低.上海浦東和上海東灘站相距僅為50km,具有相似的氣候特征,但是由于浦東站位于市區(qū),局地源排放較強,所以BC的濃度較高.安徽壽縣站點位于農(nóng)田之中,在中心城區(qū)南部,距離僅為9km.壽縣周圍有許多大城市,包括南京(距離約200km)和合肥(距離約100km)等,受當?shù)睾屯鈦碓醋饔?BC濃度較高.浙江臨安站是典型的大氣本底站,受外來源輸送作用明顯.浙江洪家是一個鄉(xiāng)村站點,距離臨安站點較近(約230km),因此二者BC濃度十分接近.

由圖2可知,上海崇明東灘BC月平均質量濃度最高值出現(xiàn)在12月,為2972ng/m3.而1月的濃度和12月濃度十分接近,為2837ng/m3.其余4個站點的BC濃度最高值都出現(xiàn)在1月份.因此,長江三角洲5個站點BC月均濃度的最高值都出現(xiàn)在冬季.上海東灘月均濃度最低值出現(xiàn)在10月份,為1100ng/m3,上海浦東和浙江臨安濃度最低值都是出現(xiàn)在8月份,分別為1301ng/m3和1584ng/m3.安徽壽縣7月份濃度最低,為1560ng/m3.浙江洪家9月份濃度最低,為1549ng/m3.可以看出,長江三角洲地區(qū)5個站點BC月均濃度的最低值都出現(xiàn)在夏秋兩季. 從整體來看,上海崇明東灘3~10月的濃度都很低,月變化幅度很小,這很可能是和東灘站比較干凈,周圍7km內無污染源有關,受人為因素影響小,此結果與肖秀珠等[24]一致.

表1列出了我國主要污染區(qū)長江三角洲地區(qū),京津冀地區(qū)和珠江三角洲地區(qū)各站點的BC觀測濃度.上海東灘2016年BC的平均濃度為1834ng/m3,和2007年12月~2008年11月觀測的BC平均濃度1700ng/m3十分接近,這一原因可能是和東灘所處的地理位置有關(當?shù)?km內無污染排放源).上海浦東2016年BC的平均濃度為2410ng/m3,低于2007年12月~2008年11月觀測的BC平均濃度3800ng/m3,可以看出上海浦東的BC污染情況有明顯的降低,這和政府優(yōu)化能源結構,減少燃煤排放和大力發(fā)展清潔能源等有關.南京北郊,北京和廣東地區(qū)的BC年平均濃度也呈現(xiàn)降低趨勢.京津冀,長江三角洲和珠江三角洲區(qū)域的年平均濃度變化趨勢總體上是逐漸降低的.京津冀地區(qū)BC濃度要比長江三角洲和珠江三角洲地區(qū)要高,主要是由于京津冀BC排放量高,而且地形作用使得污染物容易累積.

圖2 本次研究中5個觀測站點BC月變化的箱線圖(上海浦東4月份數(shù)據(jù)缺失).實心正方形為平均值,最上和最下面短線表示10%和90%分位數(shù).矩形代表25%和75%分位數(shù),矩形內部短線為中位數(shù)

表1 長江三角洲,京津冀和珠江三角洲地區(qū)各城市BC濃度比較

續(xù)表1

地點觀測時間站點性質BC(ng/m3) 廣州天河區(qū)[33]2007-04城市站7400 東莞[34]2009年全年城市站5270 廣東帽峰山[34]2009年全年山地,鄉(xiāng)村站2430 深圳西涌[35]2014-01~2015-06郊區(qū)站1120±900 深圳竹子林[35]2014-01~2015-06城市站2580±2000

上述5個站點的BC濃度季節(jié)變化特征都是冬季最高,其他三季較低.其中上海崇明東灘冬季較高,其他三季BC的季節(jié)平均濃度十分接近,分別為1403,1361和1588ng/m3.這是因為上海崇明東灘地區(qū)局地源排放很弱,污染物主要來源于外來輸送.冬季BC濃度較高是由于冬季大氣擴散條件差并且外來輸送BC濃度較高.其他4個站點BC濃度季節(jié)特征一致,都是冬季>春季>秋季>夏季.冬季由于擴散條件差,源排放強度高,所以BC濃度較高.夏季由于降水等清除作用,BC濃度因此較低.由圖3中長江三角洲5個站點BC濃度的 日變化特征可以看出,除了上海崇明東灘,其他站點都是明顯的雙峰分布.上海崇明東灘地區(qū)BC濃度低,日變化較小,日變化特征不明顯.這是由于東灘處在遠離城市人為源的河口濕地地區(qū),局地源排放很弱,其污染物主要受到輸送過程的影響,而與源排放相關的日變化和大氣擴散過程關系不大[24].上海浦東,安徽壽縣,浙江臨安和洪家4個站點的日變化特征較為相似.在所有季節(jié),BC濃度的高值都出現(xiàn)在交通高峰期(06:00~09:00,18:00~ 21:00),BC濃度低值出現(xiàn)在下午13:00~16:00.日出后人為活動增多,特別是早上上班高峰期前后機動車尾氣排放,汽車尾氣的排放使得BC的濃度顯著上升.上午大氣邊界層高度持續(xù)增加,大氣對流活動逐漸增強,地面的BC在湍流作用下不斷向上擴散,BC濃度不斷降低,在13:00~14:00達到全天的最低值. 15:00以后,又隨著下班高峰期,機動車尾氣排放增多,并且日落后大氣層結趨于穩(wěn)定,在晚高峰時期達到峰值. 晚高峰后由于人類活動減少,汽車尾氣排放降低, BC的濃度又逐漸地減少.