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        蟲白蠟高級烷醇微乳液的制備及其在功能飲料中的應用

        2019-07-05 02:13:02馬金菊馬李一張雯雯張玉榮楊茂棟陳曉鳴
        食品科學 2019年12期
        關鍵詞:烷醇微乳原液

        馬金菊,馬李一,李 凱,張雯雯,張玉榮,楊茂棟,陳曉鳴,張 弘,*

        (1.中國林業(yè)科學研究院資源昆蟲研究所,國家林業(yè)局特色森林資源工程技術研究中心,云南 昆明 650224;2.湖南省林業(yè)科學院,湖南 長沙 410000;3.芷江縣華耘蟲白蠟有限責任公司,湖南 芷江 419100)

        高級烷醇一般指含有20~36 個碳原子的飽和直鏈一元醇,在自然界中廣泛存在于昆蟲分泌物、植物的莖、葉、皮、籽殼、根等,常以高級脂肪酸蠟酯的形式存在[1-2],具有重要的生理活性。其中,二十六烷醇對神經(jīng)元有一定的保護和營養(yǎng)作用,可應用在神經(jīng)疾病包括神經(jīng)退化(如阿爾茨海默癥)等方面的治療[3-4]。二十六烷醇與二十八烷醇協(xié)同使用,可明顯降低總膽固醇和低密度脂蛋白(low-density lipoprotein,LDL)的含量,提高高密度脂蛋白(high-density lipoprotein,HDL)的含量,調節(jié)HDL/LDL的比例,還可抑制血栓形成和動脈粥樣硬化,降低冠心病發(fā)生率;二十八烷醇還具有優(yōu)良的抗疲勞功效,可明顯增強體力和耐力,提高反應靈敏性,可作為一種新型功能食品和營養(yǎng)補充品添加劑[5-7]。三十烷醇是一種天然的植物生長調節(jié)劑[5]。Alemán等[8]發(fā)現(xiàn)小鼠以500 mg/kg的量口服高級烷醇長達12 個月,未表現(xiàn)出任何毒性,證明高級烷醇非常安全;有研究報道[9-10]二十八烷醇的小鼠經(jīng)口毒性LD50值大于18 g/kg,比食鹽(LD50值為3 g/kg)的安全性更高,其小鼠骨髓微核實驗、Ames實驗和小鼠精子畸變實驗等均呈陰性。1999年10月,食品藥品監(jiān)督管理局公布的Dietary Supplement Sales Information中已將二十八烷醇列為天然植物來源的功能性食品添加劑[11],我國GB 16740—1997《保健(功能)食品通用標準》[12]將二十八烷醇列入保?。üδ埽┦称返墓πС煞种?,2017年5月31日,國家衛(wèi)計委通過了將高級脂肪烷醇混合物添加至新資源食品中的審查并發(fā)布了公告[13],因此高級烷醇應用于食品領域具有廣闊的前景。蟲白蠟是由白蠟蟲分泌的一種綠色天然產(chǎn)物[14],是我國特有的資源昆蟲產(chǎn)品,其中約含有88%~96%的高級脂肪酸酯,用還原法或皂化法可制備高含量的高級烷醇[15-16],即蟲白蠟高級烷醇。

        高級烷醇熔點較高(72~85 ℃),不溶于水,微溶于部分有機溶劑,因而大大限制了其應用范圍[17]。有研究[18]將高級烷醇分散于糊精水溶液中制成不透明的高級烷醇分散液,但穩(wěn)定性不佳,室溫放置7 d便會分層,限制其實際應用。有報道[19-20]將二十八烷醇制成不透明乳狀液,雖可應用到某些食品領域,但乳狀液是熱力學不穩(wěn)定體系,易分層,一經(jīng)稀釋或與其他物質復配后極易破乳,影響產(chǎn)品的感觀和質量。微乳液是一種粒徑在10~100 nm之間,半透明或透明的均勻的熱力學穩(wěn)定體系[21]。目前,微乳液主要作為藥物載體,而應用在食品領域的研究較少,這主要是由于微乳液體系需要較大量的乳化劑,其可食用性和安全性限制了微乳在食品領域的應用[22]。目前,將蟲白蠟高級烷醇制備成微乳液應用于食品領域鮮見報道。基于此,本實驗選用GB 2760—2014《食品添加劑使用標準》[23]允許使用的幾種添加劑作為乳化劑和助乳化劑制備了高負載量的高級烷醇微乳原液,并嚴格控制其用量在國家食品標準[23]允許添加范圍內,當把微乳原液進一步應用于功能飲料等食品領域時,其中乳化劑含量更微乎其微,提升了食用安全性,大大拓展了高級烷醇的應用范圍。

