陳俊鋒，李 翔，杜 勇，孫世允，陳 雷，陸裕貴，齊雪君

(中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所，上海 201899)

氟化鋇(BaF2)晶體是目前已知衰減時間最短的無機(jī)閃爍體之一，具有亞納秒超快發(fā)光成分，但該晶體還存在光輸出4～5倍于快成分、衰減時間約600 ns、發(fā)光峰值位于300 nm的慢發(fā)光成分，該慢成分的存在會在高計(jì)數(shù)率應(yīng)用中引起嚴(yán)重的信號堆積，這很大程度地限制了該超快發(fā)光閃爍晶體在高計(jì)數(shù)率和超快時間測量領(lǐng)域的實(shí)際應(yīng)用。稀土摻雜作為抑制BaF2晶體慢閃爍成分的有效途徑之一，在過去20多年受到持續(xù)關(guān)注，但進(jìn)度比較有限。

本研究組于2014年提出在BaF2晶體中引入Y，從而抑制慢閃爍成分的策略，并于2016年制備出BaF2∶1at%Y晶體，發(fā)現(xiàn)并在國際率先報(bào)道了Y摻雜在BaF2單晶中的慢分抑制特性(Chen, J., et al. (2018), IEEE Transactions on Nuclear Science 65(8): 2147-2151.)，但制備出BaF2∶1at%Y晶體的光學(xué)透過率和均勻性有待提高。為進(jìn)一步提高Y摻雜的慢成分抑制效果，改善摻雜晶體的光學(xué)質(zhì)量和均勻性，本研究嘗試制備高Y摻雜、高光學(xué)質(zhì)量和均勻性的BaF2∶Y晶體，滿足高能物理強(qiáng)度前沿實(shí)驗(yàn)等領(lǐng)域?qū)Υ蟪叽纭⒏吖鈱W(xué)質(zhì)量超快無機(jī)閃爍體的迫切需求。

將純度99.99%的BaF2和YF3原料進(jìn)行充分烘干，按照BaF2∶YF3為0.97∶0.03的摩爾化學(xué)計(jì)量比進(jìn)行精確稱量，并混入一定量的脫氧劑，而后將BaF2、YF3和脫氧劑充分混合后，裝入特制石墨坩堝并抽高真空。逐步升高溫度至原料充分熔化后，保溫2～10 h后，開始晶體生長，控溫區(qū)間為1300～1400 ℃，下降速度為1～3 mm/h。生長結(jié)束后將晶體毛坯在生長爐中進(jìn)行原位退火，而后將晶體以10～50 ℃/h的降溫速率隨生長爐緩慢冷卻至室溫，得到不開裂、結(jié)構(gòu)完整的晶體毛坯，經(jīng)過切割、研磨和拋光加工，得到全拋光的BaF2∶3at%Y晶體。

圖1 采用真空坩堝下降法生長出的BaF2∶3at%Y晶體Fig.1 BaF2∶3at%Y single crystal grown by vacuum Bridgman method

圖2 大尺寸BaF2∶3at%Y晶體 在不同位置處的光學(xué)透過譜Fig.2 Optical transmission spectra of large BaF2∶3at%Y crystal at different location

圖1中給出了一個制備出的BaF2∶3at%Y晶體的照片，尺寸為30×30×200 mm3，晶體表面經(jīng)過全拋光處理。從圖中可以看出，該晶體無肉眼可見包裹體和開裂等宏觀缺陷。圖2給出了該晶體在不同位置處的光學(xué)透過譜，測試時光程為30 mm，測試位置分別距離籽晶端2 cm(上)、10 cm(中)和18 cm(下)，在圖中透過率標(biāo)示為S02 cm、S10 cm和S18 cm，圖2同時給出了BaF2晶體在不同波長的透過率理論計(jì)算值(圓點(diǎn))。從圖2中可以看出，制備出的大尺寸BaF2∶3at%Y晶體具有較好的透光性能，距離籽晶端2 cm位置的光學(xué)透過率T@220 nm接近90%，且距離籽晶端2 cm、10 cm和18 cm處的透過率T@220 nm的最大差異僅約1%，說明制備出的大尺寸BaF2∶Y晶體的光學(xué)均勻性得到了顯著改善。后期我們將進(jìn)一步優(yōu)化晶體制備工藝調(diào)整，優(yōu)化Y摻雜濃度，分析Y大尺寸晶體中的分布規(guī)律和分凝特性，系統(tǒng)研究大尺寸Y摻雜晶體的光響應(yīng)均勻性、快/慢成分比和衰減動力學(xué)等閃爍特性，推動大尺寸BaF2∶Y晶體在高能物理強(qiáng)度前沿裝置(如Mu2e-II)和超快硬X射線成像等領(lǐng)域的應(yīng)用。