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        基于致香成分的上部煙葉和中部煙葉分類判別

        2019-05-13 02:17:48董惠忠畢艷玖趙曉華沙云菲
        關(guān)鍵詞:煙葉矢量煙草

        董惠忠, 畢艷玖,趙曉華, 葛 炯, 沙云菲

        (1.上海煙草集團(tuán)有限責(zé)任公司技術(shù)中心,上海200082;2.河南師范大學(xué)環(huán)境學(xué)院,河南新鄉(xiāng) 453007)

        對于煙葉的品質(zhì)管理,煙葉的部位特征是十分重要的一方面,這是因為同一棵煙株上不同部位的煙葉質(zhì)量有著比較明顯的差別.近年來,已有多位學(xué)者針對煙葉的部位識別進(jìn)行研究.2007年,張鑫等[1]以煙葉樣品的紅外及近紅外光譜為變量,建立了煙葉部位識別的數(shù)學(xué)模型.2009年,李翠英等[2]通過計算煙葉的長、寬、周長、面積等形狀特征值,以多項式擬合系數(shù)對煙葉部位進(jìn)行識別.2011年,于春霞等[3]利用近紅外光譜數(shù)據(jù),建立了不同煙葉部位的相似性分析數(shù)學(xué)模型.2016年,牛玉德等[4]運用提出部位標(biāo)度值法對煙葉部位進(jìn)行識別判斷.2017年,韓小淵等[5]通過研究煙葉不同部位主脈的色澤、形態(tài)和力學(xué)性質(zhì)等,采用圖片和數(shù)據(jù)相結(jié)合的方法對煙葉部位進(jìn)行識別分析.利用近紅外光譜數(shù)據(jù)建立煙葉部位識別,速度比較快,但由于近紅外數(shù)據(jù)是全部信息的綜合結(jié)果,不能明確具體的化學(xué)意義.

        在煙葉的品質(zhì)管理中,衡量煙葉品質(zhì)的核心內(nèi)容之一是香氣的控制,而香氣的主要來源是煙草中的致香成分,如茄酮、巨豆三烯酮、3-氧代-α-紫羅蘭醇等物質(zhì).對于煙草致香成分,也有許多學(xué)者進(jìn)行了研究.2016年,楊艷芹等[6]利用雙內(nèi)標(biāo)氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法測定煙草干餾香料致香成分含量.2017年,堯珍玉等[7]研究了煙草中關(guān)鍵致香物質(zhì)積累、降解對煙葉品質(zhì)影響.不同部位的煙葉的致香成分存在明顯差異,但目前大多數(shù)研究僅僅比較了致香成分的均值差異,而僅利用均值差異很難挖掘出影響上部煙葉和中部煙葉差異性的主要致香成分.

        本研究嘗試?yán)脽煵葜孪愠煞值牟町愋越⑸喜繜熑~和中部煙葉的快速判別模型,通過分析上部和中部煙葉主要致香成分的差異性,利用Fisher算法挖掘出影響上部煙葉和中部煙葉差異性的主要致香成分,為煙葉的品質(zhì)管理提供幫助.

        1 實驗和算法

        1.1實 驗

        1.1.1 實驗材料和設(shè)備

        選取國內(nèi)5個煙葉主產(chǎn)區(qū)2017年的初烤煙葉樣品(上海煙草集團(tuán)責(zé)任有限公司提供)共176個,利用人工將樣品分為上部煙葉和中部煙葉兩個等級.煙葉樣品的統(tǒng)計結(jié)果如表1所示.隨機(jī)提取35個樣品作為獨立測試集,剩余的141個樣品作為建模集.

        表1 煙葉樣品統(tǒng)計結(jié)果Table 1 Statistical results of tobacco leaf samples

        Agilent 1260液相色譜系統(tǒng)(購于美國Agilent科技有限公司),配備自動進(jìn)樣器、二元泵、二極管陣列檢測器(diode array detector,DAD).Agilent 5975氣相色譜系統(tǒng)(購于美國Aglient科技有限公司),配備On-Column進(jìn)樣系統(tǒng)、火焰離子檢測器(flame ionization detector,FID);AA3連續(xù)流動分析儀(購于德國Bran-Luebee公司);CYCLOTEL 1093旋風(fēng)粉碎機(jī)(購于丹麥Foss公司);感量精度0.001 g的PB 303-S電子天平(購于瑞士Mettler Toledo公司).

        1.1.2 實驗方法

        將初烤后的煙葉樣品置于50?C烘箱恒溫干燥30 min,取出后粉碎并過80目篩備用.稱取0.2 g煙末于20 mL螺口試管內(nèi),分別加入2.5 mL正己烷和叔丁基甲醚,振蕩并靜置5 min,加入200μL內(nèi)標(biāo)溶液(每毫升正己烷中包含11.2 mg α-紫羅蘭酮),得到煙草提取物,備用待測.