        1 材料與方法

        1.1 材料與試劑

        蟲白蠟高級烷醇,由本課題組將蟲白蠟進行還原反應所得,其主要成分為:二十四烷醇(5.2%)、二十六烷醇(56.0%)、二十八烷醇(32.0%)、三十烷醇(4.0%)[15];大豆油(食用級) 益海嘉里集團;十聚甘油單油酸酯 湖北巨勝科技有限公司;聚甘油蓖麻醇酯 上海佑創(chuàng)實業(yè)有限公司;卵磷脂(來源于大豆)上海阿拉丁生化科技股份有限公司;1,2-丙二醇、吐溫-20、葡萄糖、氯化鈉、氯化鉀、抗壞血酸、VB1(均為分析純) 國藥集團化學試劑有限公司。

        1.2 儀器與設備

        C-MAG HS7加熱磁力攪拌器 德國IKA公司;BAS124S電子天平 賽多利斯科學儀器(北京)有限公司;Nanotrac Wave II Zeta電位及納米粒度分析儀美國Microtrac公司;TG16-WS臺式高速離心機 湖南湘儀實驗室儀器開發(fā)有限公司。

        1.3 方法

        1.3.1 蟲白蠟高級烷醇金屬殘留檢測

        將蟲白蠟進行還原反應得到蟲白蠟高級烷醇,并按國標[24-26]對其中的金屬殘留(砷、鉛、汞、鎘、鋁)進行檢測。

        1.3.2 高級烷醇微乳原液的制備

        基于一定的預實驗,選用蟲白蠟高級烷醇和大豆油為混合油相,聚甘油蓖麻醇酯、吐溫-20、卵磷脂為復配乳化劑,1,2-丙二醇為助乳化劑,在一定溫度下,將高級烷醇完全溶于大豆油,依次加入聚甘油蓖麻醇酯、吐溫-20、卵磷脂、1,2-丙二醇,完全溶解后,攪拌乳化15 min,逐滴加入去離子水攪拌乳化4 h,后繼續(xù)加水轉相,攪拌乳化一段時間后冷卻至室溫,即可得到O/W型高級烷醇微乳原液。固定復配乳化劑的總量和乳化溫度、時間,篩選出最佳的乳化劑親水親油平衡(hydrophilic lipophilic balance,HLB)值(6~12)。

        1.3.3 高級烷醇微乳原液的粒徑測定

        利用Nanotrac Wave II Zeta電位及納米粒度分析儀對微乳原液的粒徑、Zeta電位和聚合物分散指數(shù)(polymer dispersity index,PDI)(根據(jù)ISO 22412:2008(E)計算)進行測定。

        1.3.4 乳化溫度對高級烷醇微乳原液制備的影響

        據(jù)1.3.2節(jié)方法,將高級烷醇完全溶于大豆油后,分別于50、55、60、65、70、75、80、85 ℃加入混合乳化劑進行乳化實驗,依據(jù)得到的乳液表觀形態(tài)、粒徑大小等確定最佳乳化溫度。

        1.3.5 高級烷醇微乳原液的穩(wěn)定性分析

        1.3.5.1 離心穩(wěn)定性測定

        按GB/T 11543—2008《表面活性劑中高黏度乳液的特性測試及其乳化能力的評定方法》[27]將10 mL高級烷醇微乳液注入離心分離管中,于4 000 r/min離心15 min,觀察是否分層,離心穩(wěn)定性分為6 個等級(1:良好的均勻性;2:初步可見稠度不勻;3:向不均勻清晰轉化;4:初步可見相的分離;5:明顯可見相的分離;6:兩相完全分離)。

