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        化橘紅不同產(chǎn)區(qū)土壤礦質(zhì)元素的差異分析

        2019-08-20 14:58:33孫義新張一李永魏源胡清
        江蘇農(nóng)業(yè)科學(xué) 2019年8期

        孫義新 張一 李永 魏源 胡清

        摘要:以廣東省化州市(化橘紅道地產(chǎn)區(qū))境內(nèi)的3個不同立地條件類型下形成的種植基地(麗崗、寶山、平定)為研究區(qū)域,運用多種統(tǒng)計分析方法對其土壤中6種礦質(zhì)元素的含量進行多角度對比分析;同時選取江西省修水縣和廣西省陸川縣為非道地產(chǎn)區(qū)代表,比較了化橘紅道地產(chǎn)區(qū)與非道地產(chǎn)區(qū)的土壤礦質(zhì)元素含量情況。結(jié)果表明,在化橘紅道地產(chǎn)區(qū)不同種植基地內(nèi)的土壤中,F(xiàn)e、Mn、B、Zn、Mo、Cu元素含量在垂直分布上無顯著差異;但不同種植基地土壤礦質(zhì)元素的含量具有一定的差異,其中Mo元素含量差異顯著;同時,結(jié)合主成分分析與相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn),各種植基地土壤礦質(zhì)元素結(jié)構(gòu)存在一定的相關(guān)性,但影響其元素結(jié)構(gòu)的因素不同,其中,Mo、Mn、Cu、B元素的含量是影響麗崗和寶山2種植基地土壤礦質(zhì)元素結(jié)構(gòu)的主要因素,B、Zn、Mn、Fe元素的含量是影響平定種植基地土壤礦質(zhì)元素結(jié)構(gòu)的主要因素。通過對化橘紅道地與非道地產(chǎn)區(qū)土壤環(huán)境的比較發(fā)現(xiàn),pH值和Mn含量可能是影響化州橘紅道地性形成的環(huán)境因素之一。研究結(jié)果在一定程度上啟示了對化橘紅等道地藥材進行質(zhì)量評價時,不僅要關(guān)注其有效成分的含量,藥材生長土壤中礦質(zhì)元素含量也可能是一個重要參考依據(jù)。

        關(guān)鍵詞:化橘紅;土壤礦質(zhì)元素;道地與非道地產(chǎn)區(qū);對比分析

        中圖分類號: S153.6+1文獻標志碼: A

        文章編號:1002-1302(2019)08-0301-05

        化橘紅為“十大廣藥”之一,是蕓香科植物化州柚(Citrus grandis ‘Tomentosa)或柚[Citrus grandis (L.) Osbeck]的未成熟或近成熟的外層干燥果皮,是我國著名的道地藥材,具有理氣寬中、燥濕化痰的功效[1]?;偌t素有“南方人參”的美譽,在我國已有1 500多年的種植歷史[2-3],柚皮苷、野漆樹苷等黃酮類化合物是其主要藥效成分[4-5];清代《化州志》記載:“化州橘紅治痰癥如神,每片真者可值一金”,其療效可見一斑。廣東省化州市為化橘紅的道地產(chǎn)區(qū),明代《高州府志》載有“化橘紅唯化州獨有”,化州市現(xiàn)已被國家授予“中國化橘紅之鄉(xiāng)”的稱號。此外,廣西、云南、江西、浙江、福建等地也有種植,構(gòu)成了化橘紅的非道地產(chǎn)區(qū)[6]。

