郭曉清，戎永華，楊巧玲，刁立軍，林 敏，姚順和

(1.中國原子能科學(xué)研究院 計(jì)量與校準(zhǔn)技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102413； 2.中國原子能科學(xué)研究院 反應(yīng)堆工程技術(shù)研究部，北京 102413)

對反應(yīng)堆各區(qū)域的放射性流出物進(jìn)行監(jiān)測，是確保反應(yīng)堆安全運(yùn)行和周圍環(huán)境輻射安全的必要手段。為確保監(jiān)測數(shù)據(jù)準(zhǔn)確可靠，必須對監(jiān)測儀進(jìn)行校準(zhǔn)。目前反應(yīng)堆惰性氣體離線監(jiān)測儀多采用HPGe探測器，對其γ射線全能峰效率的校準(zhǔn)一般采用點(diǎn)源積分法、蒙特卡羅模擬計(jì)算法及點(diǎn)源代表點(diǎn)法[1-2]。由于放射性氣體的生產(chǎn)、定值、保存、使用存在較多困難，因此作為氣體監(jiān)測儀效率校準(zhǔn)的最佳方法，即放射性氣體標(biāo)準(zhǔn)體源法很難得到應(yīng)用。為使反應(yīng)堆惰性氣體監(jiān)測儀的γ射線全能峰效率更準(zhǔn)確，本工作利用研制的模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源對其校準(zhǔn)，并與氣體標(biāo)準(zhǔn)源的校準(zhǔn)結(jié)果比較，驗(yàn)證模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源校準(zhǔn)的可靠性；同時(shí)，利用較為廣泛應(yīng)用的點(diǎn)源代表點(diǎn)法對其校準(zhǔn)，并比較與模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源的差異。

1 反應(yīng)堆惰性氣體監(jiān)測裝置

反應(yīng)堆惰性氣體離線取樣監(jiān)測裝置采用HPGe探測器及馬林杯取樣容器，測量時(shí)馬林杯罩在HPGe探頭上。實(shí)驗(yàn)用HPGe探測器型號為Canberra GC6020，探頭外徑82 mm，相對效率60%。馬林杯取樣容器材料為316不銹鋼，外壁厚3 mm，井內(nèi)壁厚1.5 mm，空腔取樣體積1.0 L，罐體可承受壓力1 MPa。

2 惰性氣體監(jiān)測儀γ射線全能峰效率校準(zhǔn)方法

采用研制的馬林杯模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源，校準(zhǔn)惰性氣體監(jiān)測儀中HPGe探測器的γ射線全能峰效率。同時(shí)利用模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源的校準(zhǔn)結(jié)果，確定點(diǎn)源代表點(diǎn)的位置，并得到代表點(diǎn)處的點(diǎn)源效率，以及點(diǎn)源到體源的效率傳遞系數(shù)。

標(biāo)準(zhǔn)源法采用與樣品形態(tài)、密度、取樣容器材質(zhì)及幾何形狀等參數(shù)一致的標(biāo)準(zhǔn)源進(jìn)行效率校準(zhǔn)，該方法校準(zhǔn)的效率不確定度相對較小，因此是最直接可靠的方法。

點(diǎn)源代表點(diǎn)法認(rèn)為每個(gè)體源在探測器中心對稱軸線上都存在唯一的代表點(diǎn)位置，該位置處點(diǎn)源探測效率與體源相近。該方法首先需已知體源效率；其次用實(shí)驗(yàn)方法得到探測器軸線上各能量γ射線全能峰效率與源位置的函數(shù)曲線；最后由曲線求出與體源效率一致時(shí)點(diǎn)源的代表點(diǎn)位置，即點(diǎn)源的等效位置[2-6]。為求得點(diǎn)源代表點(diǎn)需經(jīng)過多個(gè)步驟，且代表點(diǎn)處點(diǎn)源各能量效率與體源效率偏差不統(tǒng)一，因此該方法得到的效率不確定度較大。但由于點(diǎn)源制備、使用較方便，因此現(xiàn)場應(yīng)用較廣泛。

上述兩種方法均基于γ射線全能峰效率。在給定的測量條件下，對于某一能量的γ射線，其全能峰效率表達(dá)式[7]如下：

(1)

式中：εi為能量為Ei的γ射線全能峰效率；pi為對應(yīng)γ射線分支比；A0為標(biāo)準(zhǔn)體源活度，Bq；n為γ射線全能峰凈計(jì)數(shù)率，n=n0-nb，n0為含本底的計(jì)數(shù)率，nb為本底計(jì)數(shù)率，s-1；fc為符合相加修正系數(shù)；fa為自吸收修正系數(shù)。