        1.3.5.2 冷熱循環(huán)穩(wěn)定性測定

        按GB/T 11543—2008[27]將高級烷醇微乳液裝入100 mL樣品瓶中,在(-20±2)℃條件下冷凍24 h,再在(25±2)℃靜置8 h,作為一次冷熱循環(huán),觀察微乳液是否出現(xiàn)破乳、凝結等現(xiàn)象,按前述的6 個等級進行目測評定;然后于4 000 r/min離心15 min,完成一次冷熱交替-離心循環(huán),觀察微乳液狀態(tài),進行等級評定,反復循環(huán)5 次。

        1.3.5.3 貯藏穩(wěn)定性測定

        將高級烷醇微乳液裝入密封容器中,室溫靜置不同時間后,按GB/T 11543—2008[27]對微乳液進行貯藏穩(wěn)定性的測定,按前述的6 個等級進行目測評定并測定其粒徑。

        1.3.5.4 稀釋穩(wěn)定性測定

        將制備好的高級烷醇微乳液分別用去離子水稀釋2、5、10 倍,然后于4 000 r/min離心15 min,目測評定微乳液的稀釋穩(wěn)定性。

        1.3.6 偽三元相圖的繪制

        依據(jù)1.3.2節(jié)的實驗結果,分別繪制Km(乳化劑與助乳化劑質量比)值為1∶1、1∶2、2∶1的偽三元相圖。每個Km對應的油相與混合乳化劑(包含復配乳化劑和助乳化劑)質量之比均為油相∶混乳=1∶9、2∶8、3∶7、4∶6、5∶5、6∶4、7∶3、8∶2、9∶1。固定助乳化劑用量為1.000 0 g。在一定溫度條件下,邊攪拌邊逐滴加水,充分攪拌乳化達到相平衡,以渾濁和澄清為指標,當外觀由渾濁變?yōu)槌吻鍟r,記錄臨界狀態(tài)時加入的水量,同時測定其粒徑(<50 nm)以輔助判斷臨界點,繪制偽三元相圖。

        1.3.7 高級烷醇微乳原液在功能飲料中的應用

        將高級烷醇微乳原液作為功能性原料,與葡萄糖、氯化鈉、氯化鉀、抗壞血酸、VB1、純水等按比例復配,滅菌,配制澄清透明的高級烷醇功能飲料,并按照1.3.5節(jié)所述方法對高級烷醇功能飲料進行離心穩(wěn)定性、冷熱循環(huán)穩(wěn)定性和貯藏穩(wěn)定性測定。

        2 結果與分析

        2.1 蟲白蠟高級烷醇中金屬殘留

        蟲白蠟高級烷醇是由蟲白蠟經(jīng)氫化鋁鋰還原反應得到的[15],欲將其微乳化后作為功能性原料應用于食品中,故對其中的砷、鉛、汞、鎘、鋁等金屬殘留進行檢測,結果如表1所示,蟲白蠟高級烷醇中砷、鉛、汞、鎘、鋁的殘留量均在國家標準[23-24,28]規(guī)定的最大限量范圍內,說明蟲白蠟高級烷醇符合國標對食品添加劑的要求,可微乳化后應用于功能飲料。

        表1 蟲白蠟高級烷醇中的金屬殘留Table 1 Concentrations of residual metals in policosanol derived from insect wax