        我國中醫(yī)用藥歷來講究道地產(chǎn)區(qū),已有的研究表明,道地藥材所獨有的品質(zhì)特征與道地產(chǎn)區(qū)特殊的生態(tài)環(huán)境有著極強的相關(guān)性[7-9]。作為植物的營養(yǎng)庫,土壤環(huán)境對藥材的生理代謝過程、代謝物的種類及合成數(shù)量都起著重要的調(diào)控作用,因而是影響藥材道地性形成的重要因素之一[8]。目前,對道地產(chǎn)區(qū)土壤環(huán)境的研究主要集中在中微量元素特征[10]及土壤酸堿度變化情況[11]等方面,對道地產(chǎn)區(qū)與非道地產(chǎn)區(qū)藥材的比較研究也僅僅停留在藥材本身的有效成分及其所含元素上,而對2類產(chǎn)區(qū)的土壤元素的比較研究鮮有涉及。同時,在前期的調(diào)研中筆者及所在研究團隊發(fā)現(xiàn),化州當(dāng)?shù)貍鹘y(tǒng)種植企業(yè)認為本地土壤的礦質(zhì)元素特征與化橘紅有效藥用成分之間具有很強的相關(guān)性,也是其種植基地選址的重要考量條件。因此,本試驗采集了化州3種不同立地條件下的橘紅種植基地中不同深度的土壤樣品,比較分析了其鐵(Fe)、錳(Mn)、硼(B)、鋅(Zn)、鉬(Mo)、銅(Cu)6種元素的分布特征,同時與非道地產(chǎn)區(qū)的相同土壤元素含量進行對比,以期為化橘紅在擴大種植中的選址需求及土壤元素的選擇提供一定的理論支持。

        1材料與方法

        1.1研究區(qū)概況

        本試驗研究區(qū)位于廣東省化州境內(nèi),海拔200~400 m,在地理標志產(chǎn)品的保護范圍中,選取3個采樣區(qū),分別為麗崗鎮(zhèn)尖崗嶺基地、平定鎮(zhèn)石垌基地以及化州河西街道的寶山,區(qū)域概況如表1、圖1所示。化州市位于廣東省西南部,是我國重要的南藥種植區(qū),為化橘紅的道地產(chǎn)區(qū)。目前,化州市境內(nèi)化橘紅種植基地已達4 533 hm2,年產(chǎn)干果近3 000 t[12]。采樣區(qū)處于北熱帶和南亞熱帶的過渡地帶,屬于典型的熱帶和亞熱帶季風(fēng)氣候區(qū),夏季長、雨量充足,雨季長[13]。年均氣溫18.7~23.5 ℃,年均降水量1 099~1 730 mm,年均日照 124.18~151.82 W/m2[14]。該區(qū)域土壤屬偏酸性赤紅土壤,土層深厚,其中含有豐富的礞石[15]及多種微量元素。

        1.2試驗材料

        1.2.1土樣采集及預(yù)處理

        于2018年1月在化橘紅種植基地進行走訪調(diào)研及樣品采集,以梅花形取樣法采集土壤樣品。采樣前先用工具將土層表面的雜物鏟除,同時避開施肥圈對采取土樣帶來的影響;再使用取土鉆分別采集0~20、20~40、40~60 cm土層的土壤樣品并置于采樣袋中;樣品帶回實驗室后自然風(fēng)干、剔除異物、研磨粉碎過100目篩[16-17],混勻裝袋備用。

        1.2.2儀器與試劑

        ICAP-QC型電感耦合等離子體質(zhì)譜,美國賽默飛公司;AX2247ZH/E型電子分析天平;MARS-5/X微波消解儀,美國CEM公司;ZX24-200石墨消解器;0.5~5.0 mL移液器,德國艾本德公司。試驗所用玻璃儀器均用10%硝酸浸泡過夜,用超純水洗凈、烘干備用。

        硝酸、高氯酸、氫氟酸(均為GR級),均由北京化工廠生產(chǎn)。

        1.3試驗方法

        1.3.1儀器工作條件

        射頻功率(RF)1 550 W,冷卻氣流量14 L/min,輔助氣流量0.806 3 L/min,霧化氣流量 1.074 9 L/min,霧化室溫度2.5 ℃,蠕動泵進樣,泵速 40 r/min,駐留時間0.02 s,采集次數(shù)40次,測量模式為KED。

        1.3.2樣品消解、趕酸

        稱取樣品粉末0.1 g于微波消解管中,淋少許去離子水將土樣潤濕,加入硝酸-氫氟酸(體積比6 ∶3)混合溶液9 mL,蓋上旋蓋并放入微波消解儀中消解處理。消解完畢冷卻后打開旋蓋,再加入2 mL高氯酸,置于石墨消解器上(溫度設(shè)定為220 ℃)加熱煮沸蒸發(fā)至近干,然后用2%稀硝酸全部洗入25 mL容量瓶中,定容,備用,同時做空白試驗。

