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        基于格子玻爾茲曼方法的化學驅(qū)色譜分離機制

        2019-09-05 08:13:48楊圣賢郭振海張廣福王惠宇杜慶軍
        關(guān)鍵詞:化學劑擴散系數(shù)運移

        楊圣賢, 郭振海, 張廣福, 王惠宇, 杜慶軍

        (1.中國石化勝利油田分公司勝利采油廠,山東東營 257051; 2.中國石油大學(華東)石油工程學院,山東青島 266580;3.非常規(guī)油氣開發(fā)教育部重點實驗室, 山東青島 266580)

        化學復合驅(qū)技術(shù)是油田提高采收率的重要方法?;瘜W復合驅(qū)油體系是多組分溶質(zhì)(一般采用幾種化學劑的復配),構(gòu)成該體系的各組分分子結(jié)構(gòu)千差萬別,滲流過程受到注入速度、自身化學性質(zhì)以及地層性質(zhì)等方面的影響[1-2],在運移過程中出現(xiàn)一定程度的分離,在滲流路徑上表現(xiàn)為具有一定的流過次序,而非同時流過,即色譜分離現(xiàn)象[3-4]。色譜分離現(xiàn)象的存在,使化學劑在地層運移過程中的濃度比例與地面實驗室配置的質(zhì)量濃度比例不盡相同,導致復合體系配方發(fā)生改變,驅(qū)油效果不能達到最佳[5]。因此在研究和篩選復合驅(qū)化學劑的配方時,也應(yīng)考慮不同化學劑的物性差異。目前,實驗室內(nèi)可以準確測量出色譜分離發(fā)生的程度[6],但是對于色譜分離發(fā)生過程中,各組分在填充細管和地層中的分布難以確定?,F(xiàn)有的數(shù)值模擬方法包括蒙特卡羅方法、分子動力學方法等微觀模擬手段[7],但主要用于流體相平衡尺度的研究;宏觀數(shù)值模擬難以表征化學劑色譜分離機制。格子玻爾茲曼方法作為一種基于分子動力學理論的介觀模擬方法[8-9],具有物理背景清晰、理論嚴謹?shù)忍攸c,能夠準確模擬流動的過程中對流、擴散和滯留等過程[10]。筆者采用格子玻爾茲曼方法,考慮多組分化學劑在多孔介質(zhì)中滲流的路徑運移差異、擴散運移差異、競爭吸附等機制特征,建立化學驅(qū)色譜分離模擬方法,并認識色譜分離機制及其主控因素。

        1 化學劑滲流格子玻爾茲曼模型

        假設(shè):二維多孔介質(zhì)模型包含固體顆粒與孔隙兩部分,孔隙中流體均勻分布,溫度保持恒定;化學復合驅(qū)體系由兩種表面活性劑組成,且兩者之間不發(fā)生化學反應(yīng);化學劑隨流體流動,且擴散過程為均勻擴散,各方向的擴散系數(shù)相同;化學劑分子在介質(zhì)表面發(fā)生吸附與解吸,但不發(fā)生滯留。

        1.1 格子玻爾茲曼方法

        1.1.1 流體對流方程

        流體對流的格子玻爾茲曼模型中的分布函數(shù)的演化方程[11]表示為

        fi(x+eiΔt,t+Δt)-fi(x,t)=Ωi.

        (1)

        式中,ei為第i個方向的離散速度;fi為粒子速度分布函數(shù);Δt為時間步長;Ωi為碰撞項。

        采用D2Q9離散速度模型,具有9個方向粒子速度:

        (2)

        采用多松弛時間(MRT)模型計算多孔介質(zhì)中流體對流。對流過程的MRT模型的演化過程則可以表示為

        (3)

        式中,M為變換矩陣;S為對角矩陣;m為矩空間的分布函數(shù)。

        以上LBM模型可以通過多尺度展開還原為N-S方程,流體宏觀密度ρ和流動速度u表達式分別為

        (4)

        (5)

        1.1.2 化學劑對流擴散方程

        采用單松弛時間(LBGK)模型中的D2Q5模型計算化學劑溶質(zhì)擴散,擴散過程的LBGK模型的演化方程表示為

        (6)

