黃秋萍,蔡宏磊,陸亞林

(中國科學技術大學，安徽 合肥 230026)

太赫茲波(terahertz,THz)泛指頻率在0.1～10 THz區(qū)間的電磁波.在此頻段上,既不完全適用光學理論研究，也不完全適合微波理論處理，因而在相當長一段時期，人們對THz波段的認識很有限，并稱之為太赫茲“空白”區(qū).近年來，隨著現(xiàn)代科技的發(fā)展和各國研究者的努力，THz技術得以迅速發(fā)展.THz具有低能、寬帶和獨特的時域脈沖特性等特點，使其在材料科學、量子信息、醫(yī)療診斷、天文學、環(huán)境監(jiān)測、安全檢查、衛(wèi)星通訊、物品成像和軍用雷達等領域具有重大的科學價值和廣闊的應用前景[1].其中，太赫茲頻段對研究材料和物質(zhì)科學的意義非常重大.例如，功能材料在太赫茲頻段的復光學常數(shù)(包括介電常數(shù)實部以及與載流子遷移率相關的虛部兩部分)與材料的特征物性(如超導能隙、磁電振子等)能夠直接關聯(lián)[2-4]，具有其他頻段所欠缺的獨特性.或可以利用太赫茲波對電子濃度的敏感特性，研究半導體材料、相變材料[5-7]等.因此，為了利用太赫茲波的獨特性，太赫茲時域光譜儀應運而生.

近年來，國內(nèi)外的太赫茲時域光譜儀迅速發(fā)展.現(xiàn)有商業(yè)化的太赫茲時域光譜儀的性能參差不齊，存在的主要問題有：頻譜不夠?qū)挕⑿旁氡炔粔蚝?、測試條件單一、可擴展性差.而利用太赫茲光譜儀研究前沿的科學問題時，往往要求信號的信噪比要高，還需要變換溫度、磁場和電場等測試條件.因此，自行搭建高性能參數(shù)、可擴展性強的太赫茲產(chǎn)生-測量系統(tǒng)非常有必要和具有意義.本文從太赫茲產(chǎn)生和探測的原理出發(fā)，重點介紹了基于光電導天線的太赫茲時域光譜儀的設計優(yōu)化、搭建調(diào)試、功能拓展和應用分析.本文的設計搭建經(jīng)驗可以幫助有需求自主研制高性能太赫茲時域光譜儀的研究人員.

1 太赫茲波產(chǎn)生探測原理

最常用的太赫茲產(chǎn)生和探測方式之一是光電導天線[8-11].利用光電導天線產(chǎn)生和探測太赫茲波的原理如圖1所示.光電導天線包含一層半導體薄膜，并在半導體薄膜上鍍有金屬電極，通過一束光子能量大于半導體薄膜帶隙的飛秒激光脈沖照射在金屬電極間半導體薄膜上，則會產(chǎn)生大量的光生載流子，同時在金屬電極兩端施加一定大小的直流偏壓，在電極間電場的作用下，光生載流子就會加速運動，載流子在加速運動過程中會向外輻射出電磁波.當所用的激發(fā)光脈寬在百飛秒量級，以及半導體薄膜的載流子壽命值在ps級別時，輻射的電磁波將位于太赫茲波段.天線輻射出的太赫茲電場可以表示為[11]：

(1)

其中A是光生載流子的照射的面積，c是真空中的光速，ε0是真空中的介電常數(shù)，z是場點距離太赫茲發(fā)射源的距離.

太赫茲波的探測也可使用光電導天線，其結構和產(chǎn)生天線類似.首先仍是通過一束與產(chǎn)生太赫茲波同源的飛秒激光脈沖入射在探測天線的電極之間，產(chǎn)生大量的光生載流子，此時太赫茲波照射在金屬電極之間時，會對光生載流子產(chǎn)生瞬時變化的太赫茲電場，此時光生載流子在太赫茲電場偏置下會形成電流，通過監(jiān)測電極兩端的電流值，即可得到太赫茲瞬時電場的大小，從而完成太赫茲波的探測.需要注意的是，由于激發(fā)光生載流子的飛秒激光脈寬通常在幾十飛秒，而待測的太赫茲光通常在幾ps，因此要完整的測量整個太赫茲脈沖，需要掃描探測飛秒激光和太赫茲脈沖之間的光程差，使其覆蓋整個太赫茲脈沖.這樣的技術，又叫電光采樣，即用飛秒光激發(fā)的光電導天線去采樣待測的太赫茲光.值得注意的是，在實際光路中，可使用鎖相放大器來測量電流的大小.太赫茲電場強度誘導產(chǎn)生的瞬時電流可近似表示為：

(2)

由此可以看出，瞬時電流的強度正比于太赫茲電場強度E，因而，通過改變探測支路的飛秒脈沖與太赫茲波之間的時間延遲τ，即可以得到太赫茲電場強度的時域波形.