        1.3.3樣品測定

        在儀器工作條件下,先測定空白溶液,再測定樣品溶液,每份溶液重復(fù)測定3次,求其平均值。

        1.4數(shù)據(jù)處理

        本試驗中運用多種統(tǒng)計方法對各種植基地土壤中的6種礦質(zhì)元素含量進行比較分析,統(tǒng)計分析在Origin 9.1、SPSS 16.0 軟件中進行。

        2結(jié)果與分析

        2.1不同種植基地土壤礦質(zhì)元素含量的差異性分析

        為探究6種礦質(zhì)元素在不同種植基地含量分布的差異特征,運用Kruskal-Wallis檢驗、中位數(shù)檢驗和Jonckheere-Terpstra檢驗3種方法對3個種植基地各元素含量進行分析。由表2可知,6種礦質(zhì)元素在3個種植基地的含量分布具有一定的差異性,其中B、Mn、Fe元素在3個種植基地的含量分布無顯著差異,而Mo元素在3個種植基地種植基地的含量分布則差異顯著。

        而對于Zn、Cu這2種元素,Zn元素在麗崗和平定的含量分布差異顯著,而在麗崗與寶山、寶山與平定的含量分布不存在顯著性差異。Cu含量的分布情況則與Zn相反,即麗崗和平定的Cu元素含量分布無顯著性差異,而在麗崗與寶山、寶山與平定的含量分布差異顯著。

        此外,對各元素在土壤中的垂直分布規(guī)律的檢驗結(jié)果表明,6種礦質(zhì)元素在0~20、20~40、40~60 cm 3種深度的土壤中其含量的分布無顯著性差異。

        2.2不同種植基地土壤礦質(zhì)元素含量的統(tǒng)計描述

        對化橘紅3個種植基地的土壤中6種礦質(zhì)元素含量進行統(tǒng)計分析,結(jié)果如圖2所示。

        從圖2可以看出,平定土壤中B元素含量相對于麗崗、寶山較少,但整體含量相差不大,說明不同種植基地土壤中B元素的含量相對穩(wěn)定。寶山各點位的Cu元素含量分布不均勻,變幅較大,其整體含量遠大于麗崗、平定2個種植基地,推測與寶山公園的人為開發(fā)有關(guān)。寶山土壤中的Fe元素含量稍高于其他2個種植基地,且整體含量也大于其他2個種植基地。另外,麗崗的Fe元素含量變幅稍大于其他2個種植基地。3個種植基地土壤中Mn和Zn的含量變化趨勢類似,具體含量趨勢表現(xiàn)為麗崗基地最多,寶山基地次之,平定基地含量最少;另外,麗崗?fù)寥乐?種元素含量變幅明顯大于其他2個種植基地,說明在麗崗基地的不確定因素較多,使得土壤Mn、Zn這2元素含量變幅較大。與其他2個種植基地相比,麗崗?fù)寥乐蠱o元素的含量較為集中,含量分布對稱性較好,平定土壤Mo元素含量遠遠高于寶山和麗崗,這可能與平定種植基地附近開采礦石有關(guān)。

        2.3不同種植基地礦質(zhì)元素主成分分析

        利用不同種植基地的礦質(zhì)元素數(shù)據(jù)6個變量組成的數(shù)據(jù)矩陣,在Origin 9.1統(tǒng)計軟件下統(tǒng)計分析,然后根據(jù)累計貢獻率≥75%,提取出主成分,其特征值、貢獻率及累計貢獻率如圖3所示。