        其中

        式中,gi(x,t)為質(zhì)量濃度分布函數(shù);geqi為平衡分布函數(shù);τ為松弛時間。

        1.1.3 競爭吸附方程

        化學劑之間的競爭吸附采用Langmuir等溫吸附式描述。假設(shè)表面活性劑A與表面活性劑B在顆粒表面發(fā)生競爭吸附。某一時刻,顆粒表面的總面積為1,表面活性劑A所占面積比例為θA,表面活性劑B所占比例為θB,則未吸附區(qū)域所占面積比例為1-θA-θB。此時,表面活性劑A和B的吸附速率分別為

        vaa=kaaca(1-θA-θB),

        (7)

        vab=kabcb(1-θA-θB).

        (8)

        式中,vaa和vab分別為表面活性劑A和B的吸附速率;kaa和kab分別為表面活性劑A和B的吸附速率常數(shù);ca和cb分別為表面活性劑A和B在液固界面的質(zhì)量濃度。

        表面活性劑A和B的脫附速率分別為

        vda=kdaθA,

        (9)

        vdb=kdbθb.

        (10)

        式中,vda和vdb分別為表面活性劑A和B的脫附速率;kda和kdb分別為表面活性劑A和B的脫附速率常數(shù)。

        表面活性劑A和B的吸附量分別為

        (11)

        (12)

        式中,NA和NB分別為表面活性劑A和B的吸附量;ma和mb分別為表面活性劑A和B的最大吸附量。

        1.2 邊界條件的處理

        格子玻爾茲曼方法的邊界處理方式眾多,化學驅(qū)滲流模擬邊界條件包括液固接觸表面和注入端部位[12-14]。本文中采用標準反彈邊界處理液固接觸,該格式假設(shè)粒子與壁面發(fā)生碰撞后沿相反的方向彈回;入口端則采用恒定速度和恒定化學劑質(zhì)量濃度邊界處理,出口端采用充分發(fā)展條件。

        化學劑滲流的關(guān)鍵邊界條件為吸附邊界,吸附過程中,溶質(zhì)的質(zhì)量濃度在邊界滿足

        (13)

        其中

        如圖1所示,以底面邊界為例,此時溶質(zhì)速度分布函數(shù)遷移后未知量為g2,吸附邊界條件的插值形式為

        (14)

        進一步得到g2為

        (15)

        圖1 吸附邊界示意圖Fig.1 Schematic diagram of adsorption boundary

        1.3 模型求解及驗證

        對于所建立的化學劑滲流格子玻爾茲曼模型,采用數(shù)值方法進行求解:將實際數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)換為格子單位數(shù)據(jù);采用格子玻爾茲曼方法對多孔介質(zhì)中流體的流動過程進行模擬,以獲取流動場的相關(guān)數(shù)據(jù);對化學劑對流擴散過程進行求解,獲取表面活性劑的質(zhì)量濃度場數(shù)據(jù);對多孔介質(zhì)表面的競爭吸附過程進行計算,獲取化學劑在介質(zhì)表面的吸附量等相關(guān)數(shù)據(jù);同時統(tǒng)計產(chǎn)出質(zhì)量濃度和吸附量隨時間的變化曲線。

        進一步利用二維平板內(nèi)考慮單邊吸附(下平板)的傳質(zhì)擴散方程解析解驗證邊界條件的正確性,該方程的解析解為Lévêsque Solution[13],其表達式為

        (16)

        式中,L為平板寬度;Cw為壁面吸附量;C0為入口吸附量;umax為最大流速;x為距離入口的距離。

        圖2 吸附邊界格式驗證Fig.2 Verification of adsorption boundary

        2 化學驅(qū)色譜分離機制及實例計算

        2.1 化學驅(qū)色譜分離機制

        化學驅(qū)色譜分離的機制眾多,包括競爭吸附、離子交換、液液分配、多路徑運移及滯留損失等。假設(shè):多孔介質(zhì)中的流體均勻分布,表面活性劑在油水兩相中的分配無差異;此外,不考慮離子與表面活性劑間的反應(yīng)及化學劑的滯留。因此本文中化學驅(qū)色譜分離的主要機制為路徑運移差異、擴散運移和競爭吸附。