圖1 利用光電導天線產(chǎn)生和探測太赫茲波的原理示意圖Fig.1 Principle of THz wave emission and detection based on photoconductive antenna

2 太赫茲時域光譜光路設計與搭建

2.1 光路設計

依據(jù)太赫茲產(chǎn)生和探測原理，我們設計的太赫茲時域光譜光路如圖2所示.激光器輸出的飛秒激光經(jīng)分束鏡分為激發(fā)光和探測光，激發(fā)光經(jīng)過一個時間延遲線后，聚焦到光電導天線，并輻射出太赫茲波，出射的太赫茲波經(jīng)過4個拋物面鏡后聚焦到探測太赫茲波的光電導天線.同時，另一支飛秒探測光也到達光電導天線對太赫茲波進行采樣測量.為提高信噪比，利用斬波器將產(chǎn)生的太赫茲波進行調(diào)制，那么從探測的光電導天線輸出的電流即為交變電流，進而被鎖相放大器測量.其中所用的激光器是美國Spectra-physics公司的MaiTai振蕩器，中心波長為800 nm，脈寬為25 fs.光電導天線半導體薄膜材料為LT-GaAs (Low temperature-GaAs)，載流子壽命約為300 fs.時間延遲線是250 mm量程的美國Newport公司生產(chǎn)的電控位移臺，最小可重復步長為1 μm.飛秒激光分束鏡為寬帶激光專用的鍍膜分束鏡片(Sigma)，可以最大程度的降低分束時的脈沖展寬.反射鏡全部為寬帶反射鏡(Newport).拋物面鏡選擇了2對焦距50.8 mm、直徑50.8 mm、離軸90 °的鍍金拋物面鏡(Edmund).鎖相放大器選擇了經(jīng)典的Stanford SR830.直流電壓源為250 V量程的電壓源.調(diào)制激光的方式采用機械斬波，選取了Thorlabs的斬波器.光路采用8-f模式進行配置，即從產(chǎn)生太赫茲的天線到探測太赫茲的天線太赫茲光一共經(jīng)歷了8個拋物面鏡焦距f的光程.這樣的8-f光路對稱性好，光束質(zhì)量高.

圖2 基于光電導天線的太赫茲時域光譜光路圖Fig.2 Optical diagram of THz TDS based on PCA

2.2 光路搭建調(diào)試

光路搭建的基本步驟如下：(1)大致確定每個光學元器件的位置，保證探測和產(chǎn)生的光路光程基本相等.用記號筆做好標記后移去所有元器件.(2)利用自行制作的光路比平器來調(diào)節(jié)鏡片的俯仰和方向，保證分束鏡分出的兩束光是準直的.(3)繼續(xù)安裝剩余的反射鏡片和位移臺.(4)光電導天線的調(diào)節(jié)和安裝，這里是光路調(diào)節(jié)的另一關鍵所在.讓激發(fā)光聚焦到光電導天線的電極中心，通過測量天線的電阻來判斷激光是否到位，即調(diào)節(jié)天線的位置，使得天線的電阻值至最低，就可以保證天線的高度沒有問題.完成這一步后，撤掉光電導天線.(5)拋物面鏡的安裝.利用可見的飛秒激光來安裝和調(diào)節(jié)拋物面鏡，盡可能保證光路的水平.四片拋物面鏡調(diào)節(jié)好后，兩路激光應當完全重合，無法用肉眼區(qū)分出兩束光束.(6)再度安裝光電導天線.還是使用觀察天線電阻的方式來確定天線的位置.(7)安裝光路防護罩.(8)建立電腦控制系統(tǒng)，利用Labview軟件編寫掃描測量程序.通過程序控制時間延遲線的位置，從而控制太赫茲光程和探測飛秒光光程相同，以測量到太赫茲脈沖信號.若測量不到信號，從頭再調(diào)，直到找到微弱的脈沖信號.進一步，微調(diào)各光學元件使信號達到最大值.優(yōu)化后的太赫茲時域光譜系統(tǒng)結構示意如圖3所示.

圖3 太赫茲時域光譜系統(tǒng)結構示意圖Fig.3 Schematic diagram of THz TDS

2.3 干燥光路系統(tǒng)

鑒于空氣中的水蒸氣對太赫茲脈沖的吸收很大，為了避免吸收，整個太赫茲脈沖所在的光路部分都被我們自行設計的密封罩罩住，并在需要接線的地方開上小口.同時自行搭建了工業(yè)級的干燥濾氣系統(tǒng)，如圖4所示.