        主成分分析顯示,在麗崗、寶山、平定3個種植基地均提取了2個主成分,其特征值均大于0.75。其中,麗崗種植基地2個因子貢獻率分別為61.33%、17.79%,其累計貢獻率達79.12%;寶山種植基地2個因子貢獻率分別為62.65%、28.39%,其累計貢獻率達91.04%;平定種植基地2個因子貢獻率分別為60.07%、30.28%,其累計貢獻率達90.35%。表明前2個主成分足以反映原始數(shù)據(jù)的特征。由主成分的載荷矩陣(表3)可知,載荷系數(shù)越大,其礦質(zhì)元素對產(chǎn)區(qū)土壤環(huán)境的影響越大,則該元素對土壤結(jié)構(gòu)起主導(dǎo)作用。選取載荷系數(shù)最大的因子進行定性分析,即麗崗基地第一主成分的Mo元素和Cu元素;第二主成分的B元素。寶山基地第一主成分中的Mn元素和Cu元素;第二主成分的B元素。平定種植基地第一主成分的B元素、Zn元素和Mn元素;第二主成分的Fe元素。綜合以上分析結(jié)果可知,Mo、Mn、Cu和B元素是影響麗崗和寶山這2種植基地土壤礦質(zhì)元素結(jié)構(gòu)的主要因素;B、Zn、Mn、Fe元素是影響平定基地土壤礦質(zhì)元素結(jié)構(gòu)的主要因素。

        2.4不同種植基地內(nèi)礦質(zhì)元素相關(guān)性分析

        為探討化橘紅不同種植基地內(nèi)的土壤礦質(zhì)元素關(guān)系,對麗崗、寶山、平定3個種植基地內(nèi)6種土壤礦質(zhì)元素進行相關(guān)性分析。

        由表4可知,麗崗種植基地土壤6種礦質(zhì)元素中,Mo元素和Cu元素呈極顯著正相關(guān)(P<0.01),相關(guān)系數(shù)為0.939;Fe元素和Cu元素、B元素和Mo元素均呈顯著正相關(guān)(P<0.05),相關(guān)系數(shù)分別為0.730、0.740。表5表明,Mn元素與Cu元素呈顯著性正相關(guān),相關(guān)系數(shù)為0.938。由表6可知,B元素與Zn和Mn呈顯著性正相關(guān),與Mo元素呈顯著性負相關(guān),相關(guān)系數(shù)分別為0.926、0.861、-0.898;Zn元素與Mn元素呈極顯著性正相關(guān)。綜合3個種植基地的元素相關(guān)性分析可以看出,麗崗和寶山2個種植基地土壤中Cu元素均表現(xiàn)出與其他元素存在一定的正相關(guān)關(guān)系,而平定種植基地中中Cu元素與其他元素相關(guān)性系數(shù)較小,這也在一定程度上反映出麗崗和寶山地域以及土壤特性上的相似性。

        2.5與非道地產(chǎn)區(qū)的元素比較

        廣東省化州市是化橘紅的道地產(chǎn)區(qū),其轄區(qū)的麗崗、平定等14個鎮(zhèn)被列入化橘紅產(chǎn)地保護范圍,同時,云南省、廣西省、江西省等地也有化橘紅種植,為非道地產(chǎn)區(qū)?,F(xiàn)有的針對道地產(chǎn)區(qū)與非道地產(chǎn)區(qū)的研究中,重點在于不同產(chǎn)區(qū)化橘紅本身在有效成分、藥材元素及藥材元素與土壤元素的相關(guān)性研究[18-24]上,而對2類產(chǎn)區(qū)土壤微量元素的對比研究鮮有報道。研究表明,不同產(chǎn)區(qū)不同的生態(tài)因子對化橘紅的遺傳距離具有顯著影響[25],而土壤作為直接作用于植物的生態(tài)因子,其本身特性尤其是元素含量特征對藥用植物生長的影響更是不容忽視。廣西省、江西省分別是離廣東省化橘紅道地產(chǎn)區(qū)地理位置較遠和較近的兩處非道地產(chǎn)區(qū),在分析道地產(chǎn)區(qū)與非道地產(chǎn)區(qū)的土壤元素差異上具有一定的代表性。