        (1)路徑運移差異。路徑運移差異一般是指由于多孔介質(zhì)中孔隙分布的隨機性,在注入體系流動的過程中,在不同的位置上會有不同的流動速度。對于同一種物質(zhì),由于多孔介質(zhì)中的運移路徑的不同,相同物質(zhì)的產(chǎn)出時間也會出現(xiàn)差異,在主流線上,流動距離較短,流速較快,經(jīng)主流線的物質(zhì)可以較早的產(chǎn)出;而對于其他流線上的物質(zhì),流動長度增加,流速減慢,導致產(chǎn)出時間較晚。圖3為多孔介質(zhì)和不含多孔介質(zhì)環(huán)境下的流場對比??梢钥闯?多孔介質(zhì)的存在改變了流線方向,使多孔介質(zhì)各處的流動速度存在差異,造成表面活性劑的流動存在差異,在出口端的產(chǎn)出出現(xiàn)先后順序,從而產(chǎn)生色譜分離現(xiàn)象。

        圖3 路徑運移流線對比Fig.3 Streamline comparison of path migration

        (2)擴散運移差異。不同表面活性劑由于自身質(zhì)量濃度差異也會造成分布差異,由于質(zhì)量濃度梯度而出現(xiàn)的自發(fā)擴散也會造成兩種表面活性劑的色譜分離現(xiàn)象。不考慮擴散過程條件下,表面活性劑到達出口端與表面活性劑完全排出的時刻會出現(xiàn)生產(chǎn)曲線突變,兩種物質(zhì)的生產(chǎn)曲線完全重合,因此不會發(fā)生色譜分離的現(xiàn)象;考慮擴散過程條件下,兩種表面活性劑的生產(chǎn)曲線在出口端不會發(fā)生生產(chǎn)曲線突變,而是平滑的曲線。實際油田化學驅(qū)開發(fā)過程中,多種表面活性劑的物理性質(zhì)會有差異,擴散系數(shù)也會有不同,在相同的時間內(nèi),擴散系數(shù)較大的物質(zhì)擴散范圍較大,首先到達出口端,導致兩種表面活性劑發(fā)生色譜分離現(xiàn)象。

        (3)競爭吸附。吸附過程是表面活性劑在多孔介質(zhì)中流動與多孔介質(zhì)表面由于發(fā)生化學、物理反應(yīng)而滯留于多孔介質(zhì)表面的過程。此外由于不同種類的表面活性劑自身在結(jié)構(gòu)上的差異,導致其在多孔介質(zhì)表面的吸附能力存在著較大的差異。競爭吸附則是由于多種物質(zhì)在多孔介質(zhì)表面進行吸附時所發(fā)生現(xiàn)象,與非競爭吸附相比,競爭存在則會減小物質(zhì)的吸附量。吸附過程的存在對于表面活性劑突破時間和最高質(zhì)量濃度對應(yīng)時間影響較小,但對質(zhì)量濃度分布區(qū)間和最高質(zhì)量濃度影響較大。這主要是由于發(fā)生吸附時,孔隙中表面活性劑的質(zhì)量濃度減小,而且競爭吸附過程的表面活性劑的吸附量會小于非競爭吸附過程,造成的孔隙中表面活性劑的減小值大于非競爭吸附過程,導致質(zhì)量濃度曲線中無吸附過程最高質(zhì)量濃度值大于競爭吸附過程的最高質(zhì)量濃度。

        2.2 色譜分離實例模型建立

        基于二維多孔介質(zhì)刻蝕模型進行圖像分割,作為流動模擬的多孔介質(zhì)基礎(chǔ)模型。模擬過程中入口端為恒定流速恒定質(zhì)量濃度注入,出口端為充分發(fā)展邊界,液相與固相接觸面的液體流動過程與表面活性劑擴散過程采用反彈格式。注入過程中,先注入水驅(qū)替0.5VP,然后注入表面活性劑A和B的溶液0.5VP,最后再進行后續(xù)水驅(qū)?;A(chǔ)模型中格子長度為1×10-5m,時間步長取1×10-3s,注入速度為1×10-5m/s,注入液黏度為1×10-5m2/s。表面活性劑A的注入質(zhì)量濃度為1 g/L,擴散系數(shù)為2×10-9m2/s,最大吸附量為2.0 mg/g,平衡常數(shù)為12;表面活性劑B的注入質(zhì)量濃度為1 g/L,擴散系數(shù)為3×10-9m2/s,最大吸附量為6.0 mg/g,平衡常數(shù)為6。

