郭曉清，戎永華，楊巧玲，刁立軍，林 敏，姚順和

(1.中國原子能科學研究院 計量與校準技術國家重點實驗室，北京 102413； 2.中國原子能科學研究院 反應堆工程技術研究部，北京 102413)

對反應堆各區(qū)域的放射性流出物進行監(jiān)測，是確保反應堆安全運行和周圍環(huán)境輻射安全的必要手段。為確保監(jiān)測數(shù)據(jù)準確可靠，必須對監(jiān)測儀進行校準。目前反應堆惰性氣體離線監(jiān)測儀多采用HPGe探測器，對其γ射線全能峰效率的校準一般采用點源積分法、蒙特卡羅模擬計算法及點源代表點法[1-2]。由于放射性氣體的生產(chǎn)、定值、保存、使用存在較多困難，因此作為氣體監(jiān)測儀效率校準的最佳方法，即放射性氣體標準體源法很難得到應用。為使反應堆惰性氣體監(jiān)測儀的γ射線全能峰效率更準確，本工作利用研制的模擬氣體標準源對其校準，并與氣體標準源的校準結果比較，驗證模擬氣體標準源校準的可靠性；同時，利用較為廣泛應用的點源代表點法對其校準，并比較與模擬氣體標準源的差異。

1 反應堆惰性氣體監(jiān)測裝置

反應堆惰性氣體離線取樣監(jiān)測裝置采用HPGe探測器及馬林杯取樣容器，測量時馬林杯罩在HPGe探頭上。實驗用HPGe探測器型號為Canberra GC6020，探頭外徑82 mm，相對效率60%。馬林杯取樣容器材料為316不銹鋼，外壁厚3 mm，井內(nèi)壁厚1.5 mm，空腔取樣體積1.0 L，罐體可承受壓力1 MPa。

2 惰性氣體監(jiān)測儀γ射線全能峰效率校準方法

采用研制的馬林杯模擬氣體標準源，校準惰性氣體監(jiān)測儀中HPGe探測器的γ射線全能峰效率。同時利用模擬氣體標準源的校準結果，確定點源代表點的位置，并得到代表點處的點源效率，以及點源到體源的效率傳遞系數(shù)。

標準源法采用與樣品形態(tài)、密度、取樣容器材質(zhì)及幾何形狀等參數(shù)一致的標準源進行效率校準，該方法校準的效率不確定度相對較小，因此是最直接可靠的方法。

點源代表點法認為每個體源在探測器中心對稱軸線上都存在唯一的代表點位置，該位置處點源探測效率與體源相近。該方法首先需已知體源效率；其次用實驗方法得到探測器軸線上各能量γ射線全能峰效率與源位置的函數(shù)曲線；最后由曲線求出與體源效率一致時點源的代表點位置，即點源的等效位置[2-6]。為求得點源代表點需經(jīng)過多個步驟，且代表點處點源各能量效率與體源效率偏差不統(tǒng)一，因此該方法得到的效率不確定度較大。但由于點源制備、使用較方便，因此現(xiàn)場應用較廣泛。

上述兩種方法均基于γ射線全能峰效率。在給定的測量條件下，對于某一能量的γ射線，其全能峰效率表達式[7]如下：

(1)

式中：εi為能量為Ei的γ射線全能峰效率；pi為對應γ射線分支比；A0為標準體源活度，Bq；n為γ射線全能峰凈計數(shù)率，n=n0-nb，n0為含本底的計數(shù)率，nb為本底計數(shù)率，s-1；fc為符合相加修正系數(shù)；fa為自吸收修正系數(shù)。

3 放射性模擬氣體標準源制備

3.1 核素與基質(zhì)材料選擇

反應堆惰性氣體監(jiān)測儀主要監(jiān)測133Xe、127Xe、85Kr、41Ar等裂變或活化產(chǎn)生的典型氣體產(chǎn)物。這些產(chǎn)物被收集并存儲于0.6～0.7 MPa的馬林杯取樣容器中，密度約7.76～9.03 kg/m3。各核素的主要γ射線列于表1。