        2.2 乳化劑HLB值的選擇

        選擇合適的乳化劑組分及適當?shù)谋壤鞘称肺⑷橹苽鋾r面臨的關鍵問題,乳化蟲白蠟高級烷醇形成O/W型乳狀液所需的乳化劑體系的HLB值偏高,根據(jù)復合凝聚膜理論[29-30],使用混合型乳化劑可以調節(jié)HLB值,還可提高界面膜的強度和緊密性,多種乳化劑可以混合組成界面膜,也可處于界面的兩邊。通過反復篩選與調整,課題組選擇GB 2760—2014[23]允許添加到食品中的聚甘油蓖麻醇酯、吐溫-20、卵磷脂作為復配乳化劑,并篩選合適的乳化劑HLB值,然后對制得的微乳液進行粒徑分析,如表2所示,HLB值為10時微乳液原液的平均粒徑最小,且粒徑分布均勻(圖1),確定HLB值10為最佳,得到的微乳液原液中高級烷醇、大豆油、聚甘油蓖麻醇酯、吐溫-20、1,2-丙二醇、卵磷脂、水質量比為1.00∶2.00∶2.25∶2.25∶6.00∶1.50∶439.40。此時,得到的高級烷醇微乳原液粒徑為(12.43±0.12)nm,Zeta電位為(56.40±0.33)mV,PDI為0.10±0.04。Zeta電位是評判分散液穩(wěn)定性的有效指標之一,理論上來說Zeta電位的絕對值大于30 mV說明分散液的穩(wěn)定性較好[31]。可見,此條件下制備的高級烷醇微乳原液穩(wěn)定性良好。高級烷醇微乳液原液中各乳化劑和助乳化劑的用量嚴格控制在國標[23]允許添加范圍內(表3),符合國家標準,其中,卵磷脂是一種生物相容性好、安全可靠的兩性離子乳化劑,美國食品乳化劑的化學分類和條例規(guī)定不限定卵磷脂的每日允許攝入量[32],而且,卵磷脂還具有降血脂、抗疲勞、提高機體免疫力等作用[33]。原液中,高級烷醇的負載量為0.22%,也可按實際需要,適當減少加入的水量或參照微乳區(qū)域制備滿足需求的高級烷醇微乳液;而涂志紅等[9]制備的微乳液最多只能負載0.10%~0.15%的二十八烷醇,否則就會出現(xiàn)上浮、沉淀等現(xiàn)象。本實驗制備的微乳原液中高級烷醇的負載量提高了1.5~2.2 倍甚至更高,且保持著良好的穩(wěn)定性,為高級烷醇在有更高含量需求的食品、醫(yī)藥、保健品等領域的應用提供參考依據(jù)。

        表2 復配乳化劑HLB值的選擇Table 2 Choice of HLB value of emulsifier mixtures

        圖1 高級烷醇微乳原液粒徑分布Fig. 1 Particle size distribution map of microemulsion with policosanol

        表3 高級烷醇微乳液原液中各乳化劑和助乳化劑的添加量Table 3 Addition levels of emulsifiers and co-emulsifiers in microemulsion with policosanol

        2.3 乳化溫度對高級烷醇微乳原液制備的影響

        固定攪拌速度,考察乳化溫度(50~85 ℃)對微乳液制備的影響,從表4可以看出,50、55 ℃條件下高級烷醇乳化很不完全,靜置后上浮分層,粒徑分布不均勻(12.0 nm~9.0 μm),Zeta電位很低;60、65 ℃條件下得到未分層的高級烷醇乳狀液,外觀為乳白色、不透明,平均粒徑約為866.57 nm;當乳化溫度為70~85 ℃時即可制備得到透明略發(fā)藍光、穩(wěn)定、平均粒徑約為12.33 nm的高級烷醇微乳液。這可能是由于乳化溫度升高時分子運動加快,導致水相、混合乳化劑和油相三相間的互相滲透能力增強,油相和水相之間的界面張力減小,更有利于形成微乳。然而,綜合考慮到蟲白蠟高級烷醇的熔點(72~82 ℃),卵磷脂在高溫下易變性失活以及熱動力學成本,確定最佳的乳化溫度為70~75 ℃。

        表4 乳化溫度對高級烷醇微乳原液粒徑的影響Table 4 Effect of emulsifying temperature on the particle size of microemulsion with policosanol