圖4 無熱再生式干燥氣體系統(tǒng)Fig.4 Heatless regenerative type dryer

干燥濾氣系統(tǒng)包括無油靜音空氣壓縮機、儲氣罐、冷凍式干燥機以及無熱再生吸附式干燥機.通過這一系列處理，就可以得到干燥程度極高(濕度0.5%左右)的壓縮空氣，將其通入到太赫茲光路的密封罩中，即可大大減小水蒸氣對太赫茲波的吸收.無熱再生吸附式干燥機與傳統(tǒng)使用的氮氣沖洗光路相比較，具有使用成本低、便捷的優(yōu)異特點.

2.4 儀器性能

至此，完成了基于光電導天線的透射式太赫茲時域光譜的搭建.為了解儀器性能，測試了空氣的太赫茲脈沖透射的時域譜，并通過傅里葉變換，得到對應的頻譜，結果如圖5所示.

該系統(tǒng)可達到的性能指標如下：(1)頻譜寬度 0.1～4.8 THz.由圖5頻譜圖中可看出信號相對值在大于10-5范圍內(nèi)，頻譜信號均可用，因此所建THz光譜儀覆蓋頻譜寬度在0.1～4.8 THz.(2)動態(tài)范圍 90 dB.由圖5可知，測量到的最大時域信號為1.875 mV，此外背景信號平均值為60 nV，則信號的動態(tài)范圍為20×log10((1.875×10-3)/(60×10-9))=90 dB.(3)頻譜分辨率 5 GHz.即頻譜中相鄰的兩個頻率的差值，取決于時域脈沖信號的時間窗口長度.(4)噪聲60 nV，即所有噪聲的平均值.

圖5 空氣的太赫茲時域光譜的時域譜與相應的頻域譜Fig.5 Terahertz time-domain and frequency-domain spectra of air measured by THz TDS

2.5 光路拓展

為了拓展所搭建的太赫茲時域光譜的應用范圍，將恒溫腔集成到了光路中，如圖6所示.恒溫腔放置于自行設計的固定架上，固定架不僅可以在豎直方向上進行伸縮，在水平方向上也可以移動，以保證恒溫腔內(nèi)放樣位置剛好位于密封罩中太赫茲光焦點處.

圖6 變溫變電場式太赫茲時域光譜實物圖Fig.6 Photo of THz TDS with temperature and electrical control modules

此恒溫腔利用液氮進行降溫，相比較液氦更加簡單實惠，其變溫范圍為77～800 K，滿足大部分的測試需求.在變溫的同時，還可以對樣品施加電場.

2.6 討論分析

上述內(nèi)容主要介紹了研發(fā)的THz TDS的系統(tǒng)設計、組裝調(diào)試、功能擴展等情況.除此外，還需考慮影響信號的一些因素.辟如，鎖相放大器積分時間的影響.更長的鎖相放大器積分時間往往意味著更高的信噪比，但是若測量時間小于該積分時間，將會導致脈沖波形失真.因此經(jīng)過摸索，100 ms及以下的積分時間可以使用略小于積分時間的測量時間，300 ms及以上的積分時間則要求大于積分時間的測量時間.此外還要考慮電磁屏蔽和接地措施，避免外界噪聲耦合進系統(tǒng)，具體措施有：線纜采用同軸雙絞線，裸露在外的單線用鋁箔覆蓋好,產(chǎn)生源和探測系統(tǒng)之間的線纜盡量分開,儀器做好外殼接地等.還有至關重要的一點，即斬波器該調(diào)制哪路光，在傳統(tǒng)的THz TDS中，往往都選擇對激發(fā)或探測的飛秒激光進行斬波調(diào)制，但此做法存在的問題是激光器本身的固有噪聲也一道被調(diào)制進信號，無形增加了噪音值.通過對比發(fā)現(xiàn)，應選擇對產(chǎn)生的太赫茲光進行斬波調(diào)制的噪聲平均水平在60 nV，而選擇調(diào)制激發(fā)飛秒光時，噪聲值則在6 μV.

本文詳實地介紹了如何設計和搭建高性能可擴展的太赫茲時域光譜儀，該類工作鮮有文獻報道.本工作優(yōu)化選擇利用斬波器對產(chǎn)生的太赫茲波進行調(diào)制，大大降低信號噪聲.并且創(chuàng)造性地將工業(yè)無熱再生式干燥氣體系統(tǒng)引入THz TDS，產(chǎn)生干燥壓縮空氣沖洗光路，取代傳統(tǒng)的氮氣沖洗方式，降低成本并帶來便捷.而且將變溫、變電場裝置集成到THz TDS系統(tǒng)，利于測量研究功能材料的特性.