        由表7可知,不同化橘紅產(chǎn)區(qū)土壤中6種微量元素含量水平差別大小不一,其中化州土壤中Mn元素含量遠遠超過陸川和修水兩地,因此,能否將化橘紅生長土壤中2種元素的含量作為評判化橘紅藥材道地性的指標性元素尚待進一步研究?;萃寥乐蠧u元素含量較高,可能與取樣地寶山的人為開發(fā)有關(guān),修水土壤中Cu元素的平均含量則高于陸川。此外,化州的B元素平均含量也高于其他兩地,而陸川和修水兩地的B元素平均含量則相差不大。江西修水土壤中Fe元素平均含量在三地中最高,而陸川的Fe元素的平均含量則略高于化州。綜合各采樣點的土壤酸堿度來看,3個種植基地的土壤呈中性偏堿性或酸性;其中,江西修水的部分土壤pH值低于廣東化州;而廣東化州的土壤pH值為4.53~5.79,處于國家質(zhì)檢總局對道地化橘紅立地條件土壤pH值要求(4.5~6.0)范圍內(nèi),滿足道地化橘紅生長的土壤質(zhì)量技術(shù)要求[29]。

        3討論與結(jié)論

        由統(tǒng)計分析可知,化橘紅3個種植基地土壤中6種礦質(zhì)元素含量差異性有所差別,其中,3個種植基地的B、Mn、Fe元素含量分布無顯著性差異,而Mo元素在3個種植基地的含量分布差異顯著。此外,6種礦質(zhì)元素在各樣點的垂直含量分布無顯著性差異。

        相關(guān)研究表明化橘紅的道地性與當(dāng)?shù)赝寥乐械捻媸煞置懿豢煞諿25],而礞石中主要包含Mg、Al、K、Ca等大量中量元素[30]。由主成分分析可知,Mo、Mn、Cu、B元素的含量是影響麗崗和寶山種植基地土壤礦質(zhì)元素結(jié)構(gòu)的主要因素,B、Zn、Mn、Fe元素的含量是影響平定種植基地土壤礦質(zhì)元素結(jié)構(gòu)的主要因素,由此筆者推測化橘紅的道地性可能與土壤中的Mn、B等礦質(zhì)元素的含量存在一定的相關(guān)性。因此,在進行化橘紅的人工引種及GAP(中藥材生產(chǎn)規(guī)范)基地選址建設(shè)時,不僅要考慮種植區(qū)土壤的大量中量元素含量,同時也應(yīng)關(guān)注土壤中礦質(zhì)元素的含量以滿足其生長需求。

        鐘國躍等指出,中藥療效不僅與藥材中有效成分的含量有關(guān),更多地取決于藥材中多種成分的比例[31]。在本試驗相關(guān)性分析中,不同種植基地土壤中6種元素均存一定的相關(guān)性,且部分元素間呈極顯著的正相關(guān)關(guān)系。在化橘紅的傳統(tǒng)種植中,土壤礞石含量是其種植基地選址的重要依據(jù),據(jù)此推測優(yōu)質(zhì)化橘紅優(yōu)良的療效可能與其具有的礦質(zhì)元素具有一定的相關(guān)性。因此,在以后的研究中,不僅要關(guān)注土壤中的元素含量,更應(yīng)注重各元素含量比例是否與中藥材的獨特性質(zhì)有關(guān)。

        本試驗主要對土壤礦質(zhì)元素的總含量進行了分析,在以后的研究中也需要對各礦質(zhì)元素的形態(tài)進行分析,從而更加具體地探討礦質(zhì)元素對化橘紅生長的作用機制。

        微量元素是中藥藥性和藥效的重要影響因素[32-33],土壤是藥材最直接的元素來源,土壤中的微量元素含量特征也會直接影響藥材的微量元素水平。

        道地藥材是人們公認的質(zhì)優(yōu)高效藥材。目前,中藥材市場需求越來越高,藥材質(zhì)量卻參差不齊,《中華人民共和國藥典》中對道地藥材的質(zhì)量評價也只是從外觀性狀與有效成分含量上劃定標準,外在生態(tài)因子未有提及[1]。本試驗通過分析比較化橘紅不同道地產(chǎn)區(qū)土壤及道地產(chǎn)區(qū)與非道地產(chǎn)區(qū)土壤的微量元素含量情況,初步提出了土壤元素含量與藥材質(zhì)量評價體系建立聯(lián)系的可能性,為道地藥材的質(zhì)量控制與評價提供了一個新的思路。

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