        2.4 高級烷醇微乳原液的穩(wěn)定性

        對制備的高級烷醇微乳原液進行離心穩(wěn)定性、冷熱循環(huán)穩(wěn)定性、貯藏穩(wěn)定性和稀釋穩(wěn)定性測定。高級烷醇微乳原液于4 000 r/min離心15 min后,平均粒徑為(15.42±0.35)nm,Zeta電位為(48.33±0.81)mV,PDI為0.11±0.04,外觀依然透明、無上浮、無沉淀,仍具有良好的均一性,離心穩(wěn)定性達到1級。在GB/T 11543—2008[27]要求的冷熱循環(huán)穩(wěn)定性基礎上,進一步地測定微乳原液完成每一次冷熱循環(huán)后的離心穩(wěn)定性,結果如表5所示,制備的高級烷醇微乳原液經(jīng)5 次冷熱循環(huán)后,平均粒徑為(16.63±0.86)nm,Zeta電位為(40.10±1.14)mV,PDI為0.12±0.08,仍具有良好的均勻性;高級烷醇微乳原液經(jīng)5 次冷熱循環(huán)及離心后,平均粒徑為(20.68±0.54)nm,Zeta電位為(37.55±1.50)mV,PDI為0.15±0.07,仍然保持相當好的穩(wěn)定性。

        表5 高級烷醇微乳原液的冷熱循環(huán)穩(wěn)定性等級評定Table 5 Grading of the cold-heat stability of microemulsion with policosanol

        將制備的高級烷醇微乳原液裝入密閉容器中,室溫靜置65 d,期間測定其粒徑并目測評定其穩(wěn)定性,結果如表6所示,微乳原液靜置65 d后,從外觀上看依然透明略發(fā)藍光,無上浮,無沉淀,平均粒徑、Zeta電位和PDI無明顯變化,說明高級烷醇微乳原液貯藏穩(wěn)定性良好。將制備好的高級烷醇微乳原液分別用去離子水稀釋2、5、10、50 倍和100 倍后,粒徑分別為(12.06±0.35)、(18.24±0.46)、(15.10±0.18)、(19.53±0.11)、(28.12±1.01)nm,Zeta電位分別為(41.01±0.61)、(43.40±0.72)、(36.14±1.13)、(40.87±1.54)、(38.80±1.92)mV,PDI分別為0.12±0.08、0.10±0.04、0.11±0.07、0.15±0.04、0.11±0.06,微乳液依然透明、無上浮、無沉淀,沒有出現(xiàn)破乳、絮凝等現(xiàn)象,然后于4 000 r/min離心15 min,依然具有良好的離心穩(wěn)定性,說明高級烷醇微乳液具有良好的稀釋穩(wěn)定性,這為后續(xù)高級烷醇的產(chǎn)品開發(fā)提供了良好的基礎。

        表6 高級烷醇微乳原液的貯藏穩(wěn)定性Table 6 Storage stability of microemulsion with policosanol

        2.5 偽三元相圖分析

        偽三元相圖能夠反映出不同組分都發(fā)生變化時所導致的相態(tài)變化,確定微乳區(qū)。微乳的形成需要有恰當?shù)闹榛瘎﹨⑴c,且乳化劑與助乳化劑的比例會對微乳區(qū)域的形成及大小產(chǎn)生重大影響[34-35],基于一定的預實驗,發(fā)現(xiàn)1,2-丙二醇更有助于高級烷醇微乳液的形成,根據(jù)微乳雙重膜理論和負界面張力理論[29],親水性較強的1,2-丙二醇作為助乳化劑,可與聚甘油蓖麻醇酯、吐溫-20、卵磷脂復配乳化劑協(xié)同作用形成混合膜,使界面張力進一步下降至超低,以致產(chǎn)生瞬間負界面張力,體系自發(fā)擴張界面,增加界面膜的流動性,促使微乳液的形成和穩(wěn)定性的增強。蟲白蠟高級烷醇由于其較高的HLB值極難被乳化為微乳液,在不同的Km值下微乳區(qū)域都較小,當Km為2∶1時,油相∶混乳為1∶9~4∶6可得到高級烷醇微乳液,油相∶混乳為5∶5~9∶1不能得到微乳液;當Km為1∶2時,油相∶混乳為1∶9~2∶8才可得到高級烷醇微乳液,即,隨著Km值的減小,微乳區(qū)域不斷減小(圖2)。這可能是由于,雖然1,2-丙二醇會在復配乳化劑膜、水相和油相三相之間進行分配,且只有當1,2-丙二醇在水中達到一定濃度時,才會有足量的1,2-丙二醇分配到乳化劑膜上,但是,隨著Km值的減小,過量的1,2-丙二醇不僅會與復配乳化劑中的極性頭締合,使膜變得松散,另一方面還會使混合膜的強度和穩(wěn)定性降低,反而不利于微乳的形成。