3 應用實例分析

利用自建的太赫茲時域光譜系統(tǒng)測量相變材料二氧化釩(VO2).已知VO2薄膜會在68 ℃左右發(fā)生絕緣-金屬相變，在直流情況下，相變前后薄膜的電導率會有數(shù)個數(shù)量級的顯著變化.試驗所用VO2薄膜的厚度為90 nm，外延在500 μm 厚的Al2O3襯底上.利用大范圍恒溫腔，測量了Al2O3襯底上的VO2薄膜在不同溫度下的時域透射信號，如圖7(a)所示.由圖7(a)可以看出，在相變溫度之前，即350 K之前，時域譜基本沒有變化.從350 K到360 K，時域信號迅速衰減.超過360 K后，時域譜也基本沒有變化，表明VO2薄膜的絕緣-金屬相變已經(jīng)完全結束.同時，我們將不同溫度下樣品的時域信號進行傅里葉變換得到頻域信號Esample(ω)，同時對Al2O3襯底進行傅里葉變換得到Eref(ω)，將樣品信號與襯底信號相除，可以得到VO2薄膜的透過率為T(ω)=Esample(ω)/Eref(ω)，結果如圖7(b)所示.由圖7(b)可以看出，在絕緣態(tài)時，VO2薄膜的透過率很高，在90%左右.當溫度升到350 K之后，透過率迅速下降.當VO2完全相變到金屬態(tài)時，其透過率則下降到20%左右.而且在可以探測的太赫茲頻段，VO2的透過率基本是一條水平的直線，表明VO2在太赫茲波段沒有吸收峰.

圖7 Al2O3襯底上的VO2薄膜在不同溫度下的 (a)時域透射信號以及 (b)相應的太赫茲頻段的透射率Fig.7 Time-domain spectra (a)and frequency-domain spectra (b)of the VO2 thin film on Al2O3 substrate as function of temperature

而由VO2薄膜的透過率，根據(jù)薄膜方程，我們可以求出薄膜的復電導率[12-13]:

(3)

其中:Z0是真空阻抗，n(ω)是Al2O3襯底的復折射率，可以通過太赫茲時域光譜測量Al2O3襯底的時域信號以及將空氣做為參考信號得到.

由公式 (3)則可以得到VO2薄膜在太赫茲波段的電導率，如圖8(a)所示.由圖8(a)可以看出，當VO2處于絕緣態(tài)，即310 K時，其電導率只有不到20 Ω-1cm-1.而隨著溫度升高，VO2開始發(fā)生相變時，其電導率迅速增大，當完全相變到金屬態(tài)，即380 K時，其電導率高達2200 Ω-1cm-1.由此可知，當VO2發(fā)生絕緣-金屬相變時，其太赫茲波段的電導率增大了2個數(shù)量級，表現(xiàn)了極為可觀的太赫茲調(diào)制特性，表明VO2完全可以作為太赫茲波段的可調(diào)諧媒介.如圖8(b)所示，我們繪制了VO2薄膜在1 THz處的電導率隨溫度的變化.可以看出在相變區(qū)間，即340 K到380 K之間，VO2的電導率變化存在明顯的回滯特性，由此說明VO2可用于設計和制備太赫茲記憶存儲器件.

圖8 (a)不同溫度下VO2薄膜在太赫茲波段的電導率,(b)VO2薄膜在1 THz處的電導率隨著溫度上升和下降的變化Fig.8 (a)Temperature dependence of conductivity of VO2 thin film in THz range,(b)Conductivity of VO2 thin film at 1 THz as function of temperature

此應用實例說明,利用自建的太赫茲時域光譜儀可精準地研究相變材料的相變過程及其在太赫茲波段的特性.和商業(yè)傳統(tǒng)的光電導型太赫茲時域光譜儀相比較，自建的系統(tǒng)具有更寬的譜寬、更高的信噪比以及具有添加外場測試條件的靈活性，這些特性為更好地研究物質(zhì)材料提供了良好的條件.

4 結束語

基于光電導天線產(chǎn)生和探測太赫茲波的原理，自主研制了一套具有寬譜寬、高信噪比、分辨率高的太赫茲時域光譜儀.其中無熱再生式干燥氣體系統(tǒng)的使用解決了傳統(tǒng)的氮氣沖洗光路的麻煩，使得測試更加便捷.液氮恒溫系統(tǒng)的集成滿足變溫變電場的的測試需求.利用自主研究的太赫茲光譜儀測量研究了超晶格、超表面等材料[14-16].因此，該搭建系統(tǒng)經(jīng)驗可以幫助有需求自主研制高性能太赫茲時域光譜儀的研究人員.