        2.3 色譜分離質(zhì)量濃度場分布及產(chǎn)出曲線特征

        圖4為注入1.0VP和2.0VP時多孔介質(zhì)內(nèi)部表面活性劑A和B的質(zhì)量濃度場分布,其中左側(cè)為注入段,右側(cè)為產(chǎn)出端??梢钥闯?在注入1.0VP時,兩種表面活性劑質(zhì)量濃度場分布基本一致;隨著注入時間的增加,化學劑溶液在多孔介質(zhì)中受到巖石顆粒的阻擋作用,產(chǎn)生液固界面作用,兩種表面活性劑吸附和擴散差異加大。注入2.0VP時,進入后續(xù)水驅(qū)階段,表面活性劑A質(zhì)量濃度高于B,但流動速度稍慢。

        圖4 不同時刻兩種表面活性劑質(zhì)量濃度分布Fig.4 Mass concentration distribution of two surfactants at different time

        定義相對質(zhì)量濃度為產(chǎn)出質(zhì)量濃度與注入端質(zhì)量濃度的比值。圖5為表面活性劑產(chǎn)出相對濃度隨注入孔隙體積倍數(shù)(VP)的變化。可以看出,由于兩種表面活性劑自身化學性質(zhì)的差異,導致產(chǎn)出化學劑發(fā)生了色譜分離現(xiàn)象。為定量表征色譜分離程度,以表面活性劑B產(chǎn)出曲線為例,定義無因次突破時間t0為化學劑產(chǎn)出相對質(zhì)量濃度大于0.001時的注入孔隙體積倍數(shù),作為化學劑開始產(chǎn)出的標志;無因次質(zhì)量濃度分布區(qū)間T為產(chǎn)出曲線上相對質(zhì)量濃度大于0.2的注入孔隙體積分布區(qū)間,表征化學劑的分散程度;無因次質(zhì)量濃度峰值Cmax為產(chǎn)出相對濃度的最高值;無因次質(zhì)量濃度峰值時刻tm為無因次質(zhì)量濃度峰值對應(yīng)的注入孔隙體積倍數(shù)。

        圖5 表面活性劑產(chǎn)出相對質(zhì)量濃度的變化 Fig.5 Change of relative mass concentration of surfactant

        從圖5可以看出,表面活性劑B無因次突破時間比A早,且表面活性劑B的無因次質(zhì)量濃度分布區(qū)間比A大,表明表面活性劑B前緣運移速度快,擴散程度大;無因次質(zhì)量濃度峰值差異反映了兩種表面活性劑擴散和吸附的綜合影響。色譜分離現(xiàn)象主要由擴散和運移的差異導致。

        圖6為兩種表面活性劑在多孔介質(zhì)表面的吸附量隨注入孔隙體積倍數(shù)的變化。可以看出,注入化學劑溶液開始階段,表面活性劑A和B吸附量隨注入孔隙體積倍數(shù)的增加而增加,后續(xù)水驅(qū)階段解吸速度高于吸附速度,吸附量降低;表面活性劑A的最高吸附量遠低于B。

        圖6 表面活性劑吸附量的變化Fig.6 Change of surfactant adsorption capacity

        3 化學劑色譜分離影響因素

        基于色譜分離定量表征指標,通過兩種表面活性劑的無因次突破時間差和無因次質(zhì)量濃度峰值差分析色譜分離程度的影響因素,并確定主控因素。

        3.1 注入速度

        不同注入速度對色譜分離程度的影響見圖7。隨著注入速度的增加,無因次突破時間差值減小,無因次質(zhì)量濃度峰值差值增大。這是由于隨注入速度增加,表面活性劑擴散程度減小,兩者差異縮小;但注入速度增加,導致相同時間內(nèi)表面活性劑的有效注入量會增加,從而導致最高質(zhì)量濃度差值增加。

        圖7 不同注入速度下各參數(shù)的差值Fig.7 Difference of parameters at different injection velocities