3 放射性模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源制備

3.1 核素與基質(zhì)材料選擇

反應(yīng)堆惰性氣體監(jiān)測儀主要監(jiān)測133Xe、127Xe、85Kr、41Ar等裂變或活化產(chǎn)生的典型氣體產(chǎn)物。這些產(chǎn)物被收集并存儲于0.6～0.7 MPa的馬林杯取樣容器中，密度約7.76～9.03 kg/m3。各核素的主要γ射線列于表1。

為滿足γ射線能量范圍，選擇241Am、54Mn、137Cs、65Zn、109Cd、57Co、51Cr、88Y 8種核素的放射性溶液制備馬林杯模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源[2]，其γ射線能量范圍為60～1 836 keV。

為滿足取樣氣體密度，比較了幾種低密度材料，并最終選擇3～5 mm的可發(fā)性聚苯乙烯(EPS)顆粒作為模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源基質(zhì)[8]。EPS裝入馬林杯后的裝樣密度為4.1 kg/m3。

表1 典型監(jiān)測核素的衰變參數(shù)Table 1 Decay parameter of typical monitoring nuclide

3.2 標(biāo)準(zhǔn)γ點(diǎn)源制備

對選擇的8種核素制備了標(biāo)準(zhǔn)γ點(diǎn)源(表2)，點(diǎn)源活度由γ譜儀標(biāo)準(zhǔn)裝置測定。γ點(diǎn)源主要用于定值各核素溶液，以及點(diǎn)源代表點(diǎn)實(shí)驗(yàn)。

表2 單能γ標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源活度Table 2 Activity of mono-energy gamma standard source

注：點(diǎn)源活度不確定度由計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)、γ射線分支比、γ射線擬合峰效率(0.5%～1%)等不確定度分量合成得到

3.3 模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源制備

模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源制備流程為：基質(zhì)顆粒挑選、顆粒表面加入黏附劑、顆粒表面滴入放射性溶液、自然晾干、顆粒收集于馬林杯并密封。模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源制備前，先用EPS粘附有色墨水，檢驗(yàn)制備方法可靠性；之后用放射性溶液，通過容器內(nèi)殘留放射性，得到制備方法引起放射性的脫落概率為萬分之幾，由此認(rèn)為模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源是穩(wěn)定的。

模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源中各放射性核素活度由標(biāo)準(zhǔn)溶液通過差重法確定。制備的馬林杯模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源示于圖1，對應(yīng)各核素活度列于表3。

圖1 馬林杯模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源實(shí)物Fig.1 Picture of Marinelli-beaker simulated gas standard source

表3 馬林杯模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源活度Table 3 Activity of Marinelli-beaker simulated gas standard source

注：源活度參考日期為2017-10-30

4 惰性氣體監(jiān)測儀效率校準(zhǔn)結(jié)果

4.1 馬林杯模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源校準(zhǔn)結(jié)果

將制備的馬林杯模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源放置在校準(zhǔn)位置，即源井底距探頭表面6 mm處，測量各能量γ射線全能峰計(jì)數(shù)率。其中88Y的898 keV和1 836 keV 2條γ射線有級聯(lián)影響，其測量計(jì)數(shù)需進(jìn)行符合相加修正[9]。

1) 符合相加修正

簡單級聯(lián)衰變核素的衰變綱圖示于圖2。

圖2 簡單級聯(lián)衰變綱圖Fig.2 Schematic of simple cascade decay

對不同級聯(lián)關(guān)系的γ射線，符合相加修正系數(shù)計(jì)算公式[10-13]如下：

(2)

(3)

(4)

目標(biāo)核素88Y為EC與β+衰變。1 836 keV γ射線與898 keV和1 382 keV 2條γ射線級聯(lián)。β+(分支比0.204%)衰變到第一能級，產(chǎn)生的511 keV湮沒光子與1 836 keV γ射線也有級聯(lián)。

根據(jù)以上分析，1 836 keV γ射線符合相加修正因子計(jì)算公式為：

(5)

2) 自吸收修正

為確定與馬林杯模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源效率相近的點(diǎn)源的等效位置，需將馬林杯模擬源的校準(zhǔn)效率修正到無不銹鋼壁吸收的效率。

自吸收修正采用蒙特卡羅方法，源分別為有不銹鋼壁及無不銹鋼壁。設(shè)有、無不銹鋼壁的馬林杯模擬源γ射線峰效率分別為εa、ε，則自吸收修正系數(shù)fa[14]為：

fa=ε/εa

(6)

fa計(jì)算結(jié)果列于表4。同時(shí)由式(6)可知，fa為相對值，其準(zhǔn)確性不依賴于計(jì)算模型，僅與模擬計(jì)算程序有關(guān)，fa的不確定度取1%。

3) 模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源效率校準(zhǔn)結(jié)果

經(jīng)過符合相加及自吸收修正后的馬林杯模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源效率校準(zhǔn)數(shù)據(jù)列于表4。