        高效液相色譜(high performance liquid chromatography,HPLC)檢測條件:煙草提取物進(jìn)樣量10μL,色譜柱為Waters Styragel HR 0.5凝膠色譜柱,規(guī)格為30 cm×4.6 cm,5μm,分子量排阻上限1 000 Da(約為1.660 538 86×1027kg).流動相為二氯甲烷,流速0.25 mL/min,柱溫為30?C.DAD檢測波長分別為238,254和320 nm.

        氣質(zhì)色譜質(zhì)譜聯(lián)用(gas chromatography coupled with mass spectrometry,GC/MS)檢測條件:色譜柱為DB-5MS,規(guī)格30 m×0.25 mm,0.25μm,載氣為高純氦氣,色譜柱流速為每分鐘1.2 mL(恒流模式).GC爐溫箱溫度程序為:40?C保持14 min,以每分鐘4?C的速率升至290?C,保持5 min.GC/MS傳輸線溫度為280?C,MS離子源溫度為230?C,四極桿溫度為170?C,質(zhì)量掃描范圍為45~350 amu.

        1.2算 法

        1.2.1 遺傳算法

        遺傳算法(genetic algorithm,GA)是由美國Holland教授在1975年首先提出的[8-9],該算法是模擬達(dá)爾文生物進(jìn)化論的自然選擇和遺傳學(xué)機(jī)理的生物進(jìn)化過程的計算模型,借鑒了生物界的進(jìn)化規(guī)律(適者生存,優(yōu)勝劣汰遺傳機(jī)制)演化而來的隨機(jī)化搜索方法.遺傳算法的主要特點有:直接對結(jié)構(gòu)對象進(jìn)行操作,不存在求導(dǎo)和函數(shù)連續(xù)性的限定;具有內(nèi)在的隱并行性和更好的全局尋優(yōu)能力;采用概率化的尋優(yōu)方法,能自動獲取和指導(dǎo)優(yōu)化的搜索空間,自適應(yīng)地調(diào)整搜索方向,不需要確定的規(guī)則.遺傳算法的基本步驟包括:初始化、個體評價、選擇運算、交叉運算、變異運算和終止條件判斷.

        1.2.2 支持向量機(jī)算法

        1992-1995年,Vapnik[10]在統(tǒng)計學(xué)習(xí)理論(statistical learning theory,SLT)的基礎(chǔ)上發(fā)展了支持向量機(jī)(support vector machine,SVM)算法,該算法在解決小樣本、非線性及高維模式識別問題中表現(xiàn)出特有的優(yōu)勢,并推廣應(yīng)用到函數(shù)擬合等其他機(jī)器學(xué)習(xí)問題.SLT的核心內(nèi)容包括:①經(jīng)驗風(fēng)險最小化原則下統(tǒng)計學(xué)習(xí)一致性的條件;②在這些條件下關(guān)于統(tǒng)計學(xué)習(xí)方法推廣性的界的結(jié)論;③在這些界的基礎(chǔ)上建立的小樣本歸納推理原則;④實現(xiàn)這些新的原則的實際方法[11].對于分類學(xué)習(xí)問題,傳統(tǒng)的模式識別方法強(qiáng)調(diào)降維,而SVM與此相反[12].對于特征空間中兩類點不能靠超平面分開的非線性問題,SVM采用映照方法將其映照到更高維的空間,并求得最佳區(qū)分兩類樣本點的超平面方程,作為判別未知樣本的判據(jù).這樣空間維數(shù)雖較高,但Vapnik-Chervonenkis(VC)維仍可壓低,從而限制了過擬合.即使已知樣本較少,仍能有效地作統(tǒng)計預(yù)報.在分類函數(shù)形式上類似于一個神經(jīng)網(wǎng)絡(luò),其輸出是若干中間層節(jié)點的線性組合,而每一個中間層節(jié)點分別對應(yīng)一個輸入樣本與一個支持向量的內(nèi)積,因此也被稱為支持向量網(wǎng)絡(luò).支持向量網(wǎng)絡(luò)示意圖如圖1所示.

        圖1 支持向量網(wǎng)絡(luò)示意圖Fig.1 Schematic diagram of support vector network

        1.2.3 Fisher判別矢量算法

        多重判別矢量法[13]是模式識別中使用較為廣泛的一種線性映射,這種線性映射使數(shù)據(jù)中各類別間分離性加強(qiáng).多重判別矢量法使用一組判別矢量來完成,可直接應(yīng)用于多類別的模式識別問題.此外,對于兩類的模式識別問題,需要應(yīng)用Fisher判別矢量法[14-15]才能得到模式識別投影圖.若整個樣本集中僅有兩個類別,則多重判別矢量法只能產(chǎn)生一個判別矢量P1,即被稱為Fisher判別矢量.Sammon提出了得到第二矢量P2的一種算法.利用矢量P1和P2即可形成最優(yōu)判別平面,方便展示出樣本數(shù)據(jù)的空間分布.