        圖2 高級烷醇微乳的偽三元相圖Fig. 2 Pseudo-ternary phase diagrams of microemulsion with policosanol

        2.6 高級烷醇功能飲料的配制

        將前面制備的高級烷醇微乳原液與葡萄糖、氯化鈉、氯化鉀、氯化鎂、檸檬酸、抗壞血酸、VB1、VB2、純水等按比例復配,滅菌,配制澄清透明的高級烷醇功能飲料,從口感、穩(wěn)定性、色澤等方面綜合評價,確定了500 mL高級烷醇微乳功能飲料的配方,如表7所示。配制的高級烷醇功能飲料于4 000 r/min離心30 min,仍然保持澄清透明、無分層、無上浮、無沉淀;配制的高級烷醇功能飲料經(jīng)5 次冷熱循環(huán)-離心后,仍然保持著相當好的穩(wěn)定性;將高級烷醇功能飲料室溫貯藏45 d,依然澄清透明,無上浮、無沉淀。前面制備的高級烷醇微乳原液中高級烷醇的負載量為0.22%,根據(jù)日本油脂株式會社的報道,通常每人每天口服0.2~0.8 mg高級烷醇即可達到增強體力和耐力、消除疲勞的目的[36],因此配制一瓶500 mL的高級烷醇運動飲料只需要0.5mL高級烷醇微乳原液即可滿足消除疲勞的需求。此外,有大量的研究表明[1,5,37-40],每天攝入5~20 mg的高級烷醇后,血液中總膽固醇被有效降低了17%~21%,LDL降低了21%~29%,同時,HDL升高了8%~15%,因此,每天喝5~10 mL高級烷醇負載量為0.22%的微乳原液即可達到降低膽固醇等保健功效。

        表7 蟲白蠟高級烷醇微乳功能飲料配方Table 7 Ingredients of functional beverage based on microemulsion with policosanol

        3 結 論

        本實驗制備出高負載量的蟲白蠟高級烷醇微乳原液,確定最佳乳化溫度為70~75 ℃,此時所得微乳粒徑約為12.43 nm,分布均勻,Zeta電位約為56.40 mV,微乳原液中各乳化劑和助乳化劑的用量嚴格控制在食品國家標準允許添加范圍內。微乳原液的離心穩(wěn)定性、冷熱循環(huán)穩(wěn)定性等均為1級;微乳原液室溫靜置65 d后,依然透明,無上浮和沉淀,平均粒徑無變化,具有良好的貯藏穩(wěn)定性;微乳原液具有良好的稀釋穩(wěn)定性,分別稀釋2、5、10、50 倍和100 倍后依然透明穩(wěn)定、無破乳現(xiàn)象。蟲白蠟高級烷醇微乳的微乳區(qū)域隨著Km值的減小而不斷縮小。本實驗制備的微乳簡單易行,有效解決了蟲白蠟高級烷醇不溶于水、分散性較差等問題,作為新型功能原料所制備的功能飲料澄清透明、穩(wěn)定性良好且工藝簡單,此外,高級烷醇微乳還可應用于其他保健品、藥品制劑等產(chǎn)品的開發(fā)研究,具有廣闊的市場前景。

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