為滿足γ射線能量范圍，選擇241Am、54Mn、137Cs、65Zn、109Cd、57Co、51Cr、88Y 8種核素的放射性溶液制備馬林杯模擬氣體標準源[2]，其γ射線能量范圍為60～1 836 keV。

為滿足取樣氣體密度，比較了幾種低密度材料，并最終選擇3～5 mm的可發(fā)性聚苯乙烯(EPS)顆粒作為模擬氣體標準源基質(zhì)[8]。EPS裝入馬林杯后的裝樣密度為4.1 kg/m3。

表1 典型監(jiān)測核素的衰變參數(shù)Table 1 Decay parameter of typical monitoring nuclide

3.2 標準γ點源制備

對選擇的8種核素制備了標準γ點源(表2)，點源活度由γ譜儀標準裝置測定。γ點源主要用于定值各核素溶液，以及點源代表點實驗。

表2 單能γ標準點源活度Table 2 Activity of mono-energy gamma standard source

注：點源活度不確定度由計數(shù)統(tǒng)計、γ射線分支比、γ射線擬合峰效率(0.5%～1%)等不確定度分量合成得到

3.3 模擬氣體標準源制備

模擬氣體標準源制備流程為：基質(zhì)顆粒挑選、顆粒表面加入黏附劑、顆粒表面滴入放射性溶液、自然晾干、顆粒收集于馬林杯并密封。模擬氣體標準源制備前，先用EPS粘附有色墨水，檢驗制備方法可靠性；之后用放射性溶液，通過容器內(nèi)殘留放射性，得到制備方法引起放射性的脫落概率為萬分之幾，由此認為模擬氣體標準源是穩(wěn)定的。

模擬氣體標準源中各放射性核素活度由標準溶液通過差重法確定。制備的馬林杯模擬氣體標準源示于圖1，對應各核素活度列于表3。

圖1 馬林杯模擬氣體標準源實物Fig.1 Picture of Marinelli-beaker simulated gas standard source

表3 馬林杯模擬氣體標準源活度Table 3 Activity of Marinelli-beaker simulated gas standard source

注：源活度參考日期為2017-10-30

4 惰性氣體監(jiān)測儀效率校準結果

4.1 馬林杯模擬氣體標準源校準結果

將制備的馬林杯模擬氣體標準源放置在校準位置，即源井底距探頭表面6 mm處，測量各能量γ射線全能峰計數(shù)率。其中88Y的898 keV和1 836 keV 2條γ射線有級聯(lián)影響，其測量計數(shù)需進行符合相加修正[9]。

1) 符合相加修正

簡單級聯(lián)衰變核素的衰變綱圖示于圖2。

圖2 簡單級聯(lián)衰變綱圖Fig.2 Schematic of simple cascade decay

對不同級聯(lián)關系的γ射線，符合相加修正系數(shù)計算公式[10-13]如下：

(2)

(3)

(4)

目標核素88Y為EC與β+衰變。1 836 keV γ射線與898 keV和1 382 keV 2條γ射線級聯(lián)。β+(分支比0.204%)衰變到第一能級，產(chǎn)生的511 keV湮沒光子與1 836 keV γ射線也有級聯(lián)。

根據(jù)以上分析，1 836 keV γ射線符合相加修正因子計算公式為：

(5)

2) 自吸收修正

為確定與馬林杯模擬氣體標準源效率相近的點源的等效位置，需將馬林杯模擬源的校準效率修正到無不銹鋼壁吸收的效率。

自吸收修正采用蒙特卡羅方法，源分別為有不銹鋼壁及無不銹鋼壁。設有、無不銹鋼壁的馬林杯模擬源γ射線峰效率分別為εa、ε，則自吸收修正系數(shù)fa[14]為：

fa=ε/εa

(6)