采用最小二乘法雙對數(shù)多項(xiàng)式擬合方法，對表4中的γ射線能量與全能峰效率進(jìn)行擬合，得到的擬合函數(shù)曲線示于圖3。由于全能區(qū)內(nèi)擬合效率偏差較大，因此采用分段擬合。其中，136.5～1 836 keV能區(qū)的擬合曲線為lnε=-29.278 25+19.181 33lnE-5.041 74ln2E+0.573 32ln3E-0.024 45ln4E，59.5～320.1 keV能區(qū)的擬合曲線為lnε=-198.679 92+111.097 2lnE-20.912 76ln2E+1.303 85ln3E。

注：參考日期2017-11-07

圖3 136.5～1 836.1 keV(a)和59.5～320.1 keV(b)能區(qū)馬林杯模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源效率曲線Fig.3 Efficiency curve of Marinelli-beaker simulated gas standard source in 136.5-1 836.1 keV (a) and 59.5-320.1 keV (b) range

對馬林杯源的擬合效率與實(shí)際測量效率進(jìn)行比較，結(jié)果列于表5。

4.2 點(diǎn)源等效位置確定及效率校準(zhǔn)結(jié)果

1) 點(diǎn)源等效位置

將制備的單能γ點(diǎn)源分別放置在探測器軸線上的不同位置，刻度點(diǎn)源效率并得到效率曲線。點(diǎn)源放置位置區(qū)間根據(jù)經(jīng)驗(yàn)確定，初步確定為：點(diǎn)源與探頭表面的距離d=8～32 mm，此間距正好覆蓋馬林杯井底距源上表面的有效高度。利用刻度數(shù)據(jù)得到點(diǎn)源與探頭表面不同距離時(shí)γ射線全能峰效率曲線與馬林杯源效率曲線的相對位置，如圖4所示。

表5 擬合效率與校準(zhǔn)效率的比較Table 5 Efficiency comparison of calibration and fitting data

圖4 不同位置處點(diǎn)源、馬林杯源效率曲線Fig.4 Efficiency curve for Marinelli-beaker simulated gas source and point source at different positions

由圖4可知存在點(diǎn)源等效位置。之后通過點(diǎn)源的每條γ射線全能峰效率與點(diǎn)源位置曲線，外推得到與馬林杯模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源效率一致的點(diǎn)源等效位置。

由于低能端和高能端對應(yīng)的點(diǎn)源等效位置差異較大，因此采用分段處理方式，分別以各能量計(jì)算的位置平均值作為能量區(qū)間的等效位置，再計(jì)算該位置時(shí)的點(diǎn)源效率，并與馬林杯模擬源的效率比較，結(jié)果列于表6，其中計(jì)算的低能區(qū)等效位置為d=39.89 cm，高能區(qū)等效位置為d=33.08 cm。

表6 點(diǎn)源等效位置處效率與馬林杯源效率比較Table 6 Efficiency comparison of Marinelli-beaker simulated gas source and point source at equivalent position

2) 等效位置處效率驗(yàn)證

將點(diǎn)源等效位置處效率與馬林杯模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源效率進(jìn)行比較，以驗(yàn)證點(diǎn)源等效位置校準(zhǔn)效率的可靠性，結(jié)果列于表6。由表6可看出，等效位置處點(diǎn)源的效率與馬林杯模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源效率的相對偏差較大，通過傳遞系數(shù)[15]可減小二者的偏差。即對能量與傳遞系數(shù)擬合，修正等效位置處點(diǎn)源效率。

4.3 模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源效率驗(yàn)證

通過100 mL圓柱體133Xe氣體標(biāo)準(zhǔn)源與133Ba[16]EPS模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源，得到了EPS模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源與133Xe氣體標(biāo)準(zhǔn)源81 keV γ射線峰效率比值為1.26。由于氣體活度不確定度較大，此值僅作為2種源效率校準(zhǔn)差異的參考。

5 結(jié)論

采用模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源和點(diǎn)源代表點(diǎn)校準(zhǔn)了惰性氣體監(jiān)測儀HPGe探測器的γ射線全能峰效率。結(jié)果顯示，二者的校準(zhǔn)結(jié)果在低能端差異較大，最大相對偏差達(dá)28%。通過效率傳遞系數(shù)減小了兩種方法的偏差。

通過初步與標(biāo)準(zhǔn)氣體源的校準(zhǔn)結(jié)果比較，EPS模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源與標(biāo)準(zhǔn)氣體源的效率之比為1.26，表明模擬氣體標(biāo)準(zhǔn)源代替標(biāo)準(zhǔn)氣體源校準(zhǔn)氣體監(jiān)測儀較為可行。