        3.2 流體黏度

        不同注入流體黏度對色譜分離程度的影響見圖8。隨著注入黏度的增加,無因次突破時間差與無因次質(zhì)量濃度峰值差均減小,即兩種表面活性劑的色譜分離程度減小。這是由于隨著注入體系黏度的增加,表面活性劑在多孔介質(zhì)擴散時遇到的阻力增大,兩種表面活性劑的擴散過程都受到了抑制,導致表面活性劑段塞的擴散范圍減小,色譜分離的程度逐漸減小。

        圖8 不同流體黏度下各參數(shù)的差值Fig.8 Difference of parameters at different viscosity

        3.3 擴散系數(shù)

        保持表面活性劑A擴散系數(shù)不變,改變表面活性劑B擴散系數(shù)進行計算。不同擴散系數(shù)對色譜分離程度的影響見圖9。隨擴散系數(shù)增大,無因次突破時間差與無因次質(zhì)量濃度峰值差均增大,即兩種表面活性劑的色譜分離程度增加。這是由于隨著表面活性劑B擴散系數(shù)的增加,使表面活性劑B的擴散范圍增大,無因次突破時間提前,但相應(yīng)的無因次質(zhì)量濃度峰值降低,兩種表面活性劑無因次質(zhì)量濃度峰值差值增大。

        3.4 最大吸附量

        保持表面活性劑A最大吸附量不變,改變表面活性劑B的最大吸附量取值。最大吸附量對色譜分離程度的影響見圖10。隨著表面活性劑B最大吸附量的增加,無因次突破時間差基本不變,但無因次質(zhì)量濃度峰值差大幅增大。主要是由于最大吸附量不會對注入體系的流動過程產(chǎn)生影響,但化學劑吸附后,會影響流體的質(zhì)量濃度。

        圖9 不同擴散系數(shù)下各參數(shù)的差值Fig.9 Difference of parameters at different diffusion coefficient

        圖10 不同最大吸附量下各參數(shù)的差值Fig.10 Difference of parameters at different maximum adsorption capacity

        3.5 平衡常數(shù)

        保持表面活性劑A的平衡常數(shù)不變,改變表面活性劑B平衡常數(shù)取值。平衡常數(shù)對色譜分離程度的影響見圖11。隨著平衡常數(shù)的增加,無因次突破時間差與無因次質(zhì)量濃度峰值差均無變化,即色譜分離程度不受平衡常數(shù)的影響。這是由于競爭吸附過程中平衡常數(shù)對于注入體系的流動過程不會產(chǎn)生影響。

        圖11 不同平衡常數(shù)下各參數(shù)的差值Fig.11 Difference of parameters at different equilibrium constant

        3.6 色譜分離主控因素

        (17)

        其中

        式中,n為數(shù)據(jù)序列個數(shù);yi為第i個數(shù)據(jù)值。

        CV反映了一組數(shù)據(jù)分散和差異程度,CV越大說明該數(shù)據(jù)序列數(shù)據(jù)間差異程度越大;反之,數(shù)據(jù)越集中。在色譜分離影響因素分析中,CV值表征色譜分離對各因素敏感程度。

        分別統(tǒng)計計算不同影響因素對無因次突破時間差和無因次質(zhì)量濃度峰值差的敏感程度,結(jié)果如圖12所示??梢钥闯?在討論的參數(shù)取值范圍內(nèi),色譜分離現(xiàn)象中,無因次突破時間差的主控因素是擴散系數(shù)和注入速度;無因次質(zhì)量濃度峰值差的主控因素是最大吸附量和擴散系數(shù)。

        圖12 不同影響因素敏感性分析Fig.12 Sensitivity analysis of different influencing factors

        4 結(jié)束語

        采用格子玻爾茲曼方法,考慮流體對流、化學劑擴散及競爭吸附特征,綜合固液表面及注采端邊界條件,建立了多孔介質(zhì)多組分化學劑色譜分離模擬方法。 以兩種表面活性劑溶劑為例,模擬得到化學驅(qū)色譜分離產(chǎn)出曲線及多孔介質(zhì)中化學劑質(zhì)量濃度分布規(guī)律,發(fā)現(xiàn)色譜分離的主要機制為滲流的路徑運移差異、擴散運移差異、競爭吸附等。擴散系數(shù)和注入速度是無因次突破時間差的主控因素,最大吸附量和擴散系數(shù)是化學劑無因次質(zhì)量濃度峰值差異的主控因素。

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