fa計算結果列于表4。同時由式(6)可知，fa為相對值，其準確性不依賴于計算模型，僅與模擬計算程序有關，fa的不確定度取1%。

3) 模擬氣體標準源效率校準結果

經(jīng)過符合相加及自吸收修正后的馬林杯模擬氣體標準源效率校準數(shù)據(jù)列于表4。

采用最小二乘法雙對數(shù)多項式擬合方法，對表4中的γ射線能量與全能峰效率進行擬合，得到的擬合函數(shù)曲線示于圖3。由于全能區(qū)內(nèi)擬合效率偏差較大，因此采用分段擬合。其中，136.5～1 836 keV能區(qū)的擬合曲線為lnε=-29.278 25+19.181 33lnE-5.041 74ln2E+0.573 32ln3E-0.024 45ln4E，59.5～320.1 keV能區(qū)的擬合曲線為lnε=-198.679 92+111.097 2lnE-20.912 76ln2E+1.303 85ln3E。

注：參考日期2017-11-07

圖3 136.5～1 836.1 keV(a)和59.5～320.1 keV(b)能區(qū)馬林杯模擬氣體標準源效率曲線Fig.3 Efficiency curve of Marinelli-beaker simulated gas standard source in 136.5-1 836.1 keV (a) and 59.5-320.1 keV (b) range

對馬林杯源的擬合效率與實際測量效率進行比較，結果列于表5。

4.2 點源等效位置確定及效率校準結果

1) 點源等效位置

將制備的單能γ點源分別放置在探測器軸線上的不同位置，刻度點源效率并得到效率曲線。點源放置位置區(qū)間根據(jù)經(jīng)驗確定，初步確定為：點源與探頭表面的距離d=8～32 mm，此間距正好覆蓋馬林杯井底距源上表面的有效高度。利用刻度數(shù)據(jù)得到點源與探頭表面不同距離時γ射線全能峰效率曲線與馬林杯源效率曲線的相對位置，如圖4所示。

表5 擬合效率與校準效率的比較Table 5 Efficiency comparison of calibration and fitting data

圖4 不同位置處點源、馬林杯源效率曲線Fig.4 Efficiency curve for Marinelli-beaker simulated gas source and point source at different positions

由圖4可知存在點源等效位置。之后通過點源的每條γ射線全能峰效率與點源位置曲線，外推得到與馬林杯模擬氣體標準源效率一致的點源等效位置。

由于低能端和高能端對應的點源等效位置差異較大，因此采用分段處理方式，分別以各能量計算的位置平均值作為能量區(qū)間的等效位置，再計算該位置時的點源效率，并與馬林杯模擬源的效率比較，結果列于表6，其中計算的低能區(qū)等效位置為d=39.89 cm，高能區(qū)等效位置為d=33.08 cm。

表6 點源等效位置處效率與馬林杯源效率比較Table 6 Efficiency comparison of Marinelli-beaker simulated gas source and point source at equivalent position

2) 等效位置處效率驗證

將點源等效位置處效率與馬林杯模擬氣體標準源效率進行比較，以驗證點源等效位置校準效率的可靠性，結果列于表6。由表6可看出，等效位置處點源的效率與馬林杯模擬氣體標準源效率的相對偏差較大，通過傳遞系數(shù)[15]可減小二者的偏差。即對能量與傳遞系數(shù)擬合，修正等效位置處點源效率。

4.3 模擬氣體標準源效率驗證

通過100 mL圓柱體133Xe氣體標準源與133Ba[16]EPS模擬氣體標準源，得到了EPS模擬氣體標準源與133Xe氣體標準源81 keV γ射線峰效率比值為1.26。由于氣體活度不確定度較大，此值僅作為2種源效率校準差異的參考。

5 結論

采用模擬氣體標準源和點源代表點校準了惰性氣體監(jiān)測儀HPGe探測器的γ射線全能峰效率。結果顯示，二者的校準結果在低能端差異較大，最大相對偏差達28%。通過效率傳遞系數(shù)減小了兩種方法的偏差。

通過初步與標準氣體源的校準結果比較，EPS模擬氣體標準源與標準氣體源的效率之比為1.26，表明模擬氣體標準源代替標準氣體源校準氣體監(jiān)測儀較為可行。