        2 結(jié)果和討論

        2.1 中性致香成分檢測結(jié)果

        本研究分別選取茄酮、香葉基丙酮、β-紫羅蘭酮、二氫獼猴桃內(nèi)酯、巨豆三烯酮、新植二烯、β-法尼烯、氧化紫羅蘭酮、3-羥基-β-二氫大馬酮、3-氧代-α-紫羅蘭醇和3-羥基索拉韋惕酮共11種中性致香成分進(jìn)行模型算法研究.利用LC-GC-MS法測定煙葉樣品中的不同中性致香成分,結(jié)果如圖2所示.由圖2可以看出,煙葉樣品具有成分復(fù)雜、含量水平差異大的特點.

        2.2 GA變量選擇結(jié)果

        以支持向量機(jī)對上部煙葉和中部煙葉分類,并通過留一法結(jié)果作為判別指標(biāo),同時利用GA算法對致香成分進(jìn)行變量選擇.最終選擇8種致香成分:茄酮、二氫獼猴桃內(nèi)酯、巨豆三烯酮、新植二烯、β-法尼烯、3-羥基-β-二氫大馬酮、3-氧代-α-紫羅蘭醇和3-羥基索拉韋惕酮.

        2.3 SVM建模結(jié)果

        2.3.1 建模結(jié)果

        選取徑向基核函數(shù)(懲罰因子取10),利用遺傳算法選擇8種致香成分,建立上部煙葉和中部煙葉分類模型.SVM的分類結(jié)果如圖3所示.

        圖2 煙葉的中性致香成分檢測Fig.2 Components of neutral aromatic compounds in tobacco leaf

        圖3 支持向量機(jī)的分類結(jié)果Fig.3 Effect of classification with trained SVM

        利用混淆矩陣[16]顯示SVM模型識別上部煙葉和中部煙葉的準(zhǔn)確性,結(jié)果如表2所示.通過SVM算法建立的上部煙葉和中部煙葉的分類模型,整體準(zhǔn)確率為88.65%,其中上部煙葉準(zhǔn)確率為77.59%,中部煙葉準(zhǔn)確率為96.34%.

        2.3.2 SVM留一法結(jié)果

        采用留一法檢驗?zāi)P偷念A(yù)報能力,結(jié)果如表3所示.留一法的整體準(zhǔn)確率為84.40%,其中上部煙葉準(zhǔn)確率為74.14%,中部煙葉準(zhǔn)確率為91.57%.

        表2 SVM建?;煜仃嘥able 2 Confusion matrix of training test using SVM model

        2.3.3 SVM預(yù)報結(jié)果

        利用建立的上部煙葉和中部煙葉SVM分類模型預(yù)報獨立測試集的35個樣本,結(jié)果如表4所示.由表4可知,模型對獨立測試集預(yù)報的整體準(zhǔn)確率82.86%,其中上部煙葉準(zhǔn)確率為75.00%,中部煙葉準(zhǔn)確率為89.47%.

        表4 SVM模型預(yù)報混淆矩陣Table 4 Confusion matrix of the independent test data using SVM model

        2.4 上部煙葉和中部煙葉的空間分布

        2.4.1 樣本空間分布

        基于GA算法選擇的8種致香成分為影響因素,利用Fisher判別矢量方法展示建模集樣本的空間分布,結(jié)果如圖4所示.由圖4可知,中部煙葉主要分布在左邊,上部煙葉主要分布在右邊,且趨勢比較明顯.

        圖4 Fisher空間分布Fig.4 Spatial distribution of Fisher

        2.4.2 主要影響因素

        利用Fisher公式分別計算P1和P2的矢量方程,得到影響上部煙葉和中部煙葉差異性大的致香成分,結(jié)果如圖5所示.由圖5可見,顯著影響上部煙葉和中部煙葉差異性的主要致香成分為3-羥基-β-二氫大馬酮、巨豆三烯酮和茄酮.

        圖5 影響因素分析Fig.5 Analysis of influencing factors

        3 結(jié)束語

        對于煙葉的品質(zhì)管理,準(zhǔn)確高效判別煙葉的部位特征尤為重要.研究表明,同一棵煙株上不同部位的煙葉質(zhì)量存在顯著差別.在煙葉的品質(zhì)管理中,衡量煙葉品質(zhì)的核心內(nèi)容之一是香氣的控制,而煙草燃燒時的香氣主要來源是煙草中的致香成分,如茄酮、巨豆三烯酮、3-氧代-α-紫羅蘭醇等在高溫環(huán)境下的裂解產(chǎn)物.本研究針對上部煙葉和中部煙葉中的致香成分進(jìn)行研究,利用GA算法篩選出影響上部煙葉和中部煙葉差異性的8種致香成分,同時建立基于致香成分的上部和中部煙葉分類判別模型,建模、留一法和預(yù)報準(zhǔn)確率分別為88.65%,84.40%和82.86%.此外,利用Fisher判別矢量方法考察了上部煙葉和中部煙葉的空間分布,結(jié)果表明,3-羥基-β-二氫大馬酮、巨豆三烯酮和茄酮是影響上部煙葉和中部煙葉品質(zhì)差異的主要致香成分.本工作的研究結(jié)果可以為卷煙工業(yè)企業(yè)煙葉質(zhì)量管理中兩個重要指標(biāo)(煙葉的部位特征和香氣控制)的控制提